Asymmetric recognition of chiral alcohol by fluorenone derivatives with chiral substituents through intermolecular hydrogen bonding interaction in the singlet excited state was attempted. 1-((1S, 2R, 5S)-(+)-Menthyloxycarbonyl)aminofluoren-9-one (1-MAF) and 1-((1S, 2R, 5S)-(+)-menthyloxycarbonyl)oxyfluoren-9-one (1-MOF) were synthesized and their photophysical behaviors were characterized by the measurement of absorption and fluorescence spectra, as well as the quantum yield and the lifetime of fluorescence. The excited singlet states of 1-MAF and 1-MOF were revealed to have characteristics similar to those of fluorenone, though the intramolecular CT nature was fairly suppressed as compared with 3- and 4-substituted aminofluorenones. Fluorescences of 1-MAF and 1-MOF in acetonitrile were quenched by the addition of alcohols. Differences in fluorescence quenching efficiency were hardly observe for rather small chiral alcohols such as (R)-(-)- or (S)-(+)-2-butanol, while bulky alcohols such as menthol and isopinocampheol showed chiral recognition effects in their fluorescence quenching of 1-MAF in either acetonitrile or butyronitrile.
[Ru(bpy)$_2$(dppz)]$^2$$^{+}$ (bpy = 2,2'-bipyridine, dppz = dipyrido[3,2-a:2',3'-c]phenazine)(RuBD), a long-lifetime metal-ligand complex displays photophysical properties including long lifetime, polarized emission, and very little background fluorescence. To further show the usefulness of this luminophore(RuBD) for probing nucleic acid dynamics, its intensity and anisotropy decays when bound to tRN $A^{val}$ were examined using frequency-domain fluorometry with a blue light-emitting diode(LED)as the modulated light source. Unexpectedly much longer mean lifetime was obtained at 4$^{\circ}C$(<$\tau$>=178.3 ns) as compared to at $25^{\circ}C$(<$\tau$>=117.0 ns), suggesting more favorable conformation of tRN $A^{val}$ for RuBD when intercalated at 4$^{\circ}C$. The anisotropy decay data showed longer rotational correlation times at 4$^{\circ}C$(52.7 and 13.0 ns) than at $25^{\circ}C$ (32.9 and 10.3 ns). The presence of two rotational correlation times suggests that RuBD reveals both local and overall rotational motion of tRN $A^{val}$. Due to long lifetime of RuBD and small size of tRN $A^{val}$, very low steady-state anisotropy values were observed, 0.048 and 0.036 at 4 and $25^{\circ}C$, respectively. However, a clear difference in the modulated anisotropy values was seen between 4 and $25^{\circ}C$. These results indicate that RuBD can be useful for studying hydrodynamics of small nucleic acids such as tRN $A^{val}$.^{val}$.>.$.>.
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology
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v.1
no.1
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pp.65-73
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2013
Temperature-dependent hydrolysis behaviors of aqueous U(VI) species were investigated with time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) in the temperature range from 15 to $75^{\circ}C$. The formation of four different U(VI) hydrolysis species was measured at pHs from 1 to 7. The predominant presence of $UO{_2}^{2+}$, $(UO_2)_2(OH){_2}^{2+}$, $(UO_2)_3(OH){_5}^+$, and $(UO_2)_3(OH){_7}^-$ species were identified based on the spectroscopic properties such as fluorescence wavelengths and fluorescence lifetimes. With an increasing temperature, a remarkable decrement in the fluorescence lifetime for all U(VI) hydrolysis species was observed, representing the dynamic quenching behavior. Furthermore, the increase in the fluorescence intensity of the further hydrolyzed U(VI) species was clearly observed at an elevated temperature, showing stronger hydrolysis reactions with increasing temperatures. The formation constants of the U(VI) hydrolysis species were calculated to be $log\;K{^0}_{2,2}=-4.0{\pm}0.6$ for $(UO_2)_2(OH){_2}^{2+}$, $log\;K{^0}_{3,5}=-15.0{\pm}0.3$ for $(UO_2)_3(OH){_5}^+$, and $log\;K{^0}_{3,7}=-27.7{\pm}0.7$ for $(UO_2)_3(OH){_7}^-$ at $25^{\circ}C$ and I = 0 M. The specific ion interaction theory (SIT) was applied for the extrapolation of the formation constants to infinitely diluted solution. The results of temperature-dependent hydrolysis behavior in terms of the U(VI) fluorescence were compared and validated with those obtained using computational methods (DQUANT and constant enthalpy equation). Both results matched well with each other. The reaction enthalpies and entropies that are vital for the computational methods were determined by a combination of the van't Hoff equation and the Gibbs free energy equation. The temperature-dependent hydrolysis reaction of the U(VI) species indicates the transition of a major U(VI) species by means of geothermal gradient and decay heat from the radioactive isotopes, representing the necessity of deeper consideration in the safety assessment of geologic repository.
