산업현장에서 배출되는 저온($150{\sim}250^{\circ}C$)의 배기가스에 포함된 질소산화물($NO_x$)을 제거하기 위한 공정으로써 산화 촉매와 암모니아 SCR 공정을 복합시킨 fast SCR 탈질공정에 대한 실험적인 연구가 수행되었다. Fast SCR 탈질공정을 위해서는 산화촉매를 이용 NO를 $NO_2$로 전환하는 것이 요구된다. 산화촉매 부피(Oxidation Catalyst Volume, OCV)에 따른 NO 전환율을 실험적으로 확인하였다. OCV 563000 h, 375000 h, 281000 h 각 경우에 NO 전환율은 37% : 45% : 51%이었다. 온도에 따른 fast SCR 탈질효율은 $NO_2/NO_x$ 비율 45%일 때 가장 높았다. $NO_2/NO_x$ 비율 45%, 온도 $200{\sim}250^{\circ}C$ 및 공간속도 $10000{\sim}30000h^{-1}$에서 standard SCR과 fast SCR 탈질효율을 비교한 결과, standard SCR은 공간속도 에 따라 온도별로 차이를 보였으나 fast SCR은 차이를 보이지 않았다. Fast SCR 반응을 고려한 탈질운전에서 공간속도 $10000h^{-1}$에서의 촉매부피와 비교하여 공간속도 $30000h^{-1}$으로 운전할 경우, NH3 SCR 촉매부피를 50% 이상 줄일 수 있음을 알 수 있었다.
연소 배기가스 중의 수분, 탄화수소 및 CO가 저온 플라즈마 및 $NH_{3}$ SCR (Selective Catalytic Reduction)공정이 복합된 탈질공정에 미치는 영향에 대한 연구가 수행되었다. 실험결과 일반적인 SCR 반응에 비해 매우 빠른 반응속도를 갖는 fast SCR 반응은 $150{\sim}200^{\circ}C$의 저온조건에서 탈질율의 상승을 가져다주지만, 처리가스 중에 탄화수소가 있는 경우 fast SCR 반응의 역할이 상당히 감소되는 것을 확인할 수 있었다. 이는 저온 플라즈마 반응기에서 부분산화반응을 통해 탄화수소 중 일부가 알데히드로 전환되며, 알데히드는 fast SCR 반응에 있어 중요한 변수인 $NO_{2}/NO_{x}$ 비율에 영향을 주기 때문인 것으로 설명되었다. 한편, 수분 및 CO가 fast SCR 반응에 미치는 영향은 탄화수소에 비해 상대적으로 적음을 확인할 수 있었다.
$150{\sim}200^{\circ}C$의 저온조건에 적용하기 위한 탈질공정으로서 저온 플라즈마 및 암모니아 SCR 공정을 복합시킨 탈질공정에 대한 실험적인 연구가 수행되었다. 실험결과 저온조건에서 일반적인 SCR 반응에 비해 매우 빠른 반응속도를 갖는 fast SCR 반응의 가능성을 확인할 수 있었으며, 효과적인 fast SCR 반응을 위해서는 SCR 반응기에 투입되는 $NO_{2}/NO_{x}$의 비가 0.3~0.5 범위에 있음을 알 수 있었다. 본 연구에서는 저온운전에 따른 암모늄염의 발생문제, 배기가스에 포함되어 있는 탄화수소가 공정에 미치는 영향, 유사한 공정과의 운전전력 비교 등 해당기술을 활용하기 위해 기본적으로 필요한 자료를 제공하고 있다.
지지체 TiO2가 다른 VOx/TiO2 촉매들에 대해 특성 분석과 SCR 반응을 수행하였다. Sigma Aldrich 사의 anatase TiO2와 TiOCl2와 TTIP를 출발 원료로 제조한 TiO2를 사용하여 VOx/TiO2 촉매를 제조하고, 이를 각각 VS, VC, VP로 표시하였다. VS 시료의 비표면적은 VC 및 VP 시료 대비 1/10 이하로서 바나듐 산화물의 분산성은 상대적으로 낮았다. XPS 분석 결과, 촉매 표면의 흡착 산소의 비는 Ti3+가 존재하는 VS와 VP 시료가 VC 시료에 비해 높았다. 또한 VC와 VP시료에서 바나듐은 바나듐 산화물의 분산성과 관련하여 주로 V4+와 V3+ 상태로 존재하였다. 250 ℃ 이하 NH3-SCR 활성에는 바나듐 산화물의 분산성보다는 흡착 산소 양이 더 기여한 반면, 300 ℃ 이상 활성에는 바나듐 산화물의 분산성이 더 기여하는 것으로 판단되었다. 촉매들의 fast SCR 활성은 3 시료 모두 NO2/NOx = 0.5에서 가장 높았으며, VS < VC < VP 시료 순으로 나타났다. 빠른 NH3-SCR 촉매 활성에는 촉매의 바나듐 산화물의 분산성이 영향을 크게 미친다고 판단되었다.
본 연구에서는, $Mn/TiO_2$ 촉매를 이용하여 일산화질소의 산화반응 특성에 따른 연구가 수행되었다. $TiO_2$의 물리 화학적 특징 및 활성금속인 Mn과 담체인 $TiO_2$의 interaction에 따라 일산화질소의 산화반응이 서로 다르게 나타남을 관찰하였다. 우수한 NO oxidation 반응을 나타낸 $Mn/TiO_2(A)$의 경우, Mn의 함량이 10 wt%에서 30 wt%로 증가할수록, 공간속도가 낮아질수록, 반응활성이 증가함을 확인하였다. 이러한 결과를 바탕으로 SCR 전단에 $Mn/TiO_2$ 촉매를 사용함으로써, fast-SCR을 유도하여 SCR반응활성이 증진될 수 있을 것으로 판단된다.
