This study focuses on a determination of amount of Pt in the Pt/C for catalysts of polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFC). PEMFC offer low weight and high power density and being considered for automotive and stationary power applications. The PEMFC performance is influenced by several factors, including catalysts and structure of electrode and membrane type. Catalyst of electrode is important factor for PEMFC. One of the obstacles prevent ing polymer electrolyte membrane fuel cells from commercialization is the high cost of noble metals to be used as catalyst, such as platinum To effectively use these metals, they have to be will dispersed to small particles on conductive carbon supports. The optimal amount of Pt in Pt/C for cathode catalyst was investigated by using polarization curves in single cell with $H_2/O_2$ operation.
고분자 전해질 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, PEMFC) 상용화를 위해 해결해야 할 과제 중의 하나인 가격 저감을 이루기 위한 방법으로 백금 촉매를 대신할 비귀금속(non-precious metal) 촉매 제조에 관한 연구를 수행하였다. 비귀금속 촉매의 합성은 산소환원반응(oxygen reduction reaction, ORR)의 활성점으로 알려져 있는 코발트-질소(Co-N) 결합을 형성하기 위해 질소를 포함하는 폴리아닐린(PANI)과 코발트염(Co precursor), 그리고 카본 블랙(C)을 일정한 비율대로 혼합한 후 특별한 열처리 과정 없이 단순한 화학적 환원법에 제조되었다. 제조된 Co-PANI-C 복합 촉매의 구조 분석을 위해 X-선 회절분석(X-ray diffraction, XRD)과 열중량분석(thermogravimetric analysis, TGA)을 실시하였고, ORR에 대한 활성을 평가하기 위해 rotating disk electrode(RDE) 및 rotating ring disk electrode(RRDE) 측정을 수행하였다. 그 결과 Co-PANI-C 복합 촉매는 ORR반응에 대한 개시 전압은 백금 촉매보다 60 mV 밖에 낮지 않은 값을 보였지만, 반응에 의해 발생되는 환원 전류는 여전히 백금 촉매보다 낮은 값을 보였다. 이 밖에도 전극 회전 속도에 따른 ORR 특성 변화, 전압 사이클 회수에 따른 내구성 변화, 연료전지 적용 시 성능 변화에 대해 논의할 것이다.
본 연구에서는 Pt/C와 Pt-Ru/C 촉매를 이용하여 직접메탄올 연료전지용 연료극 전극을 제조하고 전극 및 메탄올 산화 특성에 대하여 고찰하였다. 전극은 SEM, TEM 및 열중량 분석을 통하여 특성을 조사하였다. 메탄올의 산화 특성은 1M CH3OH+1M H2SO4 용액에서 정전위/정전류계를 이용하여 반전지 시험 및 순환 전압-전류법으로 조사하였다. 연구결과를 통하여 메탄올 산화전극은 촉매층 내에 PTFE가 20w% 포함되었을 경우가 백금촉매의 이용률이 높고 우수한 성능을 보여 주었다. Pt-Ru/C 이원촉매는 Pt/C 촉매에 비하여 메탄올 산화특성이 우수하고 성능이 우수한 촉매임을 알 수 있었다. Pt/Ru/C와 Pt/C 촉매를 이용하여 제조한 전극의 메탄올 산화반응에 대한 활성화 에너지는 11.60 kJ/mol과 26.85 kJ/mol이었다.
직접메탄올 연료전지 (DMFC)의 핵심 구성 요소 중에서 하나는 고분자 전해질막과 촉매층 (연료극과 공기극)으로 구성된 전해질/전극 접합체 (MEA)이다. 그중에서 촉매층은 브러싱법, 전시법, 스프레이 코팅법, 스크린 프린팅법과 같은 다양한 방법을 사용하여 carbon paper나 carbon cloth등과 같은 전극 지지체 위에 코팅한다. 그러나 이러한 촉매 코팅방법들은 전극 지지체 위에 촉매를 균일한 두께로 코팅하기 어렵고, 촉매의 손실이 많으며, 또한 코팅 시간이 많이 필요하다는 단점들이 있다. 본 연구에서는 DMFC용 MEA의 전극층을 바코팅 방법 (bar-coating method)을 사용하여 한 번에 원하는 양의 촉매가 코팅되도록 제조하였다. 이렇게 제조한 전극 촉매층 표면과 단면의 형태를 SEM을 사용하여 관찰하였다. 제조한 MEA의 성능과 저항은 단위전지와 임피던스 분석기를 사용하여 측정하였다.
In order to achieve high performance and low cost for commercial applications, the development of membrane electrode assemblies (MEA), in which the electrochemical reactions actually occur, must be optimized. Expensive platinum is currently used as an electrochemical catalyst due to its high activity. Although various platinum alloys and non-platinum catalysts are under development, their stabilities and catalytic activities, especially in terms of the oxygen reduction (ORR), render them currently unsuitable for practical use. Therefore, it is important to decrease platinum loading by optimizing the catalysts and electrode microstructure. In this study, we prepared several different MEAs (non-uniform Nafion$^{(R)}$ ionomer loading electrode) which have dual catalyst layers to find the optimal Nafion$^{(R)}$ ionomer distribution in the electrodes. We changed Nafion$^{(R)}$ ionomer content in the layers to find the ideal composition of the binder and Pt/C in the electrode. For MEAs with various ionomer contents in the anodes and cathodes, the electrochemical activity (activation overpotential) and the mass transport properties (concentration overpotential) were analyzed and correlated with the single cell performance. The dual catalyst layers MEA showed higher cell performance than uniformly fabricated MEA, especially at the high current density region.
Polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) have received a lot of attention as a power source for both stationary and mobile applications due to their attractive feature. In general, the performance of PEFCs is highly affected by the property of the electrodes. A PEFC electrode essentially consists of a gas diffusion layer and a catalyst layer. The gas difusion layer is highly porous and hydrophobicized with PTFE polymer. The catalyst layer usually contains electrocatalyst, proton conducting polymer, even PTFE as additive. Particularly, the proton conducting ionomer helps to increase the catalytic activity at three-phase boundary and catalyst utilization. Futhermore, it helps to retain moisture, resulting in preventing the electrodes from membrane dehydration. The most widely used proton conducting ionomer is perfluorinated sulfonic acid polymer, namely, Nafion from DuPont due to its high proton conductivity and good mechanical property. However, there are great demands for alternative ionomers based on non-fluorinated materials in terms of high temperature availability, environmental adaptability and production cost. In this study, the electrodes with the various content of the sulfonated poly(ether sulfone) ionomer in the catalyst layer were prepared. In addition, we evaluated electrochemical properties of the prepared electrodes containing the various amount of the ionomers by using the cyclic voltammetry and impedance spectroscopy to find an optimal ionomer composition in the catalyst layer.
PtRu alloy and $PtRu-WO_3$ nanocomposite thin-film electrodes for methanol electrooxidation were fabricated by means of a sputtering method. The structural and electrochemical properties of well-defined PtRu alloy thin-film electrodes were characterized using X-ray diffraction, Rutherford backscattering spectroscopy. X-ray photoelectron spectroscopy, and electrochemical measurements. The alloy thin-film electrodes were classified as follows: Pt-based and Ru-based alloy structure. Based on structural and electrochemical understanding of the PtRu alloy thin-film electrodes, the well-controlled physical and (electro)chemical properties of $PtRu-WO_3$, showed superior specific current to that of a nanosized PtRu alloy catalyst, The homogeneous dispersion of alloy catalyst and well-formed nanophase structure would lead to an excellent catalytic electrode reaction for high-performance fuel cells. In addition, the enhanced catalytic activity in nanocomposite electrode was found to be closely related to proton transfer in tungsten oxide using in-situ electrochemical transmittance measurement.
The studies on integrated operation of fuel cell with fuel processor are very essential prior to its commercialization. In this study, Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC) was operated with a fuel processor, which is mainly composed of two parts, methanol steam reforming reaction and preferential oxidation (PROX). In fuel processor, ICI 33-5 (CuO 50%, ZnO 33%, $Al_2O_3$ 8%, BET surface area: $66\;m^2g^{-1}$) catalyst and CuO-$CeO_2$ catalyst were used for methanol steam reforming, preferential oxidation (PROX) respectively. PEMFC was operated by hydrogen fuel generated from fuel processor. The resulting gas from PROX reactor is used to operate PEMFC equipped with our prepared anode and cathode catalyst. PtRu/C catalyst gives more tolerance to CO.
막-전극 접합체(membrane electrode assembly, MEA)의 설계인자 즉, 구성요소들이 직접 메탄올 연료전지의 성능에 미치는 영향을 알아보았다. MEA에서의 촉매층과 고분자 분리막의 계면저항을 줄이기 위하여 직접 코팅법을 사용하여 제조한 MEA 구조와 조성의 최적화를 실시하였으며, 기체 확산층, 촉매량, 고분자 전해질 분리막의 두께가 직접메탄을 연료전지의 성능에 미치는 영향을 알아보고, 전기화학적 분석법을 사용하여 성능향상 요인을 분석하였다. 본 연구를 통해 직접코팅법으로 제조한 MEA의 구조와 조성에 따른 성능변화 특성을 파악할 수 있었으며, 연료극과 공기극에 총 $4\;m/cm^2$ (Pt 기준)의 촉매를 사용하였을 때, $80^{\circ}C$ 1기압의 운전 조건하에서는 최고성능 $147\;mW/cm^2$, $60^{\circ}C$, 1기압의 운전 조건하에서는 최고성능 $100\;mW/cm^2$을 확보하였다.
Fuel cells of proton exchange membrane type (PEMFC) working with hydrogen in the anode and ambient air in the cathode ('air breathing') have been prepared and characterized. The cells have been studied with variable thickness of the cathode catalyst layer ($L_{CL}$), maintaining constant the platinum and ionomer loads. Polarization curves and electrochemical active area measurements have been carried out. The polarization curves are analyzed in terms of a model for a flooded passive air breathing cathode. The analysis shows that $L_{CL}$ affects to electrochemical kinetics and mass transport processes inside the electrode, as reflected by two parameters of the polarization curves: the Tafel slope and the internal resistance. The observed decrease in Tafel slope with decreasing $L_{CL}$ shows improvements in the oxygen reduction kinetics which we attribute to changes in the catalyst layer structure. A decrease in the internal resistance with $L_{CL}$ is attributed to lower protonic resistance of thinner catalyst layers, although the observed decrease is lower than expected probably because the electronic conduction starts to be hindered by more hydrophilic character and thicker ionomer film.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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