신재생 에너지 발전을 통한 안정적인 전력 공급을 위해 대용량 에너지 저장 장치의 중요성이 최근 부각되고 있다. 이러한 관점에서 차세대 이차 전지인 Na-air battery (NAB)는 풍부하고 저렴한 원재료를 통해 대용량을 구현할 수 있어 많은 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 Hybrid type Na-air battery를 위한 활성탄 기반 촉매들을 제조하여 이들의 특성을 비교 분석하였다. 특히, 자원 재활용의 관점에서 버려진 오렌지 껍질을 사용하여 활성탄(Orange-C)과 이를 질소를 이용하여 도핑한 활성탄(N-doped-Carbon, Nd-C)을 제조하였으며, 널리 사용되고 있는 Vulcan카본과 성능을 비교하였다. 또한, 제조한 활성탄(Nd-C)이 지지 촉매로 활용 가능한지 확인하기 위해 수정된 폴리올법을 사용하여 Pt/C 촉매(homemade-Pt/C, HM-Pt/C)를 합성하였으며, 상용화된 Pt/C 촉매(Commercial Pt/C)와 전기화학적 성능을 비교하였다. 제조된 Orange-C와 Nd-C는 전형적인 H3 타입 BET isotherm을 보였으며, 이는 마이크로 기공과 메조기공이 존재한다는 증거이다. 또한, HM-Pt/C의 경우, 활성탄(Nd-C) 지지 촉매 위에 Pt 입자가 고르게 분포하고 있음을 TEM 분석을 통해 확인할 수 있었다. 특히, HM-Pt/C 기반의 NAB의 경우, 1st galvanostatic charge-discharge 시험에서 가장 작은 Voltage gap (0.224V)과 우수한 Voltage efficiency (92.34%)를 보였다. 또한, 20사이클 동안 진행한 사이클 성능 시험에서도 가장 안정적인 성능을 보였다.
본 기후변화협약, 온실가스배출규제와 같은 규제적 규약들은 고효율 에너지 기자재 개발과 에너지의 효율적 이용을 촉진하는 촉매로 작용하고 있다. 에너지소비가 큰 분야 중 전열기기가 효율이 좋지 못한 편이다. 전기보일러는 히터에 물을 접촉시켜 순환시키는 방식을 주로 사용하고 있다. 기존 전기보일러를 활용할 경우 물의 미네랄이 고온의 히터와 접촉하여 탄화되어 흡착되는 과정에서 히터의 부식을 촉진시키고 히터의 효율을 저하시킨다. 이러한 이유로 에너지 효율이 높고, 전도나 대류가열보다 피가열물을 균일하게 가열시킬 수 있는 유도가열방식을 보일러에 적용시킨 전기유도보일러가 각광을 받고 있는데, 이 방식은 물이 담겨 있는 보일러 관로를 유도가열방식으로 가열하여 직접가열시 발생하는 문제를 해결시킬 수 있는 대안으로 인정받고 있다. 비교적 오랜 기간 유도가열에 대한 연구가 이루어졌음에도 불구하고 유도가열을 이용한 전열기술에 대한 연구결과는 그리 많지 않은 실정이다. 따라서 본 논문에서는 전기유도보일러의 발열효율을 개선하기 위하여 매개변수연구방법을 통하여 권선의 단면적, 권선의 수 및 권선의 겹수에 의한 영향을 유한요소법을 이용하여 해석하고 발열의 요소가 되고 있는 동손과 철손을 분석하여 발열을 극대화시킬 수 있는 권선설계방법으로 총손실이 최대가 되는 설계점을 찾는 방법을 제시하였다.
본 연구그룹에서는 투명 전도성 기판이 필요 없는 광감응형 전기변색 소자를 개발하였다. 이전의 연구에서 백금 촉매 적용에 의한 빠른 착색 및 탈색을 확인하였고, 저온소성형 WO3졸과 TiO2 졸을 적용하여 플렉시블 필름형 소자를 구현하였으나, 이러한 소자가 4~5 시간 동안 태양광에 노출될 경우 과착색 되어 암막상태에서도 탈색이 되지 않는 현상을 확인하였다. 본 연구에서는 이러한 과착색 현상을 해결하기 위하여 광감응형 전기변색 소자의 전해질에(4-Hydroxy-2,2,6,6-tetramethylpiperidin-1-yl)oxyl (TEMPOL)을 첨가하였다. TEMPOL을 첨가제로 사용한 광감응형 전기변색 소자의 경우 4시간 이상 햇빛에 노출되어도 과착색이 되지 않고, 가역성이 크게 향상되는 것을 확인하였다. 다양한 농도의 TEMPOL을 적용하여 가시광 투과율 변화 및 착/탈색 속도를 비교하였고, 에너지 레벨 관점에서 가능한 TEMPOL의 과착색 방지 메커니즘을 제시하였다.