The selective catalytic reduction(SCR) system used to reduce NOx in diesel engines requires an NO/$NO_2$ ratio of about 1 in exhaust emissions to realize the fast SCR mode at temperatures lower than $300^{\circ}C$. This study investigated the characteristics of a plasma system as a pre-active apparatus for the fast SCR reaction mode of an SCR system. Plasma was generated by the pulse corona discharge(PCD) method with a four-channel wire-cylinder reactor. This study showed that plasma was easily generated in the exhaust gas by the PCD system, and the peak voltage of the normal state condition for plasma generation was generally 12 kV. The PCD system easily converted NO into $NO_2$ at lower temperatures and the NO/$NO_2$ conversion ratio increased with the discharge current for plasma generation. But the PCD system could not convert NO into $NO_2$ at higher engine speeds and higher engine loads due to the lack of oxygen in exhaust gas. The PCD system also activated the diesel oxidation catalysts(DOC) system to reduce CO emissions.
NOx and PM are important air pollutants as vehicle management policy aspect. Medium-duty truck is the main source of the pollutants although the vehicle market share is only 3.5%. National emission portion of NOx and PM form the mobile sourece are 14% and 16% respectively. In this study it was investigated that characteristics of air pollutants emission on medium duty truck equipped with EGR and SCR system. Vehicle's test reflected driving cycle on the chassis dynamometer, and applied test cycle was WHVC(World Harmonized Vehicle Cycle) mode. The test cycle include three segments, represent urban, rural and motorway driving. Based on the test results NOx, PM, HC were less emitted form SCR vehicle than EGR vehicle. And CO was less emitted form EGR vehicle than SCR vehicle due to CO oxidation reaction on DPF surface. And most air pollutants reduced as average vehicle speed increased. Pollutants were less emitted on motorway section than urban and rural sections. But highly NOx emission on motorway section was verified according to increased EGR ratio on fast vehicle speed. HC and CO additional emission was identified as 68%, 58% respectively during SCR vehicle's cold engine start emission test. NOx additional emission was detected by 24% on SCR vehicle's condition of engine cold start while not detected on vehicle equipped with EGR. SCR vehicle's additional NOx emission was derived from low reaction temperature during engine cold start condition. medium-duty truck emission characteristics were investigated in this study and expected to used to improve air pollutants management policy of medium-duty truck equipped with SCR & EGR.
본 연구에서는 기존 상용 SCR 촉매보다 비표면적, 경량성 및 온도 응답성이 우수한 SCR 촉매의 개발을 목적으로 바나듐과 텅스텐의 함량과 바인더의 첨가량을 달리하여 Metal foam 형태의 지지체에 코팅하여 SCR 촉매를 제조한 후, 실험실 규모의 마이크로 상압반응기상에서 공간속도별로 NOx 저감 성능을 측정하였다. 촉매의 특성은 Porosimeter, SEM(scanning electron microscope), EDX(energy dispersive x-ray spectrometer) 및 ICP(inductively coupled plasma), 실체현미경(Stereomicroscope) 기기를 이용하여 분석하였다. 연구 결과 NOx 저감 성능은 공간속도가 증가할수록 감소하였고, 바나듐과 텅스텐의 함량이 3.5 wt.% 일 때 가장 우수한 것으로 확인하였다. 또한, 바인더 첨가량이 많을수록 NOx 저감 성능이 감소하는 것으로 나타났는데, 이는 촉매 표면상의 활성점 수가 바인더에 의해 점유되어 감소된 것에 따른 것으로 판단된다. 또한 표면 코팅 상태 분석을 통하여 바인더의 첨가량이 적절히 조절 되어야 함을 알 수 있었다.
Urea-SCR system, the selective catalytic reduction using urea as reducing agent, is a powerful technique to reduce nitrogen oxides(NOx) emitted from diesel engines. However, a tank of urea(32.5 wt%)-water solution can be frozen in low ambient temperature levels of below $-11^{\circ}C$. The purpose of this study is to understand freezing and melting phenomena of the urea-water solution, and its can be applied to get the urea-water solution from frozen it within 5 minutes after cold start. Factors considered were the type of heater and the urea tank shape. From the results, it was found that melting volume of cartridge heater B during 5 minutes of heating period was 83ml when supplying electric power of 150W. Horizontal heater B, which was put in the narrow bottom space of the tank T1, had fast melting characteristics.
The main and side reactions of the three selective catalytic reduction (SCR) reactions with ammonia over a vanadium-based catalyst have been investigated using synthetic gas mixtures in the temperature range of $170{\sim}590^{\circ}C$. The three SCR reactions are standard SCR with pure NO, fast SCR with an equimolar mixture of NO and $NO_2$, and $NO_2$ SCR with pure $NO_2$. Vanadium based catalyst has no significant activity in NO oxidation to $NO_2$, while it has high activity for $NO_2$ decomposition at high temperatures. The selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide compete with the SCR reactions at the high temperatures. Water strongly inhibits the selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide, thus increasing the selectivity of the SCR reactions. However, the presence of water inhibits the SCR activity, most pronounced at low temperatures. In this study, the experimental results are analyzed by means of a dynamic one-dimensional isothermal heterogeneous plug-flow reactor (PFR) model according to the Eley-Rideal mechanism.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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