Zinc metal organic framework (MOFZn)-loaded goad nanoparticles (AuNPs) sol (Au@MOFZn), which was characterized by TEM, Mapping, FTIR, XRD, and molecular spectrum, was prepared conveniently by solvothermal method. The results indicated that Au@MOFZn had a very strong catalytic effect with the nanoreaction of AuNPs formation between sodium oxalate (SO) and HAuCl4. AuNPs in the new indicator reaction had a strong resonance Rayleigh scattering (RRS) signal at 370 nm. The indicator AuNPs generated by this reaction, which had the most intense surface enhanced Raman scattering (SERS) peak at 1621 cm -1. The new SERS/RRS indicator reaction in combination with specific aptamer (Apt) to fabricate a sensitive and selective Au@MOFZn catalytic amplification-aptamer SERS/RRS assay platform for carbendazim (CBZ), with SERS/RRS linear range of 0.025-0.5 ng/mL. The detection limit was 0.02 ng/mL. Similarly, this assay platform has been also utilized to detect oxytetracycline (OTC) and profenofos (PF).
분말의 $Zr(OH)_4$를 $(NH_4)_2CrO_4$수용액에 함침시킨 후 공기중에 소성하여 질코니아에 담지된 산화크롬 촉매를 제조하였다. 제조된 $CrO_x/ZrO_2$ 촉매상에 cumene을 반응시켜 산화-환원 거동을 연구한 결과 크롬의 산화상태가 +6인 chromate형태로 질코니아 표면에 존재할 때는 강한 산점이 생성되어 cumene의 탈알킬화 반응에 촉매활성을 나타내었다. 그러나 많은 양의 $Cr^{6+}$종은 반응중에 탈수소로 생성된 $H_2$에 의하여 환원되어 $Cr^{3+}$종으로 변환되었으며 $Cr^{3+}$종은 cumene을 탈수소화시켜 ${\alpha}$-methyl styrene을 생성하는 반응에 활성점으로 작용하였다. 환원된 $Cr^{3+}$종은 $O_2$로 처리하면 다시 $Cr^{6+}$종으로 되고 따라서 산화된 촉매는 cumene의 탈알킬화 반응에 활성을 나타내었다.
몇 종류의 산화물을 혼합하여 그 장점들이 촉매의 특성으로 나타나도록 하는 복합산화물 촉매의 한 종류로서 스피넬 구조를 이루는 Mg- 및 Bn-페라이트를 촉매로 선정하여 K 첨가에 따른 물성을 분석하고 페라이트상에서 에틸벤젠의 탈수소반응에 대하여 연구하였다. 촉매의 특성분석에는 XRD, BET법, DTA, XPS, TEM, TPD 등의 분석기법을 사용하였다. 페라이트 촉매에 대한 K 첨가 효과를 검토하기 위하여 물성을 종합적으로 분석한 결과, K는 입자의 분산도를 향상시키는 구조적 조촉매로서의 역할과 함께 전자를 공급하는 조촉매로서 작용하였으며, K의 첨가량이 증가함에 따라 산점이 중화되어 그 세기가 약해지면서 산점의 농도는 증가하였다. 반응성을 연구한 결과 페라이트 촉매에 첨가된 K는 강한 산점을 중화시켜 탈수소 반응에 적합한 세기의 산점을 형성하여 스티렌의 선택도를 일정하게 유지하였다.
본 연구에서는, 촉매 악취 제거 반응에서 폐제올라이트 촉매를 담체로 재사용할 수 있는지를 알아보고자 하였다. 악취 분해의 모델 반응을 위하여 톨루엔을 반응 물질로 선정하였다. 폐 HZSM-5와 폐 FCC촉매에 구리를 10 wt%담지 시켜, 활성을 비교하였다. 그 결과, Cu/폐 FCC 촉매보다 Cu/폐 HZSM-5가 더 높은 활성을 나타내었다. 이는 폐 HZSM-5가 폐 FCC 촉매보다 표면적이 더 크고, Cu를 담지한 촉매에서도 더 큰 표면적을 나타낸 것에 기인한 것으로 여겨진다. 이러한 결과들은 폐 HZSM-5가 톨루엔 제거에 값싼 촉매로 이용될 수 있음을 보여준다.
