IMO (International Maritime Organization)와 한국은 2003년을 기점으로 하여 TBT의 사용을 전면 금지 하였다. 이 금지를 통하여 몇몇 나라에서는 해양환경(바닷물, 퇴적물, 굴)에서 TBT의 오염도가 차츰 감소되고 있는 것을 확인 하였다. 본 연구에서는 2003년 규제 이후 TBT의 오염도를 확인 하기 위하여 Crassostrea gigas(굴) 및 Tapes philippinarum(바지락)을 선택 하여 부틸주석화합물(butyltin compounds)의 농도를 측정하였다. Crassostrea gigas 및 Tapes philippinarum 가 생산되는 농장 및 주요 TBT 오염이 예상되는 지점에서 시료를 직접 채취하여 농도를 측정하였다. 각각 측정된 농도는 Crassostrea gigas의 경우 MBT, DBT와 TBT가 각각 N.D. -N.D., N.D. -N.D., N.D. -60.21 ng Sn $g^{-1}$ (wet wt)으로 측정 되었다. Tapes philippinarum의 경우 MBT, DBT와 TBT가 N.D. -12.27, N.D. -45.95, N.D.-7.30 ng Sn $g^{-1}$ (wet wt)로 각각 측정이 되었다. 본 연구에서는 TBT 오염도 감소를 확인 하기 위하여 1994년도에 측정된 동일 지역의 Crassostrea gigas의 부틸주석 화합물의 농도 대하여 비교조사를 해보았다. 조사결과 비교대상 7개 지점 샘플 중에 모든 샘플에서 TBT가 감소 추세를 보이는 것으로 나타났다. 이 중 4개 지점 샘플은 butyltin compounds가 검출한계 이하로 측정이 되었다. Tapes philippinarum의 경우도 외국 연구자료와 비교하여 볼 때 높지 않은 것으로 나타났다.
Forty sediment samples from Kyeonggi Bay, Korea were analyzed for butyltins, including tributyltin (TBT), dibutyltin (DBT), and monobutyltin (MBT) to determine their distribution and source in this area. Total butyltin concentrations in Kyeonggi Bay sediments ranged from 0.8 to 297 ng/g dry wt. with a mean value of 38 ng/g. The highest butyltin concentration was found in the innermost site in Incheon Harbor basin. The mouth of Han River had higher butyltin levels in sediments compared to open ocean. Butyltin levels correlated well with organic carbon content of sediment, but the major factor was the distance from the source area where antifouling paints were used for vessels and marine structures. Butyltin concentrations in the study area were lower than those reported for bays in other parts of the world. Considering the high toxic potential and sediment/water partition coefficient of TBT, further studies are needed to assess its biological effect in the marine ecosystem of Kyeonggi Bay.
Recently, we have shown that some endocrine disruptors, heavy metals, organotins and azoles suppressed steroidogenic enzymes such as P450 side-chain cleavage enzyme (P450scc) and aromatase in bullfrog ovarian follicles. In the present study, by using an amphibian ovarian follicle culture system, we examined the effects of these endocrine disruptors on maturation and ovulation of oocytes from Rana dybowskii in vitro. Ovarian fragments or isolated follicles were cultured for 24 h in a medium containing frog pituitary homogenate (FPH) or progesterone ($P_{4}$) with or without endocrine disruptors, and oocyte maturation (germinal vesicle breakdown, GVBD) and ovulation were examined. Among the organotins, tributyltin (TBT) strongly inhibited both FPH-and $P_{4}-induced$ oocyte maturation ($ED_{50}$:0.6 and 0.7 ${\mu}M$, respectively); however, tetrabutyltin (TTBT) and dibutyltin (DBT) showed only partial suppression, while monobutyltin (MBT) showed no inhibitory effect. All of the organotins suppressed $P_{4}-induced$ oocyte ovulation very effectively at a low concentration, and TBT and DBT exerted an inhibitory effect on FPH-induced ovulation. Among the heavy metals, mercury (Hg), cadmium (Cd) and cobalt (Co) were very effective in inhibiting FPH-induced oocyte maturation and ovulation, while lead (Pb), arsenite (As) and zinc (Zn) were less effective. However, all of the heavy metals suppressed FPH-induced oocyte ovulation at a high dose ($100{\mu}M$). Among the azoles, itraconazole (ICZ), ketoconazole (KCZ) and clotrimazole (CTZ) effectively inhibited FPH-induced oocyte maturation and ovulation, while econazole (ECZ), miconazole (MCZ) and fluconazole (FCZ) were considerably less effective. These results demonstrated that the abovementioned endocrine disruptors exhibited differential effects on oocyte maturation and ovulation in amphibian follicles and that the frog ovarian culture system could be used as an effective experimental tool to screen and evaluate the toxicity of various endocrine disruptors in vitro.