전기화학적 이산화탄소 (CO2) 환원은 CO2를 고부가가치의 탄소화합물로 전환하는 매우 유망한 방법이다. 본 논문에서는 양극 산화법과 원자층 증착법을 이용하여 전기화학적 CO2 환원용 SnO2/Cu(OH)2 나노와이어 (NWs) 전극을 합성하는 손쉬운 방법과 그 특성에 대해 보고한다. 제작된 SnO2/Cu(OH)2 NWs (-16 mA/cm2)는 -1.0 V (vs. RHE)에서 Cu(OH)2 NWs (-6 mA/cm2) 대비 더 우수한 전기화학적 성능을 보였다. CO2 환원 성능을 확인해 보았을 때도 일산화탄소(CO), 포름산염 (HCOOH) 생성물에 대해 각각 29.72 %, 58.01 %의 높은 페러데이 효율 (FE)을 보였다. 본 연구는 CO2 배출로 인한 기후 변화에 대응하는 경제적이며 지속 가능한 방법을 제공할 뿐만 아니라, 전기화학적 CO2 환원용 전극 개발에 크게 기여할 것으로 예상된다.
본 연구에서는 소각로용 SCR(Selective Catalytic Reduction) 촉매개발의 일환으로, 소각로 배기가스 중에 다량 함유되어 있는 염화수소 (HCl) 기체가 촉매활성에 미치는 영향에 관하여 고찰하였다. 연구에 사용된 촉매는 상용 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매와 구리이온이 교환된 모더나이트형 제올라이트, CuHM 촉매로 실험은 수분의 유무에 따라 건조가스 조건과 습윤가스 조건으로 나누어 수행하였다. 건조가스 조건에서는 염화수소농도가 증가함에 따라 CuHM 촉매의 NO 제거활성이 가역적으로 증가하는 반면 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매는 비가역적으로 저하되는 상반되는 결과를 보였다. 그리고 수분이 포함된 습윤가스 조건에서는 CuHM와 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매 모두 비가역적으로 활성이 감소됨이 관찰되었으나, 상대적으로 CuHM이 보다 안정적인 활성을 나타내었다. 이러한 활성변화는 $NH_3$ TPD(Temperature Programmed Desorption) 탈착곡선의 증가, 감소로부터 HCl에 따른 일시적인 산량 증가 또는 영구적인 산점의 변화와 관계됨을 알 수 있었다. 그리고 BET 및 ICP 분석을 통하여 염화수소기체에 의한 촉매의 표면적과 $Cu^{{+}{+}}$ 및 $V_2O_5$ 함유량의 변화를 관찰하였다. 이상의 연구결과로부터 HCl과 같은 산가스를 함유하고 있는 배기가스 중의 질소산화물을 제거할 경우 CuHM 촉매에 대한 선택적 촉매 환원공정의 적용 가능성을 확인할 수 있었다.
