• 전기화학회지
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• 제5권4호
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• pp.226-231
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• 2002

Power densities produced by the permeation of methanol through membranes were directly measured by inserting the membrane in front of anode in a membrane-electrode-assembly of a direct methanol fuel cell (DMFC). The power density was closely related to the loss of power in the DMFC and was strongly affected by temperature. As the cell temperature was increased, the power density resulting from methanol crossover was increased. The increase in methanol crossover had be attributed to diffusion caused or affected by temperature. Methanol crossover a major effect on the performance of a DMFC at a relatively low temperature with $26\%\;loss\;at\;30^{\circ}C$. In order to reduce methanol crossover, a conventional Nafion membrane was modified by the incorporation of Pt or Pd. The reduction in methanol crossover was investigated in these modified membranes by our cell performance measurement. Pt and Pd particles incorporated in the Nafion membranes block methanol pathway and prevent methanol transport through the membranes, which was proved by combining with liquid chromatography.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제45권1호
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• pp.93-102
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• 2007

본 연구에서는 직접 메탄올 연료전지의 전기 화학 반응에 의해 발생하는 이산화탄소와 물의 조절을 위해 기체 발생과 흐름 현상을 관찰할 수 있는 3차원 모델을 개발하였다. 산화극 쪽에 발생한 기체의 조절은 직접 메탄올 연료전지를 설계하는데 중요한 문제이며, 연료 전지의 성능에 커다란 영향을 준다. 유로는 기체의 조절과 아주 밀접한 관계가 있으나 다양한 유로를 설계하고 실험하여 최적의 디자인을 찾는 것은 어렵고 바이폴라 플레이트의 높은 가격 때문에 많은 비용이 필요하다. 이 문제를 해결하기 위해 전산 유체역학 모델링 기법을 도입하였다. 전산 유체역학을 기반으로 하여 개발된 two-fluid 모델을 이용하여 유체의 흐름 패턴을 시각화 하여 분석함으로써 실험의 횟수를 줄일 수 있었고, 대표적인 4가지 연료전지 유로인 serpentine, zigzag, parallel, semi-serpentine 형태에 개발된 모델을 적용하여 속도, 압력, 메탄올 몰분율, 기체 몰분율 등을 계산하였다. 계산 결과를 이용하여 각 형태의 특성과 장단점을 파악하였고, 이를 바탕으로 가스를 효율적으로 제거할 수 있는 최적 유로를 설계 하였다.

• 전기화학회지
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• 제4권4호
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• pp.172-175
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• 2001

마그네트론 스퍼터링 방법에 의하여 Nanophase 촉매층을 형성하여 Direct Methanol Fuel Cell(DMFC)에 적용하였다. 일반적인 박막 증착 방법보다 높은 압력 (Ar/He혼합기체)에서 금속 Target과 탄소 Target을 동시에 스퍼터링하여 내피온막 위에 직접 코팅함으로써 기공성 있는 PtRu혹은 Pt및 탄소입자를 포함한 새로운 구조의 촉매층을 형성하였다. 본 방법에 의하여 $1.5mg/cm^2$의 PtRu(Anode) 및 $1mg/cm^2$ Pt(Cathode) 로딩으로 2M Methanol, 1 Bar공기, $80^{\circ}C$조건에서 $45mW/cm^2$의 출력을 얻을 수 있었으며, 이는 기존의 상용방법에 의하여 제조된 전극보다 같은 조건에서 $30\%$의 성능향상을 제시한 것이다. 이는 Nanophase촉매층 구조로 인하여 초미세 분말을 적용하였고, 많은 량의 원자들이 입계에 배열하게 됨으로써 촉매반응을 원활하게 하고,연료의 공급을 효율적으로 해준 것에 기안한 것으로 판단된다. 그러므로, 본 연구의 결과를 응용할 경우 DMFC를 휴대용 전자기기에 적용함에 있어서 성능향상 및 가격경쟁력 확보에 도움을 줄 것으로 기대된다.

