WGS reaction over Mo2C and ceria based catalysts was investigated to develop an alternative commercial Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station. The Mo2C catalysts were prepared by a temperature programmed method and the various metal supported cerium oxide catalysts were prepared by an Impregnation method. The catalysts were characterized by the N2 physisorption, Co chemisorption, XRD, TEM and TPR. It was found that Mo2C and 0.2wt% Pt-40wt%, Ni/CeO2 catalysts had higher activity and stability than the Cu-Zn/Al203 above $260^{\circ}C$. Moreover, CO conversion of more than 85% was observed at $280{\sim}300^{\circ}C$. But all catalysts were deactivated during the thermal cycling runs. The results suggest that these catalysts are an attractive candidate for the alternative Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station applications.
In this study, feedback logic using dual O2 sensor values were developed to increase the purification capability of a three-way catalyst (TWC) in a compressed natural gas (CNG) engine. A heavy-duty inline 6-cylinder engine was used and the CNG was supplied to the engine through a mixer. This study consists of two main parts, namely, the proportional integral (PI) control with a front O2 sensor and the feedback control with dual O2 sensors. In the PI control experiment, effects of various parameters, such as P gain, I gain, and lean delay, on the TWC capability were identified. Based on the results of the PI control experiment, the feedback logic using dual O2 sensor values were developed. In both cases, the nitrogen oxides (NOX) emissions were nearly zero. However, the carbon monoxide (CO) emissions were reduced significant in the feedback logic with dual O2 sensors than in the PI control with the front O2 sensor.
Naphtha cracking bottom oil was reformed with heat treatment and then spun at $310^{\circ}C$. These pitch-based carbon fibers were carbonized at $1000^{\circ}C$ after oxidation at $280^{\circ}C$, for 90 min. These fibers were chemically activated with molar ratio of KOH/CF (1 : 1) at different temperatures ($250{\sim}900^{\circ}C$) for 1 hr. The process of activation was characterized with DTA, TGA, BET surface area and pore size distribution. The activation of fibers by KOH was performed by several process. One is the reduction process that carbon fiber was reacted with $K_2O$ produced from dehydration process above $400^{\circ}C$. The other is the process that $K_2CO_3$ was directly reacted with carbon fiber. At $800^{\circ}C$, the activation was performed by catalyzed mechanism that $K_2O$ was obtained from the reaction of metal potassium with $CO_2$, then was changed to $K_2CO_3$. At $870^{\circ}C$, the activation was also observed that activation mechanism was promoted by metal catalyst with $CO_2$ from decomposition of $K_2CO_3$. The specific surface area of prepared activated carbon fibers was dependent on the activation mechanism. The specific surface area was in the range of $1519{\sim}2000\;cm^3/g$ and was the largest prepared at $870^{\circ}C$. The pores developed were mostly micropores which was very narrow and uniform. The total pore volume was $0.58{\sim}0.77\;cm^3/g$.
본 연구에서는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매의 수증기 개질반응 및 표면 특성을 조사하였다. 조촉매로써 선정된 Mo를 담지하여 제조한 Ni-Mo계 촉매를 Ni계 촉매와 반응활성 비교결과 효율증진 인자를 확인할 수 있다. $H_2$-TPR 및 XPS 분석을 통하여 효율이 저하되는 특성을 확인하였다. 수증기 개질반응 long run 실험 후 촉매표면에 침적된 carbon의 침적특성 및 결합구조, 기화특성을 확인하기 위하여 $O_2$-TPO 분석을 수행하였다. 본 연구를 통하여 수증기 개질반응에서 Ni과 강한 상호작용으로 결합하여 촉매의 반응활성 저하를 일으키는 graphitic carbon 종 형성을 억제함으로 Ni-Mo계 촉매에서 내구성이 증진됨을 확인할 수 있다.
DME is acronym of dimethyl ether, which is spotlighted as an ideal fuel to produce hydrogen due to its high hydrogen/carbon ratio, high energy density and easiness to carry. In this research, we calculated thermodynamic hydrogen (or syngas) yield from DME autothermal reforming and compared to other fuels. The reforming efficiency was about 80% above $700^{\circ}C$. Lower OCR has higher reforming efficiency but, it requires additional heat supply since the reactions are endothermic. SCR has no significant effect on the reforming efficiency. The optimized condition is $700^{\circ}C$, SCR 1.5, OCR 0.45 without additional heat supply. Comparing to other commercial gaseous fuels (methane and propane), DME has higher selectivity of $H_2O$ and $CO_2$ than the others due to the oxygen atom in the molecule. To apply DME autothermal reforming to real system, a proper catalyst is required. Therefore, it is performed the experiment comparing various novel metal catalysts based on CGO. Experiments were performed at calculated condition. The composition of product was measured and reforming efficiency was calculated. The catalysts have similar efficiency at high temperature(${\sim}800^{\circ}C$) but, CGO-Ru has the highest efficiency at low temperature ($600^{\circ}C$).
