양자점(Quantum dot : QD)를 이용한 소자를 만들기 위해서는 수직방향으로의 적층이 필수적이다. 양자점의 적층은 수직적으로 같은 위치에 정렬하므로, 고려되어야 할 요소로는 양자점간의 파동함수의 중첩(coupling)에 의한 특성변화, 적층의 진행에 따른 변형(strain)의 증가로 기인되는 volcano 모양으로 나타나는 결함등이 있다. 이러한 결함은 nonradiative recombination center로 작용하여 오히려 효율이 떨어지게 되는 현상이 발생하게 되므로 본 연구에서는 적층횟수에 따른 발광효율의 변화를 조사하여 소자응용에 적절한 적층 조건을 조사하였다. 시료성장은 molecular beam epitaxy (MBE) 장치를 이용하여 GAs(100) 기판위에 GaAs buffer를 58$0^{\circ}C$에서 150nm 성장후 InAs/GaAs 양자점과 50$0^{\circ}C$에서 적층회수 1, 3, 6, 10, 15, 20회로 하였으며 적층성장 이후 GaAs cap layer를 성장하였다. GaAs spacing과 cap layer의 성장온도 역시 50$0^{\circ}C$이며 시료의 분석은 photoluminescence (PL)과 scanning transmission electron microscope (STEM)으로 하였다. 적층횟수를 바꾸어 시료를 성장하기 전에 적층횟수를 10회로 고정하고 spacing 두께를 2.8nm, 5.6nm, 11.2nm로 바꾸어 성장하여 PL 특성을 관찰하여본 결과 spacing이 2.8nm인 경우 수직적으로 정렬된 양자점 간에 coupling이 매우 커서 single layer QD의 PL peak에 비해 약 100nm 정도 파장이 증가하였고, spacing의 두께가 11.2nm 일 경우는 single layer QD와 거의 같은 파장의 빛을 방출하여 중첩이 거의 일어나지 않지만 두꺼운 spacing때문에 PL세기가 감소하였다. 한편, 적층회수에 따른 광학적 특성을 PL로 조사하여 본 결과 peak 파장은 적층횟수가 1회에서 3회로 증가했을 때는 blue shift 하다가 이후 적층이 증가함에 따라 red shift 하였다. 그리고 10층 이상의 적층에서는 excited state에서 기인된 peak이 검출되었다. 이렇나 원인은 적층수가 증가함에 따라 carrier life time이 증가하여 exciter state에 carrier가 존재할 확률이 증가하기 때문으로 생각된다. 또한 PL 세기가 다소 증가하다가 10층 이상의 경우는 다시 감소함을 알 수 있었다. 반치폭도 3층과 6층에서 가장 적은 값을 보였다. 이와 같은 결과는 결함생성과 관련하여 STEM 분석으로 해석되어질 수 있는데 6층 적층시는 양자점이 수직적으로 정렬되어 잘 형성됨을 관찰할 수 있었고 적층에 따른 크기 변화도 거의 나타나지 않았다. 그러나 10층 15층 적층시 몇가지 결함이 형성됨을 볼수 있었고 양자점의 정렬도 완전하게 이루어지지 않음을 볼 수 있었다. 그러므로 수직적층된 InAs 양자점의 광학적 특성은 성장조건에 따른 결함생성과 밀접한 관련이 있으며 상세한 논의가 이루어질 것이다.
최근, 효율적인 다층박막 구조로된 풀칼라 유기 전계발광소자 (organic electroluminescient device, OELD)의 시제품이 개발된바 있다. 본 연구에서는 ITO (indium tin oxide)/glass 투명기판위에 다층구조의 OELD 소자를 진공 열증착법으로 제작하였다. 사용된 저분자 유기화합물은 전자수송 및 주입층으로 $Alq_3$(trim-(8-hydroxyquinoline)aluminum)와 CTM (carrier transfer material) 물질을 사용하였고, 정공수송 덴 주입층으로는 TPD (triphenyl-diamine)와 CuPc (copper phthalocyanine)를 각각 증착하였다. 발광휘도는 임계전압 10 V 이상에서 급격히 증가하였으며, $A1/CTM/Alq_3$/TPD/1TO 구조로된 OELDs 소자의 경우- l7 V전압에서 430 cd/$m^2$의 휘도특성과 파장 512 nm의 녹색 발광을 나타내었다. 한편 $Li-A1/Alq_3$/TPD/CuPC/1TO 다층구조로된 소자의 발광파장은 508 nm 이며, 발광휘도는 17 V에서 650 cd/$m^2$의 값을 얻을 수 있었다. Li-Al 전극을 갖는 다층구조에서 발광휘도의 증가는 정공주입층인 CuPc의 적층으로 발광층에서 재결합 효율이 개선되었기 때문이며, 또한 Li-Al 전극의 경우 Al전극에 비해 낮은 일함수(work function)를 갖기 때문으로 판단된다.