지구 온난화, 석유 고갈, 환경 오염에 대한 방안으로 수송부문에서 국제적으로 바이오연료에 관한 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 그 중 바이오디젤은 이산화탄소 감소 효과와 인체에 무해하며 세탄가가 높아 석유디젤을 대체할 수 있는 장점을 가지고 있다. 현재 국내 바이오디젤 수요는 지속적으로 증가하고 있으나 원료부족으로 인해 수입의존도가 커지고 있는 상황이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 본 연구는 현재 사용되지 않는 음폐유(약 33 % 유리지방산 함유)를 Amberlyst-15촉매를 이용한 에스테르화 반응을 통해 바이오디젤 원료로서 활용가능성을 확인 하였다. 다양한 반응 조건의 영향을 조사하기 위한 실험을 수행한 결과 반응온도 383 K에서 97.62 %의 전환율을 얻었으며, 반응속도는 353 K에서 373 K로 증가 할 때 최대 1.99 배까지 상승하였다. 또한 동역학적 결과를 이용하여 29.75 kJ/mol의 활성화 에너지를 확인하여 선행연구에서 연구된 타 고체촉매에 비해 에스테르화반응에 Amberlyst-15 더 적합함을 확인하였다. 그리고 메탄올 몰 비가 증가함에 따라 최대 91.43 %의 반응 전환율을 확인하였고, 촉매량 영향의 경우 0 wt%에서 20 wt%까지 증가시킨 결과 반응 전환율이 43.78 %에서 94.62 %까지, 초기 반응 속도는 1.1~1.4 배로 상승하는 것을 확인하였다. 교반속도의 경우 100~900 rpm의 조건에 따라 실험을 수행하였으나 반응 전환율에는 큰 영향을 주지 않음을 확인하였고 반응 시간에 따른 영향의 경우 240 분 까지 산가 감소를 보이다가 300 분이 지나면서부터 산가가 상승하는 결과를 가져왔다. 그리고 위 실험들을 통해 도출된 최적 조건을 적용하여 음폐유 에스테르화 반응에 적용하였고 그 결과 반응시간 60 분에서 음폐유와 모사 폐유지간의 13 %의 반응 전환율 차이를 보였으나 최종 240 분 반응 전환율은 모사 폐유지 98.12 %, 음폐유는 97.62 %로 거의 유사한 결과를 얻었다.
페롭스카이트 $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{1-x}Fe_xO_3$(x=0.00, 0.01, 0.10, 0.20, 0.35, 및 0.50)를 산소전극물질로 사용하여 알칼리형 연료전지에서의 산소환원반응을 연구하였다. Fe치환에 따른 촉매특성의 변화를 X-선회절분석법(XRD), 열중량분석법(TG) 및 승온환원법(TPR)을 통하여 조사하였다. XRD 구조분석을 통하여 페롭스카이트 단위격자의 격자상수값을 측정할 수 있었다. TG 실험결과 Fe는 페롭스카이트 구조내에서 크게 안정화되어 $900^{\circ}C$까지 거의 환원되지 않았고, Fe치환량 증가에 따라 Co-O간의 결합에너지가 증가하여 고온에서 제거되는 산소종의 양이 증가하였다. TPR 실험결과, ${\alpha}$-(저온피크)와 ${\beta}$-(고온피크)산소종이 존재하였다. ${\beta}$-산소종은 Co와 강하게 결합되어 있는 산소종으로서 Fe치환량 증가에 따라 결합세기가 증가하였다. ${\alpha}$-산소종은 가역적으로 격자내외를 출입하는 산소환원반응의 활성종이었으며, Fe치환량 증가에 따른 격자상수의 증가는 금속과 ${\alpha}$-산소종간의 결합에너지로 볼 수 있는 ${\alpha}$산소종의 환원피크를 저온으로 이동시킴으로써 산소환원반응의 활성을 증가시켰다. 반면에, Fe치환량 증가에 따른 ${\alpha}$-산소종의 감소는 산소환원반응의 활성을 감소시켰으며, Fe치환에 따른 표면적의 증가는 반응활성에 크게 영향을 미치지 못하였다.
금속산화물이 담지된 허니컴 형상의 플라즈마-촉매 반응기를 이용하여 아이소프로필 알코올(isopropyl alcohol, IPA) 저감 및 부산물 생성 거동에 대해 조사하였다. 허니컴 형상의 다공질 세라믹 지지체(주성분: ${\alpha}-Al_2O_3$)에 금속산화물로 산화철($Fe_2O_3$) 또는 산화구리(CuO)를 담지시킨 후, 이 촉매가 동축 원통형 전극구조 내부에 위치하도록 플라즈마-촉매 반응기를 구성하였다. 플라즈마 반응에 의한 IPA 분해속도가 매우 빨랐기 때문에 IPA 분해효율 자체는 금속산화물 담지 여부 및 금속산화물 종류에 관계없이 유사한 것으로 나타났으나, 부산물 생성거동은 촉매종류에 따라 큰 차이를 보여주었다. 아세톤, 폼알데하이드, 아세트알데하이드, 메테인, 일산화탄소 등의 유해 부산물 농도는 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$ < $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$ < ${\alpha}-Al_2O_3$ 순으로 높게 나타났다. 유량 $1L\;min^{-1}$, IPA 초기농도 5,000 ppm(산소: 10%), 방전전력 47 W의 조건에서 얻어진 $CO_2$ 선택도는 ${\alpha}-Al_2O_3$, $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$, $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$에 대해 각각 40, 80, 95%로서 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$가 플라즈마-촉매를 이용한 IPA의 산화에 가장 효과적인 것으로 나타났다. 플라즈마를 단독으로 사용하여 휘발성유기화합물을 분해할 경우 타르형태의 생성물이 반응기에 퇴적되는 문제점이 있으나, 플라즈마-촉매 공정에서는 이러한 현상이 관찰되지 않았으며 촉매의 활성이 그대로 유지되었다.
