A comprehensive fractionation technique was applied to a set of water samples obtained along drinking water treatment process with ozonation and biological activated carbon (BAC) process to obtain detailed profiles of dissolved organic matter (DOM) and to evaluate the haloacetic acid (HAA) formation potentials of these DOM fractions. The results indicated that coagulation-sedimentation-sand filtration treatment showed limited ability to remove hydrophilic fraction (28%), while removal of hydrophobic and transphilic fraction were 57% and 40%, respectively. And ozonation and BAC treatment showed limited ability to remove hydrophobic fractions (6%), while removal of hydrophilic and transphilic fractions were 25% and 18%. The haloacetic acid formation potential (HAAFP)/dissolved organic carbon (DOC) of hydrophilic fraction was the highest along the treatment train and HAAFP/DOC of hydrophilic fraction was higher than hydrophobic and transphilic fraction as 23%~30%, because of better removal for hydrophobic fraction both in concentration and reactivity.
Haloacetic acids (HAAs) concentrations have been observed to decreased at drinking water distribution system extremities. This decrease is associated with microbiological degradation by pipe wall biofilm. The objective of this study was to evaluate HAAs degradation in a drinking water system in the presence of a biofilm and to identify the factors that influence this degradation. Degradation of monochloroacetic acid (MCAA), dichloroacetic acid (DCAA) and trichloroacetic acid (TCAA) was observed in a simulated distribution system. The results obtained showed that different parameters came into play simultaneously in the degradation of HAAs, including retention time, water temperature, biomass, and composition of organic matter. Seasonal variations had a major effect on HAAs degradation and biomass quantity (ATP concentration) was lower by 25% in the winter compared with the summer.
본 연구는 경북 소재 A정수장의 원수를 대상으로 pH, 수온, 염소주입량에 대한 소독부산물(trihalomethanes, haloacetic acids, haloacetonitriles, chloral hydrate 등 16종) 생성능을 조사하고 여과수의 소독부산물 생성능과 비교하였다. 조사한 소독부산물의 생성능은 대부분 중성 pH에서 높았다. 다만, dichloroacetic acid, chloroform, bromodichloromethane의 생성능은 염기성 pH에서 증가하였다. Chloral hydrate, haloacetic acids, haloacetonitriles의 생성능은 수온의 증가와 함께 직선형으로 증가하였고, trihalomethanes의 생성능은 지수함수의 증가추세를 보였다. Chloral hydrate, trihalomethanes, trihaloacetonitriles의 생성능은 염소주입농도 2.0 mg/L $Cl_2$까지 급격하게 상승하였고, 2.0~5.6 mg/L $Cl_2$에서는 완만하게 증가하였다. 여과수의 소독부산물 생성능은 원수에 비해 대부분의 물질에서 낮게 나타났다. 다만, trihalomethanes은 여과수가 원수보다 약 1.4배 높은 생성률을 나타냈다.
The purpose of this study was to find out the effect of oxidation by-products for the formation of haloacetic acid (HAA) during ozonation. The phenol was used as a model precursor of HAA, and its oxidation by-products, such as hydroquinone, catechol, glyoxal, glyoxylic acid and oxalic acid were investigated to find out how much HAA formation potential (HAAFP) they have. As the result, among the phenol and its oxidation by-products, the highest reactivity with chlorine was found from the phenol, showing the highest HAAFP. Even though the tested by-products had a lower HAAFP than phenol, it was confirmed that all of them can act as the precursor of HAA. From the ozonation of phenol-containing water, it was found that the efficiency of ozone in controlling of HAAs can be reduced due to the oxidation by-products. In addition, the ozonation of HAAFP was performed under the both pH conditions (acid and base), and the result indicates that OH radical play a important role to decrease HAAFP.