다중층을 형성하여 광자를 가두는 효과와 산란층의 효과를 보고, $TiCl_4$ 처리를 통해 전극에서의 전자의 재결합이 줄어드는 정도와 그에 따른 효과를 알아보기 위하여 여러 가지 방법으로 $TiO_2$ 전극을 형성하고, 가장 최적의 전극 조건을 알아보았다. 각 전극의 특성을 알기 위해서 I-V 곡선, UV-VIS 분광기, EIS, IPCE를 측정하였다. 그 결과, I-V 곡선을 통해 한 층 보다는 다중층이 효율이 더 높은 것을 확인할 수 있었고, 기판 표면과 전극표면에 $TiCl_4$ 처리를 함으로써 EIS분석을 통해 반응저항이 감소하여 효율이 증가함을 확인할 수 있었다. 여러 전극 조건 중 산란층을 지닌 전극이 기본 한 층을 사용한 전극의 효율보다 약 19% 정도 높아짐을 확인하였다. 이러한 효율의 증가는 장파장을 투과하는 빛이 산란층을 통과할 때 전자 이동 경로가 길어지게 되어 단락전류의 값을 증가시키기 때문이다. 이에 따라, $J_{SC}$는 약 10% 정도 증가하였으며, IPCE는 최대 피크에서 약 12%가 향상되는 특성을 보였다.
지난 10년 동안 유전체 내부에 형성된 나노미터 크기의 규소알갱이는 발광센터로서 주목 받아왔다 나노미터 크기인 결정질 규소의 엑시토닉 전자-홀의 쌍들이 발광결합에 기여한다고 여겨진다. 그러나 규소결정에 존재하는 여러가지 결함들은 비발광 천이의 경로가 되어 나노규소결접립의 발광천이와 경쟁하여 발광효율을 저하시키는 요인이 된다. 이러한 결정 결함들은 고온 열처리과정에서 대부분 소멸되나 $1000^{\circ}C$ 이상의 공정 에서도 나노규소와 유전체의 계면에 존재하는 결함들은 나노규소결정립의 발광을 억제하게 된다. 일반적으로 수소로서 규소결정립의 계면을 마감처리하게 되면 규소결정립의 발광효율이 획기적으로 향상되나 불행하게도 매질 내 수소의 높은 이동성으로 말미암아 후속 열처 리 과정에서 수소마감효과는 쉽게 손실된다. 따라서 본 연구에서는 온도가역적인 수소 대신 인을 이온주입 방법으로 첨가하여 수소와 같은 계면 마감효과를 얻으며 또한 후속 고온공정 에 대한 내구력을 증대시켰다. 모재인 산화규소 기판에 400keV, $1\times10^{17}\; Si/cm^2$와 그 주위에 균일한 함량을 도핑하기 위하여 다중에너지의 인을 주입하였다. 규소와 인을 이온주입 후 Ar 분위기에서 $1100^{\circ}C$ , 두 시간의 후열처리를 통하여 규소결정립을 형성하였으며 향상된 내열효과를 시험하기 위하여 Ar 분위기에서 $1000^{\circ}C$까지 열처리하였다. 인으로 마감된 나노미터 크기인 규소 결정립의 향상된 광-발광(PL)효과와 감쇄시간, 그리고 발광파장의 변화에 대하여 논의하였다.
