Kang Song;Jeong Hyeon Lim;Young Chan Yoon;Chu Sik Park;Young Ho Kim
공업화학
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제34권5호
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pp.548-555
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2023
SAPO-34 catalysts were modified with polyethylene glycol (PEG) and Pb to improve their catalytic lifetime and selectivity for light olefins in the conversion of dimethyl ether to olefins (DTO). Hierarchical SAPO-34 catalysts and PbAPSO-34 catalysts were synthesized according to changes in the molecular weight of PEG (M.W. = 1000, 2000, 4000) and the molar ratio of Pb/Al (Pb/Al = 0.0015, 0.0025, 0.0035), respectively. By introducing PEG into the SAPO-34 catalyst crystals, an enhanced volume of mesopores and reduced acidity were observed, resulting in improved catalytic performance. Pb was successfully substituted into the SAPO-34 catalyst frameworks, and an increased BET surface area and concentration of acid sites in the PbAPSO-34 catalysts were observed. In particular, the concentrations of the weak acid sites, which induce a mild reaction, were increased compared with the concentrations of strong acid sites. Then, the P2000-Pb(25)APSO-34 catalyst was prepared by simultaneously utilizing the synthesis conditions for the P2000 SAPO-34 and Pb(25)APSO-34 catalysts. The P2000-Pb(25)APSO-34 catalyst showed the best catalytic lifetime (183 min based on DME conversion > 90%), with an approximately 62% improvement compared to that of the unmodified catalyst (113 min).
N2O has been found from experimental and theoretical considerations to bind on-top to the Pd(110) surface in a tilted end-on fashion via its terminal N atom. We use a frontier orbital description of the bonding interactions in the Pd-N2O system to obtain molecular insight into the catalytic mechanism of the activation of N2O by the Pd(110) surface giving rise to the formation of N2 and O on the surface. For the tilted end-on N2O binding mode, the LUMO 3π of N2O has good overlap with the Pd dσ and dπ orbitals which can serve as the electron donors. The donor-acceptor orbital overlap is favorable for electron transfer from Pd to N2O and is expected to dominate the surface reaction pathway of N2O decomposition.
Thermally treated Korean ilmenite was characterized and used for water splitting to obtain hydrogen by photo-catalytic reaction. Experiments on specific surface area, X-ray diffraction and EDS showed that the formation of FeO, $Fe_2O_3$ and $TiO_2$ ilmenite crystal surface increased the specific surface area with maximum value, phase change of $TiO_2$ at $600^{\circ}C$ and hetrogeneity. The hydrogen evolved in caustic soda solution on these ilmenites indicated that there was a maximum yield point at about $600^{\circ}C$. This point was explained with the change of the surface area due to sintering of newly formed FeO, $Fe_2O_3$ and $TiO_2$, as well as crystal phase change of anatase to rutile at $600^{\circ}C$. Produced hydrogen increased also as the concentration of caustic soda, but become constant at the near 1N solution.
촉매와 필터가 결합된 촉매필터는 먼지와 가스상 물질을 동시에 제거할 수 있으며 이로 인해 운영비와 설치공간의 감소가 가능한 다기능 반응시스템으로 다양한 환경분야에 적용이 가능하다. 본 연구는 실험실 규모 반응시스템에서 촉매필터를 이용한 먼지와 할로겐 휘발성 유기화합물(halogenated volatile organic compound, 1,2-dichlorobenzene) 제거 연구를 수행하였다. 촉매필터는 저온활성이 우수한 매그린사의 $WO_3-V_2O_5/TiO_2$ 촉매와 $250^{\circ}C$ 이하에서 사용 가능한 P-84를 이용하여 제조하였다. 온도, 면속도, 먼지농도와 같은 다양한 변수조절을 통한 촉매필터의 촉매활성과 먼지제거 효율을 평가하였다. 촉매활성은 온도와 촉매 담지량에 따라 증가하였다. 먼지제거효율은 면속도에 가장 많은 영향을 받는 것으로 나타났다. 시간에 따른 필터의 차압변화 평가 결과 virgin 필터의 경우 탈진간격은 급격한 감소를 보였으며, 잔류압력감소는 거의 변하지 않았다. 촉매필터의 경우 전단에 고착된 나노섬유의 미끄럼 특성에 의하여 차압증가폭이 낮게 나타났다. 촉매필터는 1 m/min, $210^{\circ}C$에서 99.98% 이상의 탈진효율과 90% 이상의 1,2-DCB 제거 효율을 나타냈다.
In order to verify the enhancement of ozone and carbon monoxide (CO) during springtime in East Asia, we investigated weather conditions and data from remote sensors, air quality models, and air quality monitors. These include the geopotential height archived from the final (FNL) meteorological field, the potential vorticity and the wind velocity simulated by the Meteorological Mesoscale Model 5 (MM5), the back trajectory estimated by the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) model, the total column amount of ozone and the aerosol index retrieved from the Total Ozone Mapping Spectrometer (TOMS), the total column density of CO retrieved from the Measurement of Pollution in the Troposphere (MOPITT), and the concentration of ozone and CO simulated by the Model for Ozone and Related Chemical Tracers (MOZART). In particular, the total column density of CO, which mightoriginate from the combustion of fossil fuels and the burning of biomass in China, increased in East Asia during spring 2000. In addition, the enhancement of total column amounts of ozone and CO appeared to be associated with both the upper cut-off low near 500 hPa and the frontogenesis of a surface cyclone during a weak Asian dust event. At the same time, high concentrations of ozone and CO on the Earth's surface were shown at the Seoul air quality monitoring site, located at the surface frontogenesis in Korea. It was clear that the ozone was invaded by the downward stretched vortex anomalies, which included the ozone-rich airflow, during movement and development of the cut-off low, and then there was the catalytic photochemical reaction of ozone precursors on the Earth's surface during the day. In addition, air pollutants such as CO and aerosol were tracked along both the cyclone vortex and the strong westerly as shown at the back trajectory in Seoul and Busan, respectively. Consequently, the maxima of ozone and CO between the two areas showed up differently because of the time lag between those gases, including their catalytic photochemical reactions together with the invasion from the upper troposphere, as well as the path of their transport from China during the weak Asian dust event.
