본 연구에서는 상온 조건에서 추가적인 에너지원 없이 H2 산화가 가능한 Pd/TiO2 촉매를 제조하였고, 지지체인 TiO2의 비표면적은 Pd/TiO2 촉매의 H2 산화 반응 성능과 비례하지는 않은 것을 확인하였다. 또한 촉매의 물성 변화에 의한 성능 영향 평가를 위하여 La2O3를 Pd/TiO2 촉매에 첨가하였다. La2O3를 TiO2에 함량별로 첨가하여 Pd/La2O3-TiO2를 제조하였고, CO chemisorption 분석을 진행하였다. Pd/TiO2(G) 촉매의 전환율(14% at 0.5% H2)과 비교하여 Pd/La2O3-TiO2 촉매가 74% 전환율로 5배 이상의 성능 증진이 나타났다. Pd/La2O3-TiO2 촉매는 활성금속인 Pd의 metal dispersion이 클수록 H2 산화반응에 유리한 것으로 분석되었다. 하지만 첨가되는 La2O3가 10%를 초과하게 되면 촉매 성능이 다시 감소하는 것을 알 수 있었다. 마지막으로 Pd/La2O3-TiO2 촉매의 물성이 지배적인 영향을 미치는 것은 주입되는 H2가 0.3~0.5% 농도 조건까지이며, 1% 이상의 H2 농도부터는 물질전달이 촉매 반응속도를 지배하는 것으로 판단된다.
본 연구에서는, $Mn/TiO_2$ 촉매를 이용하여 일산화질소의 산화반응 특성에 따른 연구가 수행되었다. $TiO_2$의 물리 화학적 특징 및 활성금속인 Mn과 담체인 $TiO_2$의 interaction에 따라 일산화질소의 산화반응이 서로 다르게 나타남을 관찰하였다. 우수한 NO oxidation 반응을 나타낸 $Mn/TiO_2(A)$의 경우, Mn의 함량이 10 wt%에서 30 wt%로 증가할수록, 공간속도가 낮아질수록, 반응활성이 증가함을 확인하였다. 이러한 결과를 바탕으로 SCR 전단에 $Mn/TiO_2$ 촉매를 사용함으로써, fast-SCR을 유도하여 SCR반응활성이 증진될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 탄화수소가스 중에서 가장 발화온도가 높은 메탄을 대상으로 전이금속 촉매의 산화반응 특성을 수행하였다. 망간의 경우 MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$와 같이 다양한 산화가를 나타내므로 산화망간을 선택하여 메탄산화반응실험을 실시하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하였으며, 조촉매로는 Ni, Co 등을 이용하여 활성능과 수명의 향상을 연구하였다. 본 연구에서 촉매 제조는 과잉용액 함침법을 사용하였다. 촉매의 활성화에너지, $T_{50}$, $T_{90}$을 계산하기 위하여 온도와 공간속도에 대한 전환율을 측정하였다. Mn-Co, Mn-Ni의 두성분의 전이금속촉매의 수명이 망간촉매에 비하여 10%이상 증가하고 활성은 약간 감소함을 알 수 있었다.
Batch tests were carried out to evaluate the thermal treatment of low volatile organic compounds in low-permeability soil. The chemical oxidation by sodium persulfate catalyzed by heat and Fe (II) was evaluated. Enhanced persulfate oxidation of n-decane (C-10), n-dodecane (C-12), n-tetradecane (C-14), n-hexadecane (C-16), and phenanthrene was observed with thermal catalyst, indicating increased sulfate radical production. Slight enhancement of the pollutants oxidation was observed when initial sodium persulfate concentration increased from 5 to 50 g/L. However, the removal efficiency greatly decreased as soil/water ratio increased. It indicates that mass transfer of the pollutants as well as the contact between the pollutants and sulfate radical were inhibited in the presence of solids. In addition, more pollutants can be adsorbed on soil particles and soil oxidant demand increased when soil/water ratio becomes higher. The oxidation of the pollutants was significantly improved when catalyzed by Fe(II). The sodium persulfate consumption increased at the same time because the residual Fe(II) acts as the sulfate radical scavenger.
High value-added aromatic aldehydes (e.g. vanillin and syringaldehyde) were produced from heavy fraction of bio-oil (HFBO) via catalytic oxidation. The concept is based on the use of metalloporphyin as catalyst and hydrogen peroxide ($H_2O_2$) as oxidant under alkaline condition. The biomimetic catalyst cobalt(II)-sulfonated tetraphenylporphyrin ($Co(TPPS_4)$) was prepared and characterized. It exhibited relative high activity in the catalytic oxidation of HFBO. 4.57 wt % vanillin and 1.58 wt % syringaldehyde were obtained from catalytic oxidation of HFBO, compared to 2.6 wt % vanillin and 0.86 wt % syringaldehyde without $Co(TPPS_4)$. Moreover, a possible mechanism of HFBO oxidation using $Co(TPPS_4)/H_2O_2$ was proposed by the research of model compounds. The results showed that this is a promising and environmentally friendly method for production of aromatic aldehydes from HFBO under $Co(TPPS_4)/H_2O_2$ system.