Tributyltin (TBT) and its degradation products, dibutyltin (DBT) and monobutyltin (MBT) were quantitatively determined in surface sediments and two molluscan species, Pacific oyster (Crassostrea gigas) and rock shell (Thais ctavigera), from Gwangyang Bay, Korea. Butyltin compounds were detectable in almost all sediment and biota samples. Tributyltin concentrations in surface sediment ranged<2∼33 ng g$\^$-1/, which is at a lower end of TBT concentrations in industrialized bays in Korea. However, TBT levels in sediments were related to boating activities around the bay. In biota samples, TBT concentrations were in the range of 178∼2,458 ng g$\^$-1/ toy oyster and 47∼236 ng g$\^$-1/ for rock shell. Relatively high TBT concentrations in biota were found near wharves for fisherboats and harbor areas. About 90∼100% of the female T. clavigera displayed imposex, and relative penis length index of the imposexed-female was in the range of 20.9∼107.9%. Furthermore, TBT body residue had a significant positive relationship with degree of imposex in T. clavigera. Overall, TBT concentrations in Gwanyang Bay were much lower than other major bays in Korea.
Organotin compounds (OTs), namely butyltins compounds (BTs) and phenyltin compounds (PhTs), were measured in surface and core sediments collected in Jeju harbor. The horizontal and vertical distribution was examined and the relationship between the concentration of OTs and organic matter content and particle size distribution was also studied. BTs were detected in significant concentrations in sediments inside Jeju harbor. PhTs were detected in very low concentrations, compared to BTs. The main species in BTs and PhTs were dibutyltin (DBT) and monobutyltin (MBT), monophenyltin (MPhT), respectively. In the relationships between the concentrations of total BTs and organic carbon content, the significant correlations ($r^2$=0.4898 in surface sediments, $r^2$=0.53 in one core sediments) and no correlation in another core sediments obtained, which is estimated that the distribution of BTs in sediments were affected by several factors, such as their physicochemical properties including organic carbon content, and a tide, etc. In the relationships between the concentrations of total BTs and particle size (mud, sand, and gravel) in sediments, the concentrations of total BTs were higher in the sediments with higher mud content, indicating that higher BTs were distributed with increasing sediments of fine granules.
Some organotin compounds such as butyltins and phenyltins are known to induce impo-sex in various marine animals and are considered to be endocrine disruptors. In this study, the effect of organotins on follicular steroidogenesis in amphibians was examined using ovarian follicles of Rana dybowskii and Rana catesbeiana. Isolated follicles were cultured for 6 or 18 h in the presence and absence of frog pituitary homogenate (FPH) or various steroid precursors, and the levels of product steroids in the culture media oassay. Among the butyltin compounds, tributyltin (TBT) strongly and dose-dependently inhibited the FPH-induced synthesis of pregnenolone ($P_5$) and progesterone ($P_4$) by the follicles. TBT also strongly suppressed the conversion of cholesterol to $P_5$ and partially suppressed the conversion of $P_5$ to $P_4$. A high concentration of dibutyltin (DBT) also inhibited steroidogenesis by the follicles while monobutyltin and tetrabutyltin had negligible effects. The toxic effect of TBT or DBT was irreversible and a short time of exposure (30 min) was enough to suppress steroidogenesis. All the phenyltin compounds significantly inhibited FPH-induced $P_5$ synthesis by the follicles. The effective dose of 50% inhibition by diphenyltin was $0.04\;{\mu}M$ and those of monophenyltin and triphenyltin were $0.24\;{\mu}M$ and $0.3\;{\mu}M$, respectively. However, none of the phenyltin compounds significantly suppressed the conversion of $P_4$ to $17{\alpha}$-hydroxyprogesterone ($17{\alpha}$-OHP) (by $17{\alpha}$-hydroxylase), $17{\alpha}$-OHP to androstenedione (AD) (by $C_{17-20}$ lyase), or AD to testosterone by the follicles. Taken together, the data show that among the steroidogenic enzymes, P450scc in the follicles is the most sensitive to organotin compounds and that an amphibian follicle culture system can be a useful screening model for endocrine disruptors.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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