Two types of new silica catalysts modified with benzenesulfonic acid derivatives were prepared by esterification or phenylation followed by sulfonation. Both catalysts thus prepared were tested as acid catalysts for 2-propanol dehydration and cumene dealkylation reactions. B catalyst () were more active than A catalyst (). Highter catalytic activity for B catalyst may be accounted for by higher resistance to water, higher acid strength, more acidity, and better thermal stability as compared with A catalyst.
A series of catalysts, $NiO/La_2O_3-ZrO_2/WO_3$, for acid catalysis was prepared by the precipitation and impregnation methods. For the $NiO/La_2O_3-ZrO_2/WO_3$ samples, no diffraction lines of nickel oxide were observed, indicating good dispersion of nickel oxide on the catalyst surface. The catalyst was amorphous to X-ray diffraction up to 300 ${^{\circ}C}$ of calcination temperature, but the tetragonal phase of $ZrO_2$ and monoclinic phase of $WO_3$ by the calcination temperatures from 400 ${^{\circ}C}$ to 700 ${^{\circ}C}$ were observed. The role of $La_2O_3$ in the catalyst was to form a thermally stable solid solution with zirconia and consequently to give high surface area and acidity. The high acid strength and high acidity were responsible for the W=O bond nature of complex formed by the modification of $ZrO_2$ with $WO_3$. For 2-propanol dehydration the catalyst calcined at 400 ${^{\circ}C}$ exhibited the highest catalytic activity, while for cumene dealkylation the catalyst calcined at 600 ${^{\circ}C}$ showed the highest catalytic activity. 25-$NiO/5-La_2O_3-ZrO_2/15-WO_3$ exhibited maximum catalytic activities for two reactions due to the effects of $WO_3$ modifying and $La_2O_3$ doping.
Dong, Mi-Sook;Chang, Suk-Kyung;Kim, Hyun-Jung;F. Peter Guengerich;Park, Young-In
Environmental Mutagens and Carcinogens
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v.22
no.3
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pp.169-174
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2002
Resveratrol is known to have potent cancer chemopreventive activity against tumorigenesis caused by 7,12-dimetylbenz[$\alpha$]anthracene(DMBA) which is known to be oxidized to reactive products by cytochrome P450 1B1 (CYP1B1). The effects of resveratrol on the activity of recombinant human P450 1 family enzymes, expressed in Escherichia coli membranes with human NADPH-P450 reductase, were determined by measuring alkoxyresorufin O-dealkylation activity, e.g., ethoxyresorufin O-deethylation (EROD) CYP1A1, methoxyresorufin O-demethylation (MROD), CYP1A2, benzyloxyresorufin-O-debenzylation (BROD), CTP1B1. Resveratrol inhibited CYP1B1 and CYP1A1 activities in a dose-dependent manner with $IC_{50}$/ values of 59 and 10$\mu$M for EROD activity and 1.8 and 30$\mu$M for BROD activity, respectively. Resveratrol had only weak inhibitory effect on CYP1A2 activity ($IC_{50}$/ values of 0.44 mM for EROD and >2 mM for MROD). Furthermore, resveratrol did not affect NADPH-P450 reductase activity significantly. Resveratrol inhibited the CYP1B1-dependent EROD activity with a $K_{i}$ of 28 $\mu$M in a non-competitive type manner. these results suggest that resveratrol-derived inhibited of CYP1B1 and CYP1A1 activities may contribute to the suppression of DMBA inducible tumorigenesis observed in extrahepatic tissues.s.
Chromium oxide/zirconia catalysts were prepared by dry impregnation of $Zr(OH)_4$ powder with aqueous solution of $(NH_4)_2CrO_4$ followed by calcining in air. The redox behavior of prepared catalysts were investigated by reacting cumene as test material over catalysts. As a result it was found that $Cr^{6+}$ species(as chromate) on the surface of catalyst was responsible for the formation of strong acid site and the catalytic activity for the dealkylation of cumene. However, much of the $Cr^{6+}$ species was reduced to $Cr^{3+}$ species by $H_2$ formed during the catalytic reaction of cumene and the reduced $Cr^{3+}$ species was an active site for dehydrogenation of cumene to form ${\alpha}$-methyl styrene. The reduced $Cr^{3+}$ species was also reoxidized to a $Cr^{6+}$ species after treatment with $O_2$ and consequently the deoxidized catalyst exhibited catalytic activity for the dealkylation reaction of cumene.
