This research was conducted to assess the performance of the mixed reactive materials with sand, iron filings, and HDTMA-bentonite for trichloroethylene (TCE) and chromate removal under controlled groundwater flow conditions. TCE and chromate removal rates with the mixtures of iron filing/HDTMA-bentonite were highest among four columns due to reduction by iron filings and sorption by HDTMA-bentonite. The greater capacity of the mixed iron filing/HDTMA-bentonite compared HDTMA-bentonite was due to an enhanced chromate reduction in addition to chromate sorption. The presence of chromate caused greater inhibition of TCE removal in the column with iron filings, while the presence of TCE caused less inhibition of TCE. Also, nitrate caused the decrease in TCE removal relative to chloride. Nitrate ions may also significantly affect TCE reduction rates by competing for electrons with the chlorinated compounds. The anion and co-existed contaminants competing effects should be considered when designed permeable reactive barriers (PRBs) composed of zero valent iron for field applications to remediate TCE and chromate.
점토 광물은 매립지 침출수로부터 유해한 오염물질을 제거하고 고정화시키기 위한 흡착제로서 많이 이용되어져왔다. 그러나 천연 점토나 천연 점토에 계면활성제를 흡착시킨 유기점토는 중금속과 유기오염물질을 동시에 효과적으로 제거시킬 수 없다. 따라서 본 연구에서는 중금속과 유기오염물질을 동시에 제거시키기 위해 천연 점토에 첨가할 계면활성제의 최적량을 결정하는 것을 목표로 하고 있다. 이를 위해 천연 점토로는 Na-벤토나이트를, 양이온 계면활성제로는 HDTMA를 사용하였고, 대표적인 오염물질로 납과 클로로벤젠을 선택하여 실험하였다. 실험 결과 클로로벤젠은 HDTMA를 점토에 많이 첨가할수록 많이 제거되었고, 반면에 납은 HDTMA의 첨가량이 증가할수록 그 제거율이 감소하였다. 또한 클로로벤젠은 초기농도보다는 오히려 첨가된 HDTMA의 양에 더 많은 영향을 받았으나, 납은 초기농도에 의해 훨씬 더 많은 영향을 받는 것을 관찰할 수 있었다. 납과 클로로벤젠의 상호 작용을 알아보기 위한 실험 결과에서 납은 클로로벤젠에 의해 영향을 받지 않았으며, 클로로벤젠의 경우에서도 마찬가지였다.
Sorption/desorption studies were conducted to determine sorption/desorption characteristics of phenolic compounds (phenol and 4-chlorophenol) in organically modified natural bentonite. The cationic exchange capacity (CEC) of bentonite was exchanged with a cationic surfactant, hexadecyltrimethylammonium (HDTMA), to enhance the removal capacity of organic phenol contaminants dissolved in aqueous solution. This modification produces a change of the surface property of bentonite from hydrophilic to organophilic. The single-solute and bi-solute competitive adsorptions were performed In batch mode to investigate the removal of two toxic organic Phenols, chlorophenol and 4-chlorophenol on the HDTMA-bentonite. The adsorption affinity of the 4-chlorophenol was higher than phenol due to higher octanol:water partition coefficient (Kow). The single-solute and bi-solute competitive desorptions were also performed investigate the competitive desorption of the phenolic compounds from HDTMA-bentonite. Freundlich model was used to analyze the single-solute adsorption/desorption results, while the IAST model predicted the hi-solute adsorption/desorption equilibria. The IAST model well predicted hi-solute competitive adsorption/desorption behaviors.
