제주도 토양에서 EPN(O-ethyl-O-4 -nitrophenyl phenylphosphonothioate) 유기인계 농약의 이동을 예측하기 위해서, 제주도의 흑색 화산회토인 남원토양, 농암갈색 화산회토인 애월토양 및 암갈색 비화산회토인 무릉토양에서 EPN의 흡착과 토양칼럼에서 용탈을 검토하였으며, 또한 연안해수와 저니토에서의 EPN 잔류를 조사하였다. 남원토양, 애월토양, 무릉토양의 유기물함량은 각각 19.8%, 6.2%, 2.4%였고, 양이온 치환용량은 각각 24.8 meq/100g, 13.0 meq/100g, 9.5 meq/100g이었다. Freundlich 상수 k는 남원토양, 애월토양, 무릉토양에서 각각 89.4, 26.9, 9.2로 남원토양>애월토양>무릉토양의 순으로 감소하였다. 즉 유기물 함량 및 양이온 치환용량이 매우 높은 토양인 남원토양에서 흡착능이 높았다. Freundlich 상수 1/n은 유기물 함량이 많은 남원토양에서 0.82로 1보다 낮게 나타났으며, 유기물함량이 적은 무릉토양에서는 1.07로 1보다 높았다. EPN의 토양 중 용탈은 거의 일어나지 않았다. 토성별 용탈 경향은 농약의 흡착능이 큰 남원토양이 가장 침출이 적었고, 흡착능이 작은 무릉토양은 상대적으로 크게 일어났다. 한편 EPN은 도두와 위미에서의 해수와 저니토에서 모두 검출되지 않았다.
활성탄에 의한 reactive orange 16 (RO 16) 염료의 흡착은 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 사용하여 실험하였으며, 분리계수, 속도상수, 율속단계, 활성화 에너지, 엔탈피, 엔트로피, 자유에너지와 같은 공정 파라미터에 대해 조사하였다. RO 16의 흡착은 활성탄 표면의 양이온 (H+)과 RO 16이 가지고 있는 설포네이트 이온 및 수산 이온사이의 정전기적 인력으로 인해 pH 3에서 흡착율이 가장 높았다. 등온자료는 Langmuir, Freundlich 및 Temkin 등온식을 적용하였다. Freundlich 상수(1/n=0.398~0.441)와 Langmuir 분리계수(RL=0.459~0.491)에 의해 활성탄에 의한 RO 16의 흡착조작은 적절한 제거방법임을 확인하였다. Temkin 식의 흡착에너지 (BT=0.293~0.576 kJ/mol) 값으로부터 이 흡착공정이 물리흡착공정이라는 것을 알았다. 흡착 동력학 실험은 RO 16의 흡착이 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 흡착공정의 율속단계는 입자 내 확산 단계인 것이 확인되었다. 양수값의 엔탈피 변화는 물리흡착임을 나타냈다. 음수값의 깁스 자유에너지 변화는 온도가 올라갈수록 -3.16<-11.60<-14.01 kJ/mol 순으로 작아졌다. 따라서 RO 16의 흡착공정의 자발성이 온도가 증가할수록 높아진다는 것을 보여주었다.
입상 활성탄에 대한 bismarck brown R의 흡착평형, 동력학 및 열역학 파라미터들을 회분식 실험을 통해 살펴보았다. 조작변수로서 초기농도, 접촉시간과 흡착온도의 영향을 조사하였다. 흡착평형자료는 선형회귀법을 사용하여 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착평형은 Freundlich 흡착등온식이 더 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(1/n) 값으로부터 입상 활성탄이 bismarck brown R을 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. 동력학적 실험으로부터, 흡착공정은 유사이차반응속도식에 잘 맞으며, 속도상수($k_2$) 값은 온도가 증가할수록 증가하였다. 활성화에너지, 엔탈피, 엔트로피 및 Gibbs 자유에너지변화와 같은 열역학 파라미터들은 흡착공정의 특성을 평가하기 위하여 298~318 K의 온도 범위에서 조사하였다. 활성화 에너지의 계산값은 100 mg/L에서 8.73 kJ/mol로 입상 활성탄에 대한 bismarck brown R의 흡착이 물리적 공정임을 나타냈다. Gibbs 자유에너지변화의 음수값(${\Delta}G$ = -2.59~-4.92 kJ/mol)과 엔탈피변화의 양수값(${\Delta}H$ = +26.34 kJ/mol)은 흡착공정이 자발적이며 흡열과정으로 일어난다는 것을 나타냈다.