본 연구에서는 상용 니켈-알루미나 촉매를 이용한 메탄가스-수증기 개질반응에서의 고유반응속도 상수를 결정하였다. 반응메커니즘을 반영하기 위해 Langmuir-Hinshelwood chemisorption 이론에 기반한 반응속도식을 사용하였고 반응온도($630{\sim}750^{\circ}C$) 및 반응물의 분압(S/C ratio = 2.7~3.5)을 실험변수로 설정하였다. 실험을 통해 얻어진 데이터를 기반으로 효율적인 최적화 알고리즘을 이용하여 최적 고유반응속도상수들을 결정하였다. 최종적으로 제안된 이 수학적 반응 모델은 촉매반응기의 설계 및 운전조건 최적화에 활용 가능하다.
기존 흡착제들보다 우수한 흡착성능을 확보하고, 특히 특정한 용제에 대한 흡착성능을 극대화하기 위하여 활성탄소섬유를 기본흡착제로 적용하였고, 여기에 활성금속을 첨착시켜 흡착성능과 선택성을 제고하고자 하였다. 선행 연구를 통하여 선정된 Cu, Cr을 기본 활성금속으로 하고 여기에 활성보조금속으로서 Pt, Pd를 복합 첨착시킨 활성탄소섬유를 첨착온도 및 시간을 변수로 하여 제조하였다. 복합첨착 활성탄소섬유의 흡착 성능이 단일첨착 활성탄소섬유와 비교하여 향상되었으며, 첨착온도 $100^{\circ}C$, 첨착시간 5시간 조건에서 최상의 흡착 성능을 확인할 수 있었다. Cu-Cr-Pt-Pd 복합첨착 활성탄소섬유가 가장 뛰어난 흡착성능을 보였으며, 기존 활성탄소섬유보다 2배 이상의 높은 흡착성능을 확인하였다. 한편, 활성금속첨착 활성탄소섬유상에의 확산 및 흡착에 필요한 최소 접촉시간은 0.5초 이상은 유지해야 함을 확인 할 수 있었다.
This paper describes the fabrication and characterization of graphene based carbon dioxide ($CO_2$) gas sensors. Graphene was synthesized by thermal decomposition of SiC. The resistivity $CO_2$ gas sensors were fabricated by pure graphene and graphene decorated Au nanoparticles (NPs). The Au NPs with size of 10 nm were decorated on graphene. Au electrode deposited on the graphene showed Ohmic contact and the sensors resistance changed following to various $CO_2$ concentrations. Resulting in resistance sensor using pure graphene can detect minimum of 100 ppm $CO_2$ concentration at $50^{\circ}C$, whereas Au/graphene can detect minimum 2 ppm $CO_2$ concentration at same at $50^{\circ}C$. Moreover, Au NPs catalyst improved the sensitivity of the graphene based $CO_2$ sensors. The responses of pure graphene and Au/graphene are 0.04% and 0.24%, respectively, at $50^{\circ}C$ with 500 ppm $CO_2$ concentration. The optimum working temperature of $CO_2$ sensors is at $75^{\circ}C$.
We report the development of a room-temperature hydrogen ($H_2$) gas sensor based on carbon nanotubes (CNT) yarn. To detect $H_2$ gas in room temperature, a highly ordered CNT yarn was placed on a substrate from a spin-capable CNT forest, followed by the deposition of a platinum (Pt) layer on surface of the CNT yarn. To examine the effect of the Pt-layer on the response of the CNT sensor, a comparative sensing performance was characterized on both the Pt deposited and non-deposited CNT yarn at room temperature. The Pt-CNT yarn yielded high response, whereas the non-deposited CNT yarn showed negligible response for $H_2$ detection at room temperature. Pt is a reliable and efficient catalyst that can substantially improve the detection of $H_2$ gas by chemical sensitization via a "spillover" effect. It can be efficiently utilized to increase the sensitivity and selectivity as well as to obtain fast response and recovery times.
카본블랙을 이용한 프로판 분해는 메탄보다 분해가 용이하여 효과적인 수소생산방법으로 알려졌다. 특히, 프로판 직접 분해 반응에 의한 수소생산은 CO나 $CO_2$와 같은 부산물이 생성되지 않으므로 환경친화적인 수소 생산기술이다. 본 연구에서는 국내에서 상용화되어 시판되고 있는 활성탄 및 카본블랙을 탄소계 촉매로 사용하여 프로판 직접 분해반응특성을 조사하였다. 프로판의 직접 분해반응은 대기압 하, $500{\sim}1,000^{\circ}C$ 온도영역에서 실험이 수행되었으며, 프로판 분해반응에 의한 생성물로 수소뿐만 아니라 메탄, 에틸렌, 에탄, 프로필렌 등의 부산물의 생성이 확인되었다. 이러한 부산물들은 고온으로 갈수록 줄어들어 상대적으로 수소 수율이 증가함을 알 수 있었다. 다양한 상용촉매를 프로판 분해 반응에 적용하여 본 결과로서 DCC N330을 촉매로 이용하였을 경우, $750^{\circ}C$에서 22.47%의 수소 수율을 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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