Park, Hyoung-Ryun;Oh, Chu-Ha;Lee, Hyeong-Chul;Choi, Jae-Gyu;Jung, Beung-In;Bark, Ki-Min
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.27
no.12
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pp.2002-2010
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2006
This study examined the quenching of ofloxacin (OFL) and flumequine (FLU) fluorescence by $Cuj^{2+}$, $Ni^{2+}$, $Co^{2+}$ and $Mn^{2+}$ in an aqueous solution. The change in the fluorescence intensity and lifetime was measured at various temperatures as a function of the quencher concentration. According to the Stern-Volmer plots, the fluorescence emission was quenched by both collisions (dynamic quenching) and complex formation (static quenching) with the same quencher but the effect of static quenching was larger than that of dynamic quenching. Large static and dynamic quenching constants for both OFL and FLU support significant ion-dipole and orbital-orbital interactions between fluorophore and quencher. For both molecules, the static and dynamic quenching constants by $Cu^{2+}$ were the largest among all the metal quenchers examined in this study. In addition, both the static and dynamic quenching mechanisms by $Cu^{2+}$ were somewhat different from the quenching caused by other metals. Between $Ni^{2+}$ and FLU, a different form of chemical interaction was observed compared with the interaction by other metals. The change in the absorption spectra as a result of the addition of a quencher provided information on static quenching. With all these metals, the static quenching constant of FLU was larger than those of OFL. The fluorescence of OFL was quite insensitive to both the dynamic and static quenching compared with FLU. This property of OFL can be explained by the twisted intramolecular charge transfer in the excited state.
To improve the performance of blue fluorescent and green phosphorescent organic light-emitting diode devices, Merck developed novel green phosphorescent host and electron-transporting materials. The newly developed electron-transporting material improves the external quantum efficiency of blue fluorescent devices up to 8.7%, with an excellent lifetime. In combination with the newly developed host materials, the efficiency of green phosphorescent devices can be improved by a factor of 1.7, and the lifetime by a factor of 7.
Inproving laser efficiency, optimum content of Nd3+ which is active ion and effect of Cr3+ as a sensitizer are investigated in 60SiO2.30Li2O.10CaO host glass. The glasses are fabricated with the addition of Nd3+, Cr3+ and then optical properties such as absorption spectrum, fluorescence spectrum and fluorescence lifetime were studied. Finally, lasing efficiency was measured. From this study, optimum content of Nd2O3 appeared to be 3.5wt% and it was observed that the energy absorbed by optical exicitation of the Cr3+ is transfered to the Nd3+. Addition of Cr2O3 tend to improve characteristic of laser oscillation for the laser glass.
The development of highly efficient thermally activated delayed fluorescence (TADF) materials is an active area of recent research in organic light emitting diodes (OLEDs) since the first report by Chihaya Adachi in 2011. Traditional fluorescent materials can harvest only singlet excitons, leading to the theoretically highest external quantum efficiency (EQE) of 5% with considering about 20% light out-coupling efficiency in the device. On the other hand, TADF materials can harvest both singlet and triplet excitons through reverse intersystem crossing (RISC) from triplet to singlet excited states. It could provide 100% internal quantum efficiencies (IQE), resulting in comparable high EQE to traditional rare-metal complexes (phosphorescent materials). Thanks to a lot of efforts in this field, many highly efficient TADF materials have been developed. This review focused on recent molecular design concept and optoelectronic properties of TADF materials for high efficiency and long lifetime OLED application.
A new laser material, Nd:LSB $(Nd${3}:LaSc_3(BO_3)_4$, lanthanum scandium borate), of microchip type was grown by the Czochralski pulling method, and tested for optical and lasing properties. Nd:LSB, able to be highly doped with $Nd^{3+}$ ions while maintaining good optical, chemical, mechanical properties, was compared to another Nd-type laser material. The absorption and fluorescence spectra, and fluorescence lifetime were measured, and the crystal structure was analyzed. The lasing characteristics were investigated by using Ti:sapphire laser as a pumping light source.
The 8-methoxypsoralen$<^{4',5'}_{5',6}>$ thymidine monoadducts are isolated from the irradiation mixture of 8-methoxypsoralen and thymidine in a dry film state by a flash column followed by lobar column chromatography. Some physical properties of the adducts were determined. The fluorescence maximum and quantum yield of the monoadduct are dependent on the solvent polarity and the phosphorescence to fluorescence quantum yield ratio was 2.10 which was significantly increased by external heavy atoms. The phosphorescence lifetime was 1.2s which is relatively large compared to other coumarin derivatives. Accurate spectral data of the monoadducts are presented.
Park, Juwon;Song, Jaejung;Park, Joonhyuck;Park, Nokyoung;Kim, Sungjee
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.35
no.4
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pp.1105-1109
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2014
While single strand DNAs have been widely used for the scaffold of brightly fluorescent silver nanoclusters (Ag NCs), double strand DNAs have not been as successful. Herein, we report a novel synthetic approach for bright Ag NCs using branched double strand DNAs as the scaffolds for synthesis. X-shaped DNA (X-DNA) and Y-shaped DNA (Y-DNA) effectively stabilized Ag NCs, and both X-DNA and Y-DNA resulted in brightly fluorescent Ag NCs. The concentration and molar ratio of silver and DNA were found important for the fluorescence efficiency. The brightest Ag NC with the photoluminescence quantum efficiency of 19.8% was obtained for the reaction condition of 10 ${\mu}M$ X-DNA, 70 ${\mu}M$ silver, and the reaction time of 48 h. The fluorescence lifetime was about 2 ns for the Ag NCs and was also slightly dependent on the synthetic condition. Addition of Cu ions at the Ag NC preparations resulted in the quenching of Ag NC fluorescence, which was different to the brightening cases of single strand DNA stabilized Ag NCs.
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