선택적 촉매 환원법(SCR)은 여러 산업에서 질소산화물 (NOx)에 의한 대기오염을 줄일 수 있는 매우 유망한 기술이다. SCR 촉매의 소비는 기술이 발전함에 따라 매년 증가하고 있지만, 촉매의 수명은 제한되어 있으며, 일반적으로 수명이 다해 활성이 떨어진 폐촉매는 재활용 되지 않고 매립되어 처리되고 있다. 현재 가장 널리 사용되는 촉매는 V2O5-WO3/TiO2로 구성되어 있으며, 약 5%wt의 V2O5와 7-10%wt의 WO3를 함유하고 있다. 본 연구는 2차 공급원으로부터 유용 금속을 회수할 수 있는 기술개발에 대한 전세계적인 관심과, 다양한 분야에서의 바나듐 및 텅스텐의 수요에 대한 안정적인 공급을 대비하기 위한 기술개발을 바탕으로 한다. 추출 시간, pH 의존도 및 추출 농도에 대한 연구는 희석제 exxol D80에 추출제로 Aliquat 336을 사용하여 수행되었다. 두 금속의 최적 추출을 위한 조건은 약산성(~5.0) 영역에서 0.5mol/L의 Aliquat 336을 함유한 유기상과 30분 동안 추출 반응을 수행해야 하는 것으로 확인되었다. 또한 counter-McCabe-Thiele 분석으로부터 99%의 바나듐을 제거하기 위해 1단의 단수가 필요하고, 텅스텐의 추출을 위해 2단의 단수가 필요하였으며, 향류추출공정(counter-current simulations) 방식을 통한 이론적 접근의 적합성을 증명하였다.
HCl에 의한 원소수은 산화활성을 크게 억제하는 것으로 잘 알려진 NH3가 존재하는 SCR조건에서도 CuCl2가 담지된 V2O5-WO3/TiO2 촉매는 원소수은의 산화에 우수한 활성을 나타내었다. 더구나, HCl과 함께 SO2가 반응가스에 존재할 경우에 촉매표면에 담지된 CuCl2가 CuSO4로 변환되는데도 불구하고 뛰어난 원소수은 산화활성이 유지되는 것이 확인되었다. 이는 HCl 뿐만 아니라 촉매 표면에 생성된 SO4 성분이 원소수은의 산화를 촉진시키기 때문으로 판단된다. 그러나 SO2 존재 하에서는 촉매반응 전후의 전체 수은 수지가 맞지 않는 현상이 나타나는데 특히 SO2 농도가 높을수록 심하게 나타났다. 이의 원인 파악을 위해서는 수은 종 분석 방법으로 적용된 SnCl2 수용액에서 SO2의 영향과 촉매표면에 생성되는 황산이온이 원소수은 산화에 미치는 영향에 대한 추가적인 연구가 필요하다. SO2는 NOx 제거 활성도 촉진시키는 것으로 확인되는데 이는 SO2에 의해 촉매 표면에 생성된 SO4에 의한 산점 증가가 NH3 흡착을 용이하게 하기 때문으로 판단된다. 다양한 반응조건에서 촉매 성분의 조성과 구조 변화는 XRD와 XRF로 측정하였으며 이들 측정 결과는 SO2가 본 촉매시스템에서 원소수은의 산화 활성과 NOx 제거 활성을 증진시키는 현상을 합리적으로 설명하는 근거로 제시되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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