Ca-형과 Na-형 벤토나이트는 물성의 차이로 인하여 그 용도를 달리하며, 국내에서는 Ca-형 벤토나이트만 산출되기 때문에 산업체에서는 Na-형으로 변환시켜 토목용이나 주물용으로 활용되고 있다. 이 연구는 Ca-형과 Na-형 벤토나이트의 몇 가지 물성을 비교하여 그 차별성을 명확히 밝히고자 한다. 또한 HDTMA(Hexadecyltrimethylammonium)나 CP(Cetylprydinium)와 같은 유기양이온을 Ca-형과 Na-형 벤토나이트에 치환시켜 유기 양이온과 벤토나이트와의 흡착 특성을 비교 하고자 시도되었다. Na-형 벤토나이트는 Ca-형 벤토나이트에 비해 강한 알카리성, 매우 높은 팽윤성과 점도를 나타내나, 양이온 교환능과 MB(Methylene Blue) 흡착양은 변화를 보이지 않는다. 탁도는 Na-형 벤토나이트가 높으며 시간의 변화에 따라서도 거의 변화가 초래되지 않았으나, Ca-형 벤토나이트는 단시간 내 급격하게 응집이 초래되었다. 열 분석 결과 큰 차이는 보이지 않으나 흡착수와 층간수의 분해는 Na-형 벤토나이트가 보다 저온에서 빨리 일어나며, 완전한 구조의 분해는 Ca-형 벤토나이트가 Na-형 벤토나이트보다 저온에서 용이하게 일어났다. HDTMA와 CP를 벤토나이트에 치환케 되면 대체적으로 강한 층간팽창이 초래되어 저면 간격이 40 $\AA$ 이상 늘어남으로써 공간을 제공하여 연속적인 흡착이 초래되었다. HDTMA의 흡착은 양이온 교환능의 200% 이상을 치환하였을 때 거의 포화상태에 달하여 저면 간격이 $37~38\AA$으로 팽창이 초래되었으나, CP의 흡착은 양이온 교환능의 140% 이상을 치환케 되면 저면 간격이 $40\AA$에 달하여 거의 포화되었다. 이는 CP가 HDTMA보다 용이하게 층간팽창을 초래시키고 흡착이 일어남을 의미한다. CP와 Ca-형 및 Na-형 벤토나이트와의 흡착거동은 L형의 흡착등온선을 나타내었으며, 매우 규칙적이고 일관성 있게 흡착이 일어남으로써 안정한 상태를 유지하였다. 또한 층간 교환성 양이온 종에 관계없이 유기양이온 흡착거동은 거의 동일하게 일어났다.
HDTMA로 표면개질된 몬모릴로나이트의 탈수현상을 X-선 회절분석기와 시차주사열량측정 기(DSC)로 조사하였다 열에 의한 HDTMA-몬모릴로나이트의 탈수작용은 유기점토의 팽창거동에 영향을 주었다. HDTHA-몬모릴로나이트의 기저d(001)두께/온도변화 곡선은 크기가 다른 2개의 팽창피크를 보여주었다. 이것은 일차적으로 계면활성제의 정렬에 의한 점토광물의 층간팽창이 10$0^{\circ}C$ 부근에서 발생하고 알킬고리의 이차적인 수직배열에 의한 층간팽창이 20$0^{\circ}C$ 부근에서 일어났음을 가리킨다. 따라서, 이러한 결과는 유기점토의 탈수작용에 의해 점토 규산염층에 상대적으로 수직적인 알킬고리의 배열이 활성화되며, 소규모의 층간팽창을 야기한다는 것을 지시한다.
Hybrid barriers using reduction and immobilization were tested to remediate the groundwater contaminated with multi-pollutants in this study. Iron filings and HDTMA(hexadecyltrimethylammonium)-bentonite were simulated in columns to assess the performance of hybrid barriers for remediation of trichloroethylene(TCE)-contaminated water. TCE reduction rate for the mixture of iron filings and HDTMA-bentonite was about 7 times higher than that for iron filings, only suggesting the reduction of TCE was accelerated when HDTMA-bentonite was mixed with iron filings. TCE reduction rate for the two layers of iron and HDTMA-bentonite was nearly similar to that for iron filings alone, but the partition coefficient($K_d$) for the two layers was 4.5 times higher than for that iron filings only. TCE was immobilized in the first layer with HDTMA-bentonite, and then dechlorinated in the second layer with iron filings. HDTMA-bentonite may contribute to the increase in TCE concentration on iron surface so that more TCE can be reduced. Also, TCE removal in the hybrid barriers was not affected by chromate and naphthalene while the reduction rate of TCE with the co-existing contaminants by iron filings was significantly decreased. Significant TCE removal in this research indicates that the proposed hybrid barrier system has the potential to become the effective remediation alternative during the occurrence of oil shock. Also, if subsurface environments are contaminated with multi-pollutants that contain non-reducible compounds as well as reducible compounds such as TCE, the conventional reactive barriers cannot be applied to this subsurface environment, while the proposed hybrid system can be applied successfully.