Zakia Akter Sonia;Ji Hye Park;Wathone Oo;Kwang Bok Yi
청정기술
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제29권1호
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pp.39-45
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2023
To investigate the effects of Mg addition at different aging times and temperatures, Cu/MgO/Al2O3 catalysts were synthesized for the low-temperature water gas shift (LT-WGS) reaction. The co-precipitation method was employed to prepare the catalysts with a fixed Cu amount of 30 mol% and varied amounts of Mg/Al. Synthesized catalysts were characterized using XRD, BET, and H2-TPR analysis. Among the prepared catalysts, the highest CO conversion was achieved by the Cu/MgO/Al2O3 catalyst (30/40/30 mol%) with a 60 ℃ aging temperature and a 24 h aging time under a CO2-rich feed gas. Due to it having the lowest reduction temperature and a good dispersion of CuO, the catalyst exhibited around 65% CO conversion with a gas hourly space velocity (GHSV) of 14,089 h-1 at 300 ℃. However, it has been noted that aging temperatures greater or less than 60 ℃ and aging times longer than 24 h had an adverse impact, resulting in a lower surface area and a higher reduction temperature bulk-CuO phase, leading to lower catalytic activity. The main findings of this study confirmed that one of the main factors determining catalytic activity is the ease of reducibility in the absence of bulk-like CuO species. Finally, the long-term test revealed that the catalytic activity and stability remained constant under a high concentration of CO2 in the feed gas for 19 h with an average CO conversion of 61.83%.
In addition to the catalysts' activity and selectivity, the deactivation of catalysts during use is of practical importance. It is crucial to understand the phenomena of the deactivation to predict the loss of activity during catalyst usage so that the high operational costs associated with catalyst replacement can be reduced. In this study, the activity of Ru catalysts, such as nanoparticles (3~6 nm) and polycrystalline thin film (50 nm), have been investigated under CO oxidation and oxidative/reductive reaction conditions at various temperatures with the ambient pressure X-Ray photoelectron spectroscopy (APXPS). With APXPS, the surface oxides on the catalyst are measured and monitored in-situ. It was found that the Ru film exhibited faster oxidation-and-reduction compared to that of nanoparticles showing mild oxidative-and-reductive characteristics. Additionally, the larger Ru nanoparticles showed a higher degree of oxide formation at all temperatures, suggesting a higher stability of the oxide. These observations are in agreement with the catalytic activity of Ru catalysts. The loss of activity of Ru films is correlated with bulk oxide formation, which is inactive in CO oxidation. The Ru nanoparticle, however, does not exhibit deactivation under similar conditions, suggesting that its surface is covered with a highly active ultrathin surface oxide. Since the active oxide is more stable as nanoparticles than as a film, the nanoparticles showed mild oxidative/reductive behavior, as confirmed by APXPS results. We believe these simultaneous observations of both the surface oxide of Ru catalysts and the reactivity in real time enable us to pinpoint the deactivation phenomena more precisely and help in designing more efficient and stable catalytic systems.
Titania-supported chromium oxides with different loadings have been embarked in catalytic oxidation of trichloroethylene (TCE) to inquire association of the formation of crystalline $Cr_2O_3$ with catalytic performances. A better activity in the oxidative TCE decomposition at chosen temperatures was represented when chromium oxides ($CrO_x$) had been dispersed on pure anatase-type $TiO_2$ (DT51D) rather than on phase-mixed and sulfur-contained ones such as P25 and DT51. The extent of TCE oxidation at temperatures below $350^{\circ}C$ was a strong function of $CrO_x$ content in $CrO_x$/DT51D $TiO_2$, and a noticeable point was that the catalyst has two optimal $CrO_x$ loadings in which the lowest $T_{50}$ and $T_{90}$ values were measured for the TCE oxidation. This behavior in the activity with respect to $CrO_x$ amounts could be associated with the formation of crystalline $Cr_2O_3$ on the support surface, that is less active for the oxidation reaction, and an easier mobility of the surface oxygen existing in noncrystalline $CrO_x$ species with higher oxidation states, such as $Cr_2O_8$ and $CrO_3$.