본 실험은 산업 현장에서 광범위하게 사용하고 있는 유기용제인 Trichloroethylene (TCE)이 저장탱크누출, 작업장에서의 취급 부주의, 매립지 침출수 유출 등을 통해 토양과 지하수를 오염시킬 우려가 있는 물질이므로 토양내에서의 TCE의 흡착성향을 파악하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 이를위해 토양의 유기물 함량과 석회 시용량을 달리하여 TCE에 대한 Freundlich 등온흡착식 상수 k와 n을 결정하였다. 유기물함량은 sewage sludge cake을 0ton/ha, 50ton/ha, 100ton/ha 수준으로 처리하고 S1, S2, S3라 명명하였다. 석회는 2ton/ha, 4ton/ha, 6ton/ha, 10ton/ha. 수준으로 처리하였다. sewage sludge cake을 수준별로 처리한 실험에서 구한 Freundlich 등온흡착식은 다음과 같다. (단, TCE 처리 농도범위가 0.5~2.5ng/g soil 일 경우임) S1 : x/m = 0.393 $C^2$, S2 : x/m = 0.436 $C^2$, S3 : x/m = 0.636 $C^2$위 식에서 보듯이 k값이 sewage sludge cake 처리수준이 증가할수록 0.393, 0.436, 0.636으로 증가하므로 TCE 처리농도가 같다면 sewage sludge cake 처리수준이 높은 토양일수록 TCE에 대한 흡착효율이 좋았다. 반면 석회시용 수준이 증가할수록 토양의 pH는 증가하였고 TCE 흡착능력은 감소하였다.
본 연구에서는 중금속에 대한 지렁이 분변토의 흡착특성을 활성탄과 비교함으로서 중금속 함유폐수처리를 위한 경제적인 흡착제로서 활용가능성을 평가하기 위한 연구를 수행하였다. 지렁이를 이용한 퇴비화에 사용된 슬러지는 피혁슬러지와 우분슬러지를 7:3으로 혼합하여 부숙시킨 것을 사용하였다. 분변토의 물리화학적 특성을 평가하기 위한 용출실험으로부터 분변토는 약간의 pH의 완충능력과 55.1me/100g의 양이온교환능력을 가지는 것으로 평가되었다. 분변토의 중금속에 대한 흡착평형시간은 90분 이내로서 활성탄과 큰 차이가 없었으며, Pb, Cu, Cd, Cr, Zn의 제거효율은 활성탄이 각각 98%, 93%, 94%, 89%, 82%, 분변토는 95%, 90%, 88%, 80%, 66%로 평가되었다. 흡착제 양의 변화에 따른 흡착특성을 Freundlich 등온 흡착식으로 해석한 결과 1/n값은 분변토의 경우 0.28~0.74로서 활성탄의 0.29~0.56에 근접하는 결과를 얻을 수 있었으며, 이 결과로부터 분변토를 경제적인 중금속흡착제로 사용 가능한 것으로 평가되었다. 또한, 분변토의 중금속 성분별 흡착선호성향을 활성탄과 비교 분석한 결과 분변토는 Pb>Cu>Cd>Cr>Zn의 순이었으며, 활성탄은 Pb>Cd>Cu>Cr>Zn의 순이었다.
유기물 함량이 다른 두 종류의 토양을 선정하여 풍건한 조건, 유기물을 제거한 조건 및 유기물을 제거한 토양에 humic acid 또는 fulvic acid를 첨가한 세 가지 형태로 구분하여 살균제 fluazinam (3-chloro-N-(3-chloro-5-trifluoromethyl-2-pyridyl)-${\alpha},{\alpha},{\alpha}$-trifluoro-2,6-dinitro-${\rho}-toludine$)의 흡착, 탈착, 용탈 및 잔류량의 변화를 조사하였다. Fluazinam의 흡착양상은 Freundlich equation에 잘 부합되었다. 유기물을 제거한 토양에서 fluazinam의 흡착량 및 흡착강도는 유기물을 제거하지 않은 토양에 비하여 감소하였다. 유기물을 제거한 토양에 humic acid 또는 fulvic acid를 각각 2.0%또는 0.5%되게 첨가한 경우, 흡착량은 fulvic acid를 첨가한 토양에서 높게 나타났다. 유기물을 제거한 토양에 흡착된 fluazinam의 탈착율은 증가하였다. Soil column시험에서 토양표면에 처리된 fluazinam은 유출수에 의하여 용탈되지 않았으며, 대부분이 표토층 (5 cm)에 존재하였고 표층 15 cm 이하로는 이동되지 않았다. 토양중 fluazinam의 잔류량변화는 유기물 함량이 적은 토양 보다는 많은 토양에서, 살균조건의 토양보다는 비살균조건의 토양에서, 비담수토양 보다는 담수토양에서 빠르게 감소하였다.
활성탄에 의한 프로피네브 농약의 흡착특성을 초기농도, 접촉시간과 온도를 고려한 회분식 실험을 통해 조사하였다. Langmuir 식과 Freundlich 식을 사용하여 흡착등온선과 상수값을 구하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식이 잘 맞았으며, 흡착등온선의 기울기 값으로부터 활성탄에 의한 프로피네브의 효과적인 처리가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 유사일차반응속도식과 유사이차반응속도식을 사용하여 동력학적 실험값을 평가한 결과, 유사이차반응속도식이 더 잘 맞았으며, 속도상수 ($k_2$) 값은 프로피네브의 초기농도가 증가할수록 감소하였다. 활성화에너지, 표준엔탈피, 표준엔트로피 및 표준자유에너지를 평가하였는데, 조사된 표준자유에너지값은 298, 308 및 318 K에서 각각 -7.28, -8.27 및 -11.66 kJ/mol로 나타나 흡착공정이 자발적임을 알 수 있었다. 엔탈피변화량은 54.46 kJ/mol 로 양의 값을 나타내어 활성탄에 대한 프로피네브의 흡착이 흡열반응으로 일어난다는 것을 알 수 있었다.