This study was carried out to investigate the characteristics of disinfection by-products (DBPs-trihalomethanes (THMs), haloacetic acids (HAAs) and haloacetonitriles (HANs) formation in chlorination of principal raw waters used for drinking water on Jeju Island, Korea. The domestic water supply of other area and humic acid solution (HA) were used as a reference point. The effects of chlorine contact time, solution temperature and pH on DBPs formation potential (DBPFP) were investigated for raw waters. In addition, the effect of $Br^-$ was studied for HA. The DBPFP (THMFP, HAAFP and HANFP) were increased with increasing chlorine contact time. Comparing the individual DBPFPs for raw waters, they decreased in the order of HAAFP > THMFP ${\geq}$ HANFP. As the solution temperature was increased, the THMFP, HAAFP and HANFP increased. With increasing the solution pH, the THMFP was increased, but HAAFP and HANFP were decreased. With the addition of 0.3 mg/L $Br^-$ for HA, the DBPFP was increased and the major chemical species changed: from trichloromethane to dibromochloromethane and tribromomethane for THMs; from dichloroacetic acid and trichloroacetic acid to tribromoacetic acid for HAAs; and from dichloroacetonitrile to dibromoacetonitrile for HANs.
This study was carried out to investigate the formation of DBPs(Disinfection By-products) such as trihalomethane(THMs) and haloacetic acid(HAAs) by chlorination in raw water and finished water of Water Treatment Plant(WTP). The formation of THMs was increased with the increase of pH and reaction time. HAAs was found as a high formation at a pH 7 and low formation at pH 9. THMFP(Trihalomethane Formation Potential) was the highest formation potential in raw water of Pu-1 and the lowest in raw water of Pa-1. In case of HAAFP(Haloacetic acid formation potential), So-1 showed the highest value, while Pa-1 showed the lowest value. It was investigated the relationship between HAAs and organic matters which were described as DOC(dissolved organic carbon) and $UV_{254}$. In both DOC and $UV_{254}$ versus HAAFP, Pu-1 showed the good correlation coefficients($r^2$) with 0.95 and 0.84, respectively. For three WTP investigated, DBPs(THMs + HAAs) was shown over the range of $42.00{\sim}49.36{\mu}g/L$. This result might be due to the different characteristic of organic matters in raw water and the difference of chlorine dosage for a water treatment.
The main reason of applying chlorination is to sterilize microbes existing in the drinking water treatment. But chlorination could lead to the formation of disinfection by-products (DBPs) by the reaction of free chlorine with humic substance in the water. Especially the DBPs including trihalomethanes (THMs), haloacetic acids (HAAs), haloacetonitriles (HANs), and haloketones (HKs) exist in the tap water. The US environmental protection agency (US EPA) defines that trihalomethanes, dichloroacetic acid, trichloroacetic acid, and dichloroacetonitrile among DBPs are probable/possible human carcinogens. US EPA suggests maximum contaminant levels (MCLs) for THMs (80$\mu$g/L) and HAAs (60$\mu$g/L) in drinking water. In Korea, THMs in drinking water has been surveyed but DBPs in general has not been studied in drinking water practically. Therefore only THMs have been regulating as criteria compounds since 1990 but neither HAAs nor HANs. Researches on HAAs are yet to be found. HAA formation potentials(HAAFPs) have not been practiced. HAAs depends on the characteristics of water sources by chlorination. In this study, HAAFPs from three distinct sources were investigated by laboratory chlorination experiments. This study was performed to measure the level of HAAs in drinking water in Seoul area. At April 1996, after collecting the raw waters from the three sites with the different properties, the water samples were chlorinated at various conditions(pH 5.5, pH 7.0 and without pH adjustment) in the state of raw water to have 0. 5mg/L of residual chlorine concentration. And the raw water, treated water, and tap water of water treatment were collected to measure the HAAs concentration. The quantitative analysis of HAAs was conducted by US EPA methods.
