나프탈렌, ${\alpha}$- 또는 ${\beta}$-메틸 나프탈렌 그리고 1,2- 1,3- 또는 2,6-디메틸나프탈렌과 클로라닐의 전하이동 착물의 흡수 극대 파장은 염화에틸렌, 염화메틸렌, 클로로포름 용매에서 그리고 10, 15, 20, 25$^{\circ}C$ 온도에서 자외선 분광광도법으로 측정하였다. 이 전하이동착물은 1:1 분자비로 결합하였으며 흡수극대 파장은 용매의 극성과 온도에 따라 변하였고, 형성상수(K$_f$)는 용매의 극성 그리고 온도가 증가함에 감소하였다. 이와같이 온도 및 용매가 형성상수에 미치는 효과를 열역학적 고찰로써 논의하였으며, 또한 전자주개들의 전자 및 입체 효과가 형성상수에 미치는 영향도 논의하였다.
피리딘, ${\beta}$-피코린 및 3,5-루티딘과 요오드사이에 형성되는 전하이동착물을 사염화탄소 용액에서 자외선분광광도법을 사용하여 연구한 결과 $C_5H_5N{\cdot}I_2$, ${\beta}-C_5H_4(CH_3)N{\cdot}I_2$ 및 3,5-$C_5H_3(CH_3)_2N{\cdot}I_2$ 형의 1:1 분자착물이 형성됨을 알았다. 이들 착물생성에 대한 흡수최대는 온도가 상승함에 따라 blue shift되므로 이를 고려하여 각 온도에서의 평형상수를 구했다. 이 값으로부터 이들 착물생성에 대한 ${\Delta}H$, ${\Delta}G$및 ${\Delta}S$ 이 열역학적 파라미터를 산출하였다. 이 결과 착물의 상대적 안정도가 다음 순서로 증가함을 알수가 있었다. Pyridine < ${\beta}$-Picoline < 3,5-Lutidine. 이러한 결과는 dipole moment, steric hindrance effect 및 positive inductive effect에 의한 electron density의 증가 때문인 것으로 설명할 수 있었다. 그리고 polymethylbenzene-iodine CT-complex와도 비교 검토하였다.
The dye-sensitized solar cell (DSSC) is a device for the conversion of visible light into electricity, based on the sensitization of wide bandgap semiconductors. The performance of the cell mainly depends on a dye used as sensitizer. The absorption spectrum of the dye and the anchorage of the dye to the surface of $TiO_2$ are important parameters determining the efficiency of the cell. Generally, transition metal coordination compounds(ruthenium polypyridyl complexes) are used as the effective sensitizers, due to their intense charge-transfer absorption in the whole visible range and highly efficient metal-to ligand charge transfer. However, ruthenium polypyridyl complexes contain a heavy metal, which is undesirable from point of view of the environmental aspects. Moreover, the process to synthesize the complexes is complicated and costly. Alternatively, organic dyes can be used for the same purpose with an acceptable efficiency. The advantages of organic dyes include their availability and low cost. We designed and synthesized a series of organic sensitizers containing long wavelength absorption-chromophores for the dye sensitized solar cell. The DSSC composed of Blue-chromophores for the sensitization absorbed long wavelength region which is different also applied into the dye-cocktail (mixing) system. The photovoltaic property of DSSCs organic long wavelength absorption-chromophores were measured and evaluated by comparison with that of individual chromophores.
The dye-sensitized solar cell (DSSC) is a device for the conversion of visible light into electricity, based on the sensitization of wide bandgap semiconductors. The performance of the cell mainly depends on a dye used as sensitizer. The absorption spectrum of the dye and the anchorage of the dye to the surface of TiO2 are important parameters determining the efficiency of the cell. Generally, transition metal coordination compounds(ruthenium polypyridyl complexes) are used as the effective sensitizers, due to their intense charge-transfer absorption in the whole visible range and highly efficient metal-to ligand charge transfer. However, ruthenium polypyridyl complexes contain a heavy metal, which is undesirable from point of view of the environmental aspects. Moreover, the process to synthesize the complexes is complicated and costly. Alternatively, organic dyes can be used for the same purpose with an acceptable efficiency. The advantages of organic dyes include their availability and low cost. We designed and synthesized a series of organic sensitizers containing long wavelength absorption-chromophores for the dye sensitized solar cell. The DSSC composed of Blue-chromophores for the sensitization absorbed long wavelength region which is different also applied into the dye-cocktail (mixing) system. The photovoltaic property of DSSCs organic long wavelength absorption-chromophores were measured and evaluated by comparison with that of individual chromophores.