• Korean Chemical Engineering Research
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• 제49권6호
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• pp.775-780
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• 2011

50 $cm^2$의 활성면적을 가진 셀을 이용하여 5-셀 DMFC 스택을 제작하고 4 A의 부하로 4,000 시간 운전한 후 성능감소 및 성능 감소 원인을 분석하였다. 4,000 시간 운전 후 10 A에서 스택의 전력 밀도가 28.7% 감소하였으며 다섯개의 셀 중 두 개는 거의 성능저하가 일어나지 않았고 두 개는 약 40%의 성능 저하, 한 개는 약 60%의 성능 저하를 보였으며 각 셀별 성능저하의 정도의 차이는 스택 내에서의 위치와 상관관계가 없었다. 스택 내의 다섯 셀 중 가장 성능감소가 심하였던 셀의 경우 연료극 촉매층의 Pt 입자 크기가 증가하였으며 연료가 들어가는 쪽의 Pt 입자의 크기 증가가 더 심하였다. 그러나 4,000 시간 장기운전 후 공기극 촉매층에서는 Pt 입자 크기의 변화는 거의 없었다. 스택 내의 모든 셀에서 4,000 시간 운전 후 연료극 촉매에서 공기극 촉매로의 루테늄의 크로스오버가 SEM-EDX로 관찰되었으며 특히 성능감소가 심하였던 셀의 경우 공기극 촉매층에서 Ru/Pt의 비율이 가장 컸다.

• 전기화학회지
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• 제8권1호
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• pp.6-11
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• 2005

직접보로하이드라이드 연료전지는(direct borohydrides fuel cell. DBFC) 직접메탄을 연료전지가 갖는 메탄을 크로스오버(crossover)문제를 해결할 수 있어서, 휴대용 및 이동용 전원으로 활용하기 위하여 새롭게 대두되고있는 연료전지이다. 본 논문에서는 직접보로하이드라이드 연료전지의 전극제조 공정 확립을 위하여 여러 가지의 연료극 및 공기극 촉매를 선정하고 열가압법 (hot pressing)으로 전극을 제조하여 이에 대한 성능 특성을 고찰하였다. 공기극 촉매로는 Pt/C와 Pt black을 사용하였고, 연료극 촉매로는 Pt/C. Pt black, Au/C, $AB_5$ alloy를 사용하였다 제조된 전극 촉매는 XRD, SEM, EDS 등을 통한 특성 분석과 단위전지 운전을 통하여 I-V특성 분석이 이루어졌다. 다양한 촉매 조합을 통하여 촉매별 단전지 테스트를 한 결과 공기극 및 연료극 촉매를 Pt/C로 했을 때 가장 높은 성능인 366mW/mg을 얻을 수 있었다.

• 한국전기화학회:학술대회논문집
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• 한국전기화학회 2002년도 연료전지심포지움 2002논문집
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• pp.211-218
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• 2002

In this study, Pt/Pd (1.1), PtPd (2:1) and PtPd (3:1) binary catalysts and Pt/Ru/Pd (5:4:1) ternary catalyst were designed. The catalysts were synthesized by impregnation method using $NaBH_4$ as a reducing agent. A good catalyst for methanol oxidation requires low on-set potential, stable durability and low activation energy. In order to investigate the catalytic activity for the methanol oxidation, electrochemical measurements such as cyclic voltammetry and chronoamperometry were peformed in sulfuric acid with/without methanol solution. In order to calculate the activation energy of the reaction, electrochemical measurements were also tested at different temperatures. For investigation of the structural analysis such as particle size and alloying, X-ray diffraction and transmission electron microscopy analysis were used. In order to identify the role of the Pd and to determine the composition of the surface of the Pt/Pd nanoparticles, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis was investigated. The XPS spectra of Pd showed that Pd appears only as a metallic state in the binary catalysts. The chemical states of Pt in PtPd catalysts are both metallic and oxidative. Polarization curves and power density data were obtained by testing the DMFC unit cell performance of PtPd and PtRuPd catalysts. These data showed that Pt/Pd (2:1) and Pt/Ru/Pd (5:4:1) have better performance than Pt and Pt/Ru, respectively.