Active regeneration in CDPF requires $O_2$ which regenerates soot at high temperature. However, small amount of NO can interrupt $O_2$ regeneration in CDPF. To verify this phenomena, soot oxidation experiments using a flow reactor with a $Pr/CeO_2$ catalyst are carried out to simulate Catalyzed Diesel Particulate Filter (CDPF) phenomena. Catalytic soot oxidation with and without small amount of NO is conducted under tight contact condition. As the heating rate rises, the temperature gap of maximum reaction rate is increased between with and without 50ppm NO. To accelerate the $NO_2$ de-coupling effect, CTO process is performed to eliminate interfacial contact for that time. As CTO process is extended, temperature which indicates peak reaction rate increases. From this result, it is found that small amount of NO can affect tight contact soot oxidation by removal of interfacial contact between soot and catalyst.
Oxidized polyethylene wax is obtained by oxidation of polyethylene wax and it is composed of various chemicals, e.g., fatty acid, alcohol, ketone and ester. The application of oxidized polyethylene wax is determined by the composition of these chemical substances. In this basic study we observed the basic reaction parameters of time, temperature, oxygen concentration and catalysts on the oxidation reaction of low molecular weight polyethylene(PE wax) by analyzing the acid value, physical and chemical properties of oxidized PE wax to develop a new oxidation process. Acid values are increased with temperature increase in the rage of $150^{\circ}C^{\sim}180^{\circ}C$ but decreased beyond 190$^{\circ}C$. Acid values are also increased with oxygen concentration. As the oxidation reaction proceeds the molecular weight and softening points of oxidation products are decreased by cracking reaction, but the viscosities are increased. To observe the crystallinity of oxidation products SEM experiment was performed. To obtain a high acid-value product in a mild condition, we adopted free radical catalysts and the acid value of the product using catalyst was higher than the product obtained without catalyst in the same reaction condition. The effective initiators were dicumyl peroxide(DCPO), t-butylperoxy-2-ethyl hexanoate(HOPO) and benzoyl peroxide(BPO) having long half-life.
Tran, Ngan Thao Quynh;Gil, Hyo Sun;Das, Gautam;Kim, Bo Hyun;Yoon, Hyon Hee
Korean Chemical Engineering Research
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제57권3호
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pp.387-391
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2019
A highly porous Ni@MIL-101catalyst for urea oxidation was synthesized by anchoring Ni into a Cr-based metal-organic framework, MIL-101, particles. The morphology, structure, and composition of as synthesized Ni@MIL-101 catalysts were characterized by X-Ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy, scanning electron microscopy, and transmission electron microscopy. The electro-catalytic activity of the Ni@MIL-101catalysts towards urea oxidation was investigated using cyclic voltammetry. It was found that the structure of Ni@MIL-101 retained that of the parent MIL-101, featuring a high BET surface area of $916m^2g^{-1}$, and thus excellent electro-catalytic activity for urea oxidation. A $urea/H_2O_2$ fuel cell with Ni@MIL-101 as anode material exhibited an excellent performance with maximum power density of $8.7mWcm^{-2}$ with an open circuit voltage of 0.7 V. Thus, this work shows that the highly porous three-dimensional Ni@MIL-101 catalysts can be used for urea oxidation and as an efficient anode material for urea fuel cells.
고분자 전해질 연료전지의 연료에 포함된 일산화탄소의 선택적 산화를 위하여, 귀금속 촉매를 대체하기 위한 CuO-$CeO_2$ 복합 산화물 촉매를 졸-겔법과 공침법으로 제조하였다. 졸-겔법으로 촉매 제조 시 Cu/Ce의 비와 가수분해 비를 변화시켰다. 제조한 촉매의 활성은 귀금속 촉매($Pt/{\gamma}-Al_2O_3$)와 비교하였다. Cu/Ce의 비를 변화시키면서 제조한 촉매 중 Cu/Ce의 비가 4:16인 촉매가 가장 높은 CO 전환율(90%)과 선택도(60%)를 나타내었다. 촉매의 제조에서 가수분해 비가 증가할수록 촉매 표면적이 증가하였고, 아울러 촉매 활성 또한 증가하였다. 공침법으로 제조한 촉매와 1wt% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 가장 높은 CO 전환율은 각각 82% 및 81%인 반면, 졸-겔법으로 제조한 촉매의 경우는 90%가 얻어졌다. 이는 졸-겔법으로 제조한 촉매가 공침법으로 제조한 촉매나 귀금속 촉매보다 더 높은 촉매활성을 보임을 의미한다. CO-TPD 실험을 통하여, 낮은 온도($140^{\circ}C$)에서 CO를 탈착하는 촉매가 본 반응에서 더 높은 촉매활성을 보임을 알 수 있었다.
$TiO_2$, $Al_2O_3$를 담체로 한 Pt계 촉매에서 NOx, soot의 동시 제거 반응과 촉매의 열충격에 대한 연구를 수행하였다. 실험은 NOx와 soot의 반응을 독립 또는 동시에 반응시킨 조건으로 수행하였으며 그 결과 담체의 종류 및 상에 따라서 서로 상이한 NOx 제거능력과 soot 산화력을 나타내었고, soot의 산화시작온도의 결정은 NOx 제거능력과 상관관계가 있었다. NOx, soot의 동시 반응 시에는 생성된 $NO_2$에 의하여 soot 산화시작온도가 저온으로 이동하였다. 또한 열충격에 대한 NOx 제거율은 Pt/$Al_2O_3$ 촉매가 Pt/$TiO_2$ 촉매에 비하여 효율저하가 적게 일어났으며 soot 산화력은 활성점인 Pt의 소결현상에 의하여 촉매에 관계없이 모두 감소하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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