톨루엔과 요오드 사이의 전하이동착물의 안정도에 미치는 압력과 온도의 영향을 n-헥산용액에서 자외선 분광광도법으로 연구하였다. 압력은 1에서 1,200bar, 온도는 $25^{\circ}C$에서 $60^{\circ}C 사이에서 측정하였다. 착물의 평형상수는 압력 및 온도의 증가와 더불어 증가 및 감소하고 흡수계는 대체로 증가함을 알았다. 이들 각 평형정수로부터 착물 형성에 따른 부피, 엔탈피, 자유에너지 및 엔트로피 변화 양을 구하였다. 또한 압력의 증가에 의한 blue-shift현상 및 압력 변화에 의한 진동자 세기와의 관계를 열역학적 함수와 관계지워 설명하였다
피리딘과 요오드, 일브롬화요오드 및 일염화요오드 사이에 생성되는 전하이동 착물을 사염화탄소 용액내에서 자외선 분광 광도법을 사용하여 연구한 결과$ C_5H_5N{\cdot}I_2}$, $ C_5H_5N{\cdot}IBr$ 및 $ C_5H_5N{\cdot}ICl$형의 1:1 분자 착물이 생성됨을 알았다. 이들 착물 생성에 대한 흡수최대는 온도가 상승함에 따라 blue shift 되므로 이를 고려하여 각 온도에서의 평형 상수와 흡광계수를 구하였다. 이 값으로부터 이들 착물 생성에 대한 ${\Delta}H$, ${\Delta}D$및${\Delta}S$의 열역학적 파라미터를 산출하였다. 이 결과 착물의 상대적 안정도가 다음과 같은 순서로 됨을 알 수 있었다. $ C_5H_5N{\cdot}I_2$ < $ C_5H_5N{\cdot}IBr$ < $ C_5H_5N{\cdot}ICl$ 이 순서는 피리딘에 대한 그들의 상대적 산성도를 의미하며 전자수용체의 편극율 및 할로겐 원자의 전기 음성도의 차이에 의하여 설명될 수 있다.
cis-diamminedichloroplatinum (II)에서 아민리간드가 변화할 때, 항암성과 백금원자의 전자구조 사이의 관계를 연구하였고, 또 이러한 착물과 DNA base인 1-methylcytosine의 상호작용에 대한 메카니즘을 알기 위해서 백금(II)착물들을 분자궤도함수론적으로 연구하였다. 그 결과, 백금착물에서 중심금속의 atomic charge가 항암성에 영향을 미치고 있음을 알았다. 또한 백금착물과 1-methylcytosine의 결합은 리간드에서 금속원자로 전하이동을 하였고, 이 때 Pt(II)의 6p-orbital이 중요한 하고 있음을 발견한다. Pt-N3결합성은 $\alpha$ 와 $\pi$ 성분을 포함하고 있으며, 실험한 값과 비교할 때 비교할 때 항암성이 큰 백금착물일수록 Pt-N3 결합이 강하게 형성하고 있었다.
A new synthesis has been developed for 1-thia-4,7-diazacyclononane and the complexation behavior of a particular derivative has been explored. The pentadentate ligand 4,7-bis(2-pyridylmethyl)-l-thia-4,7-diazacyclononane ([9]$N_2SPY_2$) and its iron(Ⅱ) and manganese(Ⅱ) complexes were prepared and characterized. Magnetic moments of 5.17 and 5.90 μB respectively, indicate that the iron(Ⅱ) and manganese(Ⅱ) complexes are high spin. Charge transfer transitions (d-π*) occur for [Fe(Ⅱ)([9]$N_2SPY_2)(X)]^{n+}$at 27027, 25000, and 24390 cm-1 for X=$H_2O$, Cl-, and OH-, respectively. In acetonitrile solution, the cyclic voltammogram of the manganese(Ⅱ) complex exhibits a redox couple at 0.92 V vs. NHE while the redox potentials for [Fe(Il)([9]$N_2SPY_2)(X)]^{n+}$ are 0.70, 0.66, and 0.37 V vs. NHE for X=$H_2O$, Cl-, and OH-, respectively. The d-π* charge transfer energy and Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ) redox potential for [Fe(Ⅱ)([9]$N_2SPY_2)(X)]^{n+}$ increase in the same order: $H_2O>Cl^- >OH^-$. The crystal structures of the iron(Ⅱ) and manganese(Ⅱ) complexes reveal that the metal ions are sixcoordinate, binding to four nitrogen atoms and a sulfur atom from the pentadentate ligand, as well as a chloride anion, with the chloride and sulfur atoms in cis positions. The two metals have similar coordination geometries, which are closer to trigonal prismatic than octahedral. In both iron and manganese complexes, the M-N($sp_3$) trans to Cl- is 0.07 Å longer than the one cis to Cl- , and M-N($sp^2$) trans to S is 0.05 longer than the one cis to S atom.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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