• 방사성폐기물학회지
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• 제5권1호
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• pp.39-52
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• 2007

사용후핵연료의 건식 재가공을 위한 핵연료 원격 제조공정중 분말제조를 위한 산화 및 OREOX(산화 환원공정)열처리 공정으로부터 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출거동을 정량적으로 평가하였다. 특히 사용후핵연료의 평균 연소도가 $27,000{\sim}65,000\;MWd/tU$ 범위내에서 연소도 변화에 따른 핵분열기체의 방출 분율은 측정한 실험결과와 ORIGEN 코드로부터 계산된 초기 inventory를 상호 비교하여 구하였다. $500^{\circ}C$ 1차 산화공정(voloxidation)에서 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C(^{14}CO_2)$의 시간에 따른 방출거동은 $UO_2$ 핵연료의 $U_3O_8$으로의 분말화 정도와 밀접한 관련이 있는 것으로 보이며, 입계(grain-boundary)에 분포된 핵분열기체가 대부분 방출되는 것으로 여겨진다. 산화분말을 이용한 OREOX 공정으로부터 핵분열기체의 높은 방출율은 $700^{\circ}C$의 환원공정에서 온도 증가에 의한 기체 확산 및 $UO_2$으로의 환원에 의한 U 원자 이동성 증가에 의존하며 주로 inter-grain 및 intra-grain에 분포된 핵분열기체가 방출된 것으로 판단된다. 일차 산화공정시 $^{85}Kr$ 및 $^{14}C$ 핵분열기체의 방출 분율은 핵 연료 연소도가 증가함에 따라 높게 나타났고 방출 분율 범위는 총 inventory의 $6{\sim}12%$정도며, 산화분말의 OREOX 공정처리시 잔류 핵분열기체 대부분이 방출되는 것으로 보인다. 아울러 사용후핵 연료로부터 핵분열기체의 제거를 위해서는 고온 환원분위기보다는 산화에 의한 분말화가 더 효과적인 것으로 여겨진다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권1호
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• pp.53-64
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• 2007

고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 $1,500^{\circ}C$의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 $800{\circ}C{\sim}1,200^{\circ}C$였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 $1,100{\circ}C{\sim}1,400^{\circ}C$로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다.