For the $CO_2$ reforming of $CH_4$, Ni catalyst was supported on La-hexaaluminate or on $\gamma$-$Al_2O_3$. The catalytic activities of Ni/La-hexaaluminate catalysts were measured at $700^{\circ}C$ using gas chromatography (GC) for 72 h, and the reaction was maintained up to 72 hfor the investigation of catalyst deactivation. The surface of each catalyst after 72 h reaction was investigated using SEM and TEM, and the composition of the carbon deposits was investigated by using EA, TPO and TGA. Ni/La-hexaaluminate shows higher resistance to coke deposition than conventional Ni/$Al_2O_3$ which seems to be due to strong interaction between Ni and the support material. As a result of the reforming reaction, various types of carbon deposits were created on catalyst surface and the amounts of them were much smaller in the case of La-hexaaluminate than on $Al_2O_3$.
Fabrication of heterogeneous catalysts using Atomic Layer Deposition (ALD) has recently been attracting attention of surface chemists and physicists. In this talk, I will present recent results about structures and chemical activities of various catalysts prepared by ALD, particularly focusing on Ni-based catalysts. Ni has been considered as potential catalysts for $CO_2$ reforming of methane (CRM); however, Ni often undergoes rapid decrease in catalytic activity with time, and therefore, application of Ni as catalysts for CRM has been regarded as difficult so far. Deactivation of Ni catalysts during CRM reaction is from either coke formation on Ni surface or sintering of Ni particles during reaction. Two different strategies have been used for enhancing stability of Ni-based catalysts; $TiO_2$ nanoparticles were deposited on micrometer-size Ni particles by ALD, which turned out to reduce coke formation on Ni surfaces. Ni nanoparticles deposited by ALD on mesoporous silica showed high activity and long-term stability from CRM without coke deposition and sintering during CRM reaction. Ni-based catalysts have been also used for oxidation of toluene, which is one of the most notorious gases responsible for sick-building syndrome. It was shown that onset-temperature of Ni catalysts for toluene oxidation is as low as $120^{\circ}C$. At $250\circ}C$, total oxidation of toluene to $CO_2$ with a 100% conversion was found.
지방산 생산을 위한 돈지의 아임계수 가수분해 공정을 최적화하기 위하여 17-run 중심합성법(central composite design)에 기초한 반응표면법(response surface methodology)이 사용되었다. 반응 온도, 오일 대비 물의 몰 비, 반응 시간과 같은 변수 및 이들의 상관관계가 지방산 함량에 미치는 영향을 조사하였으며, 지방산 함량을 예측하기 위하여 2차 다항 회귀방정식이 제안되었다. 최대 지방산 함량을 얻을 수 있는 반응 조건은 $288.5^{\circ}C$, 39.5몰 비, 29.5분이었으며, 이 조건에서의 예측 및 실제 지방산 함량은 각각 97.06% 및 96.99%였다.
Alkaline oxygen electrocatalysis, targeting anion exchange membrane alkaline-based metal-air batteries has become a subject of intensive investigation because of its advantages compared to its acidic counterparts in reaction kinetics and materials stability. However, significant breakthroughs in the design and synthesis of efficient oxygen reduction catalysts from earth-abundant elements instead of precious metals in alkaline media still remain in high demand. One of the most inexpensive alternatives is carbonaceous materials, which have attracted extensive attention either as catalyst supports or as metal-free cathode catalysts for oxygen reduction. Also, carbon composite materials have been recognized as the most promising because of their reasonable balance between catalytic activity, durability, and cost. In particular, heteroatom (e.g., N, B, S or P) doping on carbon materials can tune the electronic and geometric properties of carbon, providing more active sites and enhancing the interaction between carbon structure and active sites. Here, we focused on boron and nitrogen doped nanocarbon composit (BNC nanocarbon) catalysts synthesized by a solution plasma process using the simple precursor of pyridine and boric acid without further annealing process. Additionally, guidance for rational design and synthesis of alkaline ORR catalysts with improved activity is also presented.
The thermocatalytic decomposition of methane is an environmentally attractive approach to $CO_2$-free production of hydrogen. The fluidized bed was proposed for the continuous withdraw of product carbon from the reactor. The usage of carbon black was reported as stable catalyst for decomposition of methane. Therfore, carbon black (DCC-N330) is used as catalyst. A fluidized bed reactor made of quartz with 0.055 m I.D. and 1.0 m in height was selected for the thermo-catalytic decomposition. The porpane-containg methnae decomposition reaction was operated at the temperature range of 850-900 $^{\circ}C$ methane gas velocity of 1.0 $U_{mf}$ and the operating pressure of 1.0 atm. In this work, propane was added as reactant to make methane conversion higher. Therefore we compared with methane conversion and pre-experiment methane conversion that using only methane as reactant. The carbon black, after experiment, was measured in particle size and surface area and analyzed surface of the carbon black by TEM.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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