A solid acid catalyst, NiSO4/CeO2-ZrO2 was prepared simply by promoting ZrO2 with CeO2 and supporting nickel sulfate on CeO2-ZrO2. The support of NiSO4 on ZrO2 shifted the phase transition of ZrO2 from amorphous to tetragonal to higher temperatures because of the interaction between NiSO4 and ZrO2. The surface area of 10-NiSO4/1-CeO2-ZrO2 promoted with CeO2 and calcined at 600 oC was very high (83 m2/g) compared to that of unpromoted 10-NiSO4/ZrO2 (45 m2/g). This high surface area of 10-NiSO4/1-CeO2-ZrO2 was due to the promoting effect of CeO2 which makes zirconia a stable tetragonal phase as confirmed by XRD. The role of CeO2 was to form a thermally stable solid solution with zirconia and consequently to give high surface area and acidity of the sample, and high thermal stability of the surface sulfate species. 10-NiSO4/1- CeO2-ZrO2 containing 1 mol% CeO2 and 10 wt% NiSO4, and calcined at 600 oC exhibited maximum catalytic activities for both reactions, 2-propanol dehydration and cumene dealkylation.
A series of $NiO-TiO_2$/$WO_3$ catalysts was prepared by drying powdered $Ni(OH)_2-Ti(OH)_4$ with ammonium metatungstate aqueous solution, followed by calcining in air at high temperature. Characterization of prepared catalysts was performed by using FTIR, Raman, XPS, XRD, and DSC and by measuring surface area. Upon the addition of tungsten oxide to titania up to 25 wt%, the specific surface area and acidity of catalysts increased in proportion to the tungsten oxide content due to the interaction between tungsten oxide and titania. Since the -$TiO_2$/stabilizes the tungsten oxide species, for the samples equal to or less than 25 wt%, tungsten oxide was well dispersed on the surface of titania, but for the samples containing above 25 wt%, the triclinic phase of $WO_3$ was observed at calcination temperature above 400 $^{\circ}C$. The catalytic activities of 10-NiO-$TiO_2$/$WO_3$ for 2-propanol dehydration and cumene dealkylation were correlated with the acidity of catalysts measured by ammonia chemisorption method. NiO may attract reactants and enhance the local concentration of reactants near the acid sites, consequently showing the increased catalytic activities.
Norditerpene alkaloids are the main toxic principles of traditional oriental herb 'chuawu(bu-shi),' which have been used in Chinese materia medica mainly for the treatment of musculoskeletal disorders. They are biosynthesized via cyclization of geranylgeranyl pyrophosphate, incoration of 2-aminoethanol and decarboxylation not via amino acid pathway, and the structural characteristics have tempted several oxidative reactions. In this study various norditerpene alkaloids were subjected to react active manganese dioxide and oxoammonium salt as oxidants. The oxidation was proceeded as dealkylation with aconitine type and dehydrogenations with lycoctonin and heteratisine type.
From the under ground part of Aconitum volubile Pall. (Ranunculaceae),seven nor- or di-terpenoid alkaloids were isolated and identified by NMR spectra and mass spectrum. The alkaloids were three $C_{19}$-norditerpenoid alkaloids such as isotalatizidine, altaconitine and vilmorrianine A, and four $C_{20}$-diterpenoid alkaloids such as 12-epidehydronapelline, 12-epinapelline, songoramine and songorine. Some of the isolated diterpenoid alkaloids were subjected to oxidation reaction with active $MnO_2$ and oxoammonium salt. The results were C-12 oxidation(ketone formation) and N-dealkylation in veatchin-type and decomposition to non-alkaloidal compounds in atisine-type ajaconine.
Effects of tributyltin chloride (TBTC) in vitro on mixed function oxygenase (MFO) system on liver microsome of eight marine fish species were investigated. To determine the effects on MFO system, cytochrome P45O (CYP) and cytochrome b5 con-tents, activities of two reductases (NADH-cytochrome b5 reductase and NADPH-cy-tochrome P450 reductase) and four dealkylation enzymes (EROD, PROD, MROD and ECOD) were measured in fish microsoms exposed to TBTC for 20 min. The WP content was reduced to 10% of the control group in 6 out of 8 species exposed to TBTC, whereas there was no significant change in the cytochrome bs content. the response of NAD(P)H dependant reductases depended on fish species. The dealkylation enzyme activities in microsome were also apparently inhibited by TBTC. The degree of inhibition was different among fish species and four enzymes. The EROD activities in eight species were decreased to the range of 1∼65% of control group.
Tungsten oxide supported on zirconia was prepared by drying powdered $Zr(OH)_4$ with ammonium metatungstate aqueous solution, followed by calcining in air at high temperature. Upon the addition of only small amount of tungsten oxide (1 wt % $WO_3$) to $ZrO_2$, both the acidity and acid strength of catalyst increased remarkably, showing the presence of $Br{\ddot{o}}nsted$ and Lewis acid sites on the surface of $WO_3$/$ZrO_2$. The high acid strength and large amount of acid sites on $WO_3$/$ZrO_2$ were due to the presence of the W=O bond nature of complex formed by the interaction between $WO_3$ and $ZrO_2$. The catalyst containing 20 wt % $WO_3$, calcined at 973 K, showed the highest catalytic activity for the 2-propanol dehydration, while the catalyst containing 15 wt % $WO_3$, calcined at 1023 K, exhibited the highest catalytic activity for the cumene dealkylation. For the 2-propanol dehydration the catalytic activities of $WO_3$/$ZrO_2$ catalysts were roughly correlated with their acidities.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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