이 연구는 산업체에서 다양하게 활용될 수 있는 세 종류의 유기스멕타이트를 제조하여 Na스멕타이트와의 제반 물성을 비교함으로서 유기스멕타이트의 활용을 위한 과학적인 자료를 제공하고자 한다. 이 연구를 위하여 제4가 암모늄 양이온에 속하는 Hexadecyltrimethylammonium(HDTMA), Benzyldimethyltetradecylammonium(BDTDA) 및 Cetylpyridinium(CP) 염화물을 Na스멕타이트에 치환시켜 세 종류의 유기스멕타이트를 제조하였다. 유기스멕타이트인 HDTMA, BDTDA 및 CP스멕타이트는 pH 9 정도로 비교적 높은 알칼리성을 나타내었다. 이들 유기스멕타이트는 Na스멕타이트에 비해 극히 낮은 팽윤도, 점도를 나타내고, 짧은 시간에 강한 응집이 초래되었다. 양이온 교환능과 동일한 양의 유기 양이온을 스멕타이트에 치환시켜 제조된 유기스멕타이트의 저면간격은 HDTMA스멕타이트가 $23.1\AA$, BDTDA스멕타이트가 $19.2\AA$ 및 CP스멕타이트가 $23.2\AA$로서, Na스멕타이트의 $12.7\AA$에 비해 강한 격자 팽창이 초래 되었다. 유기스멕타이트에 치환된 세 종류의 유기물은 $250^{\circ}C$에서 분해하기 시작하여 40$0^{\circ}C$ 부근의 온도에서 분해가 거의 종료되었다. 이는 연구된 세 종류의 유기스멕타이트가 $250^{\circ}C$ 미만에서 안정함을 의미한다. 연구된 세 종류의 유기스멕타이트는 대체로 유사한 광물학적, 물리화학적 및 열적특성을 나타낸다. 이는 세 유기물의 화학적 성질의 유사성 때문일 것이다. 경제적인 면을 고려한다면 CP로 치환시킨 CP스멕타이트의 활용이 매우 클 것으로 예측되며, 이에 대한 다양한 연구가 요구된다.
Effects of surfactants and natural organic matter (NOM) on the sorption and reduction of tetrachloroethylene (PCE) and chromate with iron were examined in this study. PCE and chromate reduction by iron depended on the ionic type of the surfactants in this study. The apparent reaction rate constants of PCE with Triton X-100 and hexadecyltrimethyl ammonium (HDTMA) at one half and two times of the critical micelle concentration (CMC) were relatively higher than without surfactants because of the enhanced PCE partitioning and surface concentration. In the presence of sodium dodecyl benzene sulfonate (SDDBS) at 2000 mg/L and NOM at 50 mg/L, the apparent reaction rate constants of PCE increased, but TCE production decreased. The enhanced removal rate of PCE was not due to the dechlorination, and the sorption was dominant iron with SDDBS and NOM. The apparent reaction rate constants of chromate by iron with Triton X-100 and NOM were 1.4-3.1 times lower than without surfactants while that with HDTMA was two times higher than without HDTMA, When the sorbed HDTMA molecules form admicelles, negatively-charged chromate has an affinity for the positively-charged HDTMA head group.
The effects of pH on the sequential sorption/desorption of chlorinated phenols (2-chlorophenol, 2.4-dichlorophenol and 2,4,5-trichlorophenol) in HDTMA-montmorillonite were investigated by maintaining pH 4.85 or 9.15 in the sequential batch sorption and desorption experiments. The chlorinated phenols are hydrophobic ionizable orginic compounds; they can exist as either neutral (pH << pKa) or anionic (pH >> pKa) forms. Among the tested chlorinated phenols, 2,4,5-trichlorophenol showed the highest sorption affinity at pH 4.85 as expected by the $K_{ow}$ . Neutral speciation at pH 4.85 exhibited higher sorption affinity than anionic speciation at pH 9.15. Our results indicates that desorption of chlorinated phenols is strongly dependent on pH of the aqueous phase. Freundlich model was used to analyze the single-solute sorption/desorption results. The ideal adsorbed solution theory(IAST) was employed to predict the hi-solute sorption/desorption equilibria.
The fate and the behavior of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and heavy metals in the environment are mainly controlled by their interactions with various components of soils and sediments. Due to their large surface area and abundance in many soils, smectites may greatly influence the fate and transport of the contaminants in the environment. In our experiment, PAH sorption by hexadecyltrimethylammonium (HDTMA)-modified smectite linearly increased in proportion to the amount of HDTMA added on the clay. However, trimethylammonium (TMA)-modified smectite did not show superiority in its sorption of PAH compared with the HDTMA-smectite or dodecyltrimethylammonium (DTMA)-smectite. Meanwhile, the smectites modified with the same cationic surfactants adsorbed Cd$^{2+}$ (heavy metal) significantly from water at low surfactant loading level, but the Cd$^{2+}$ adsorption linearly decreased as the loading of surfactant increased. The result shows that the sorption tendency of organoclays for organic or inorganic contaminants was significantly influenced by the amount and size of the surfactants added on the clay. It means that the stabilization and configuration of cationic surfactant formed on the clay interlayer according to the loading amount of each surfactant of different sizes may be an important factor in effectively sorbing environmental pollutants.nts.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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