자연유기물을 처리하는 혼합 오존-세라믹 한외여과 수처리 시스템에서 막의 운전조건과 처리수의 화학적 조성이 세라믹 막의 투과플럭스에 미치는 영향을 연구하였다. 오존주입량, 막간압력 그리고 교차흐름속도를 포함한 운전조건의 영향을 관찰한 결과, 막의 투과플럭스는 오존주입량과 교차흐름속도가 증가할수록 그리고 막간압력이 감소할수록 증가하였다. 오존주입으로 인한 막오염의 감소는 교차여과에서 오존기체방울에 의해 발생하는 오염물질의 물리적인 역수송보다는 촉매 금속산화물로 이루어진 세라믹막 표면에서 발생하는 오존과 자연유기물간의 화학반응에 의한 영향에 더욱 의존할 수 있음을 확인하였다. 그러나 이와 같은 막오염의 감소는 상대적으로 높은 막간압력을 적용 시 줄어드는 경향을 나타내었다. 모델 자연유기물을 이용하여 실험한 결과, 높은 pH에서는 칼슘의 첨가로 인해 투과플럭스가 급격하게 감소하였으나 상대적으로 낮은 pH에서는 투과플럭스 감소에 대한 칼슘의 효과는 저하되었다. 혼합 오존-세라믹만 시스템에서 연속적인 오존주입은 세라믹막 표면에서 발생하는 촉매오존산화에 의한 자연유기물의 분해로 운전 초기 막의 투과플럭스의 감소 후 궁극적으로는 막의 투과플럭스를 회복시킬 수 있음을 확인할 수 있었다.
Al/(Al+Zr)의 몰 비를 달리하여 xAl-yZr 산화물 촉매를 공침법으로 제조하였고, 모델반응으로 이소프로판올 탈수반응을 수행하였다. 제조된 촉매는 X-선 회절분석, 시차 열분석법, 질소 흡착법, 암모니아 승온탈착법, 이소프로판올 승온탈착법 등의 특성분석을 수행하였다. 지르코니아에 알루미늄 종을 첨가하면 상대적으로 넓은 비표면적을 갖는 작은 입자를 얻을 수 있으며 지르코니아의 결정상변화를 억제시켰다. 암모니아 승온탈착으로 알루미늄의 몰 비가 증가함에 따라 상대적인 산양이 증가함을 확인하였고, 이소프로판올탈수반응에서 촉매 활성 또한 증가하였다. 이러한 촉매활성은 촉매의 비표면적, 산점, 상대적으로 용이한 이소프로판올의 탈착과 연관시킬 수 있었다.
자동차 배기가스 정화용 촉매계에서 중요하게 취급되는 CO와 NO와의 산화환원반응을 다결정 Pt 표면위에서 초고진공계를 이용한 열탈착분광법(TDS)과 정상상태 실험을 통하여 알아 보았다. CO와 NO의 압력이 각각 $1{\times}10^{-7}Torr$로 일정할 때 $CO_2$의 생성속도는 560K 에서 최대값을 보였으며, 반응온도가 560K, NO 압력이 $1{\times}10^{-7}Torr$로 일정할 때, $CO_2$ 생성속도는 CO의 압력에 대하여 $1.35{\times}10^{-7}Torr$를 전후하여 1차에서 -0.3차로 변화하였다. 하지만 이 반응에 미치는 반응물의 압력에 의한 영향은 표면흡착질의 농도에 따라 달리 해석되어야 함을 알 수 있었다. 본 실험의 결과를 종합하여 다결정 Pt 상에서의 CO와 NO와의 반응에 대한 새로운 반응기구를 제안하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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