흡착제 Li-X 제올라이트(UOP)에서 $CO_2$, CO, $CH_4$, $H_2$에 대한 단일성분 및 혼합성분의 흡착평형 실험을 정적부피법에 의해 수행하였다. 실험 데이터는 압력범위 0~20 bar와 온도범위 293.15 K, 303.15 K, 313.15 K에서 실시하였다. 각각 등온식의 파라미터들은 단일성분 실험을 통해 결정했고, 결정한 파라미터로 혼합성분의 흡착 평형을 예측하였으며 실험값과 비교하였다. Li-X 제올라이트에서의 $H_2/CO_2$, $H_2/CO$, $H_2/CH_4$ 혼합성분의 흡착평형 실험 결과는 extended langmuir-freundlich(L-F) 등온식, dual-site langmuir(DSL) 등온식을 이용해 예측하였으며 실험값과 비교하였다. L-F 등온식은 다른 모델들에 비해 $CH_4$와 $H_2$에서 좋은 예측 결과를 보여주었다. 또한 DSL 등온 식은 $CO_2$와 CO에서 좋은 예측 결과를 보여주었다.
폐수로 부터 유독한 말라카이트 그린 성분을 제거하는데 있어서 제올라이트의 활용가능성을 살펴보았다. 흡착실험은 298, 308 및 318 K에서 수행하였으며, 흡착에 대한 온도, 접촉시간과 초기농도의 영향을 조사하였다. 흡착자료를 기초로 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착공정은 Freundlich 흡착등온식이 잘 맞았으므로 제올라이트 표면의 불균일한 에너지에 의해 선택적인 흡착이 이루어짐을 알았다. 계산된 흡착등온선의 상수 값으로부터 제올라이트에 의해서 말라카이트 그린의 효과적인 처리가 가능하다는 것을 알 수 있었다. 동력학적 실험으로부터, 흡착공정은 유사이차반응속도식에 잘 맞으며, 속도상수($k_2$) 값은 말라카이트 그린의 초기농도가 증가할수록 감소하였다. 활성화에너지, 엔탈피, 엔트로피 및 자유에너지변화와 같은 열역학 파라미터들은 흡착공정의 특성을 평가하기 위하여 조사하였다. 활성화에너지의 계산값은 제올라이트에 대한 말라카이트 그린의 흡착이 물리적 공정임을 나타냈다. 자유에너지변화값(${\Delta}G^{\circ}$ = -6.47~-9.07 kJ/mol)과 엔탈피변화값(${\Delta}H^{\circ}$ = +32.414 kJ/mol)은 흡착공정이 298~318 K 범위에서 자발적이고 흡열과정이라는 것을 나타냈다.
국내의 철도 산업은 친환경적 지속가능한 교통으로 많은 관심을 받으며 지속적인 산업발전을 이루어왔다. 하지만 철도운영 시 발생하는 중금속 오염물질에 대한 처리 및 예방이 미흡하다. 철도 운영 시에 발생하는 중금속은 강우 시 강우유출수와 함께 흘러나온다. 특히 철도 교량의 경우 강우 시 중금속이 강우 유출수와 함께 수계로 직접 유입되어 하천 및 호소 등 오염의 원인으로 작용한다. 이러한 중금속 유출을 예방하기 위해선 철도 노반 재료의 흡착능이 중요하다. 본 연구에서는 기존에 철도 노반의 주 재료로 사용되는 자갈과 고로슬래그의 흡착능에 대하여 분석하였으며, Freundlich와 Langmuir 등온흡착식을 이용하여 고로슬래그의 흡착 특성에 대한 연구를 수행하였다. 그 결과 고로슬래그의 흡착양이 Cd와 Cu는 초기에 자갈보다 높게 나타났고, Pb와 Zn은 자갈의 흡착양이 높게 나타났다. 하지만 시간이 지남에 따라 고로슬래그의 흡착양이 기존에 철도 노반 재료로 쓰이는 자갈에 비하여 높게 나타났다. 흡착 특성은 Freundlich 등온흡착식에 비하여 Langmuir 등온흡착식에서 중금속의 결정계수가 더 높은 것으로 분석되었다. 또한 모델링을 이용하여 철도 노반 재료로서의 안전성을 평가하였다. 또한 모델링을 통해 기존 노반재료와의 안전성 비교 분석을 실시하였다. 그 결과 기존 노반재료인 자갈에 비하여 변형율이 약 10%정도 낮은 것으로 나타났다. 이는 중금속의 수계 유출을 예방 및 안전성 확보 측면에서 철도 노반 재료로 고로슬래그를 적용할 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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