20종의 아미노산 성분들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 Br 첨가 유무에 관계없이 tryptophan과 tyrosine에서 높게 나타났고 나머지 18종에서는 매우 낮은 생성능을 나타내었다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, tryptophan, tyrosine, asparagine, aspartic acid 및 histidine에서 Br 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 보였으며, asparagine, aspartic acid 및 histidine은 DCAA 생성능 조사결과, aspartic acid, histidine, asparagine, tyrosine 및 tryptophan에서 Br 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었으며, aspartic acid는 660.2 ${\mu}$g/mg으로 나타나 다른 아미노산 성분들에 비해 월등히 높은 HAN 생성능을 나타내었으며, 반응성이 높은 6종의 아미노산 성분에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate 와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 chloral hydrate는 asparagine, aspartic acid, histidine, methionine, tryptophan 및 tyrosine에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, chloropicrin의 경우는 20종의 아미노산에서 전체적으로 1${\mu}$g/mg 이하의 아주 낮은 생성능을 보였다. 아미노산의 작용기별 소독부산물 생성 특성은 THM의 경우 방향족(aromatic) 화합물인 tryptophan과 tyrosine에 반응성이 높았고, HAA는 aromatic, neutral, acidic, basic 순으로 반응성을 보였으며, HAN은 acidic, basic, neutral, aromatic 순으로 반응성을 나타내어 방향족 화합물보다 지방족 화합물이며 친수성인 물질에서 반응성이 더 높은 것으로 나타났다.
In many drinking water treatment plants, chlorination process is one of the main techniques used for the disinfection of water. This disinfecting treatment leads to the formation of haloacetic acid (HAAs). In this study, headspace solid-phase microextraction (HS-SPME) was studied as a possible alternative to liquid-liquid extraction for the analysis of HAAs in drinking water. The method involves direct derivatization of the acids to their methyl esters without methyl tert-butyl ether (MTBE) extraction, followed by HS-SPME with a $2cm-50/30{\mu}m$ divinylbenzene/carboxen/polydimethylsiloxane fiber. The effects of experimental parameters such as selection of SPME fiber, the volume of sulphuric acid and methanol, derivatization temperature and time, the addition of salts, extraction temperature and time, and desorption time on the analysis were investigated. Analytical parameters such as linearity, repeatability and limit of detection were also evaluated. The $2cm-50/30{\mu}m$-divinylbenzene/carboxen/polydimethylsiloxane fiber, sulphuric acid of 1ml, methanol of 3ml, derivatization temperature of $50^{\circ}C$ derivatization time of 2hrs, sodium chloride salt of 10g, extraction time of 30 minutes, extraction temperature of $20^{\circ}C$ and desorption time of 1 minute at $260^{\circ}C$ were selected as the optimal experimental conditions for the analysis of HAAs. The linearities ($r^2$), relative standard deviations (%RSD) and limits of detection (LOD) for HAAs were 0.9978~0.9991, 1.1~9.8% and $0.05{\sim}0.2{\mu}g/l$, respectively.
수돗물 공급과정에서의 소독부산물 발생현황과 이와 관련된 수질 인자와의 상관성을 조사하여 소독부산물 발생특성을 규명하고자 K-water에서 관리하는 정수장의 수돗물 공급과정 5개 계통에 대하여 조사를 실시하였다. 수돗물 공급과정에서의 공급계통별 Water age 및 노후관 공급계통을 구분하여 조사대상을 선정하였으며, 소독부산물인 트리할로메탄 (THMs) 및 할로아세틱에시드 (HAAs), 유기물 항목으로서 BDOC 및 DOC를 포함하여 7개 항목에 대해 월 1회 조사하였다. 조사결과 노후관계통 및 Water age가 길수록 공급과정 내 유기물 농도가 높아지는 경향성을 확인할 수 있었다. 소독부산물과 관련 영향인자들의 상관관계를 분석한 결과 계통별 잔류염소 감소와 Water age간 상관관계가 매우 높은 것으로 나타났다. 또한 Water age와 THMs 생성간의 결정계수값이 매우 높아 THMs 생성에 Water age가 중요한 인자임을 알 수 있었다. 잔류염소 감소율이 THMs 증가에 미치는 영향 또한 매우 높게 나타났으며, Water age가 길어질수록 수온과 THMs 생성에 미치는 영향은 증가하는 것으로 나타났다. 이와 반면 HAAs는 THMs와는 달리 Water age, 잔류염소, 수온과의 상관관계 조사결과 결정계수 값이 낮게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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