일렉트릿 (electret) 의 특성을 갖고 있는 Teflon-FEP 와 PET 필름의 유전체 양변에 크롬을 증착시켜 전극을 만들고 코발트-60 감마선을 찍어 이 두 유전체의 물리적 특성변화를 조사하였다. 선량률 25.0 cGy/min에서 방사선 조사하기 시작하여 2초이내에서 전류가 급격히 증가해 최대값에 이른후, 60초 이후에선 거의 안정값에 이르는 특성을 보였다. 방사선 조사동안 Teflon의 경우 유전 상수는 2.15에서 18.0으로, 전기전도도는 1$\times$$10^{-17}$ 에서 1.57$\times$$10^{-13}$$\Omega$$^{-l}$$cm^{-1}$ /으로 증가했고, PET는 유전상수는 3에서 18.3으로, 전기전도도는 $10^{-17}$ 에서 1.65$\times$$10^{-13}$$\Omega$$^{-1}$$cm^{-1}$ /값으로 변하였다. 분당선량률을 변화시켰을때 (4.0 cGy/min, 8.5 cGy/min, 15.6 cGy/min, 19.3 cGy/min) 정상상태 방사선 유도전류(Ic), 유전율($\varepsilon$), 전기전도도 ($\sigma$) 가 선량률에 따라 증가함을 보였다. 정상상태방사선유도전류(Ic)값은 12시간내에선 1%내의 재현성을 보였고, 1주일간에선 3%내에서 일치하였다. 전하 및 전류값이 측정간격 (방사선 조사후 다음 조사때까지의 시간)에 의존성을 보였으며, 측정간격이 작을수록 초기측정값과 후측정값의 차가 크며, 최소 20분이상 간격을 둘 때 후측정값이 초기측정값과 같아졌다. 25.0 cGy/min. 선량률에서 유전체가 20분동안 전하를 유지하는 일펙트릿 성질을 갖고 있음을 보였다. 위 실험결과들은 2차전자에 의한 자유전자와 정공의 발생 및 이로 인한 내부편극과 전도도의 변화, 재결합등으로 인한 전자평형상태에 의한 것으로 볼 수 있다. 방사선조사직후 시료에 열을 가한 후 다시 조사하면 측정값이 상승하는 현상을 보였다. 이는 열을 가함으로 내부편극이 감소되었고 이로인해 다음 방사선 조사시 전하운반자(charge carriers)의 숫자를 높이는데 기여했음을 알 수 있다. 인가전압 및 흡수선량에 따른 선형성 및 재현성과 다른 전리함에 비해 적은 부피로 큰 전하량을 측정하는 것은 미세전류검출기로서의 사용가능성과 검출기의 부피를 크게 줄일수 있는 가능성을 보여준다.
열경화가 가능한 PPV유도체인 poly[(2,5-dimethoxy-1,4-phenylenevinylene)-alt-(1,4-phenylenevinylene)] (Cross-PPV)를 Heck coupling 반응을 이용하여 합성하였다. Cross-PPV 박막은 $200^{\circ}C$에서 경화 시키면 일반적인 유기용매에 용해되지 않는 불용성의 고분자 박막이 된다. 열경화 전 후의 Cross-PPV의 구조는 FT-IR로 확인하였으며 구조의 차이는 크지 않았다. 경화된 Cross-PPV는 일반적인 유기용매에 대하여 내용매성이 강하다. 순환전압전류법과 흡수분광법으로 측정한 경화된 Cross-PPV의 호모 및 루모 에너지 준위는 각각 -5.11 eV와 -2.56 eV으로 ITO로 부터의 정공주입장벽(hole injection barrier)이 작아(약 0.1 eV) 정공주입층으로 효과적으로 사용 할 수 있다. 호모 및 루모 에너지 준위가 각각 -5.44 eV, -3.48 eV인 poly(1,4-phenylenevinylene-(4-dicyanomethylene-4H-pyran)-2,6-vinylene-1,4-phenylene-vinylene-2,5-bis(dodecyloxy)-1,4-phenylenevinylene) (PM-PPV)을 발광층으로 사용하여 두층의 구조(bilayer structure)를 갖는 소자(ITO/crosslinked Cross-PPV/PM-PPV/Al)를 제작, 특성을 평가한 결과 최대 효율은 0.024 cd/A, 최대 발광세기는 $45cd/m^2$으로 단층형 소자(ITO/PM-PPV/Al)(최대 효율 = 0.003 cd/A, 최대 발광세기 = $3cd/m^2$)에 비하여 매우 월등한 성능을 나타냄을 확인하였다. 또한 두층의 구조를 가지는 다층형 소자의 발광스펙트럼은 단층형 소자의 발광 스펙트럼과 동일하다. 이러한 사실들로 보아 ITO 및 Al에서 주입된 전자는 모두 발광층인 PM-PPV층에서 재결합(recombination)되어 여기자(exciton)가 형성되는 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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