• 한국수소및신에너지학회논문집
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• 제12권4호
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• pp.257-265
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• 2001

Placing a hydrogen conducting, methanol impermeable metallic barrier like palladium (Pd) is a well-known method for preventing methanol crossover through solid polymer electrolyte for direct methanol fuel cells (DMFC). Applying a bias potential between the anode and the barrier can further develop this concept so that the hydrogen transfer rate is enhanced. Since hydrogen diffuses in Pd as atomic form while it moves through nafion electrolyte as ion, it has to be reduced or oxidized whenever it passes the interface formed by Pd and the electrolyte. We performed experiments to measure the hydrogen transport through the Pd membrane placed in Nafion electrolyte of hydrogen/oxygen fuel cell (PEMFC). Applying a bias potential between the hydrogen electrode of the cell and the Pd membrane facilitated the hydrogen passage through the Pd membrane. The results show that the cell current measured with the Pd membrane placed reached almost 40 % the value measured with the cell without Pd membrane. It was found that the current flown through the bias path is only a few percent of the cell current.

• 한국고분자학회:학술대회논문집
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• 한국고분자학회 2006년도 IUPAC International Symposium on Advanced Polymers for Emerging Technologies
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• pp.58-59
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• 2006

Less than a decade ago, most alternate membrane materials for fuel cells relied upon a post-sulfonation process to generate ionic groups capable of transporting protons from the anode to the cathode. These random post sulfonations showed some promise, but in general they produced materials that were not sufficiently stable or protonically conductive at ion exchange capacities where aqueous swelling could be restricted. Our group began to synthesize disulfonated monomers that could be used to incorporate into random copolymer proton exchange membranes. The expected limitation was that the aromatic polymers might not be stable enough to withstand fuel cell conditions. However, this was mostly based upon an accelerated test known was the Fenton's Reagent Test, which did not seem to this author as being a reliable predictor of performance. A much better approach has been to evaluate the open circuit voltage (OCV) for alternate membranes, as well as the benchmark perfluorosulfonic acid systems. When this is done, the aromatic ionomers of this study, primarily based upon disulfonated polyarylene ether sulfones, show up quite well. Real time 3000 hours DMFC results have also been generated. Obtaining conductive materials at low humidities is another major issue where alternate membranes have not been particularly successful. In order to address this problem, multiblock copolymers with relatively high water diffusion coefficients have been designed, which show promise for conductivity at lowered humidity.

• 전기화학회지
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• 제6권1호
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• pp.13-17
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• 2003

직접 메탄을 연료전지의 음극 촉매로 사용되는 Pt-Ru/C를 솔-젤법을 이용하여 크라이오젤 및 에어로젤 형태로 제조하였다. 탄소의 원료가 되는 유기물의 종류에 따라 B종의 촉매를 제조하였으며 XRD분석에 의해 금속이 탄소담체 위에 고분산되어 있음을 확인하였다. 초임계건조, 탄화. 환원 공정을 거쳐 완성된 에어로젤 촉매의 전극 활성은 Cyclic voltametry를 이용한 half cell test를 통하여 평가하였다. 그 중 Phloroglucinol-Formaldehyde(PF) 형의 촉매가 가장 우수한 활성을 보였으며 내구성 또한 양호하였다.

• 한국분말재료학회지
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• 제12권2호
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• pp.117-121
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• 2005

Platinum catalysts for the DMFC (Direct Methanol Fuel Cell) were impregnated on several carbon supports and their catalytic activities were evaluated with cyclic voltammograms of methanol electro-oxidation. To increase the activities of the Pt/C catalyst, carbon supports with high electric conductivity such as mesoporous carbon, carbon nanofiber, and carbon nanotube were employed. The Pt/e-CNF (etched carbon nanofiber) catalyst showed higher maximum current density of $70 mA cm^{-2}$ and lower on-set voltage of 0.54 V vs. NHE than the Pt/Vulcan XC-72 in methanol oxidation. Although the carbon named by CNT (carbon nanotube) series turned out to have larger BET surface area than the carbon named by CNF (carbon nanofiber) series, the Pt catalysts supported on the CNT series were less active than those on the CNF series due to their lower electric conductivity and lower availability of pores for Pt loading. Considering that the BET surface area and electric conductivity of the e-CNF were similar to those of the Vulcan XC-72, smaller Pt particle size of the Pt/e-CNF catalyst and stronger metal-support interaction were believed to be the main reason for its higher catalytic activity.