High efficiency $Cu(In,Ga)Se_2$ solar cells are generally prepared above $500^{\circ}C$. Lowering the process temperature can allow wider selection of substrate material and process window. In this paper, the three-stage co-evaporation process widely used to grow CIGS thin film at high temperature was modified to reduce the maximum substrate temperature. Below $400^{\circ}C$ the CIGS films show poor crystal growth and lower solar cell performance, in spite of external Na doping by NaF. As a new approach, Cu source instead of Cu with Se in the second stage was applied on the $(In,Ga)_2Se_3$ precursor at $400^{\circ}C$ and achieved a better crystal growth. The distribution of Ga in the films produce by new method were investigated and solar cells were fabricated using these films.
CIGS 박막의 물성은 조성에 크게 영향을 받으며, 특히 박막 내 Cu/(In+Ga) 비는 매우 중요한 변수로서 태양전지 특성에 영향을 주게 된다. Cu(In1-xGax)Se2 박막의 전하농도 및 반도체로의 성격을 가장 명확하게 결정하는 조성비는 Cu/(In+Ga) 비이다. 태양전지와 같은 소자로 작용하기 위해서는 Cu/(In+Ga) 비가 1보다 작아야 한다. 고효율의 태양전지는 Cu/(In+Ga)조성이 0.85~0.95로 slightly Cu-poor가 되어야 만들어진다. 본 연구에서는 Cu조성에 따른 CIGS 박막의 구조적, 전기적 특성과 CIGS 태양전지 효율 특성에 관하여 연구하였다. 미세구조 분석결과 Cu 조성이 증가함에 따라 큰 결정립을 가지며 결정립의 성장이 고르게 되어 접합 형성을 좋게 하는 경향을 보였다. X선 회절 분석결과, Cu 함유량 비율이 증가하면서 <112>의 우선배향성에서 <220/204>으로 변화하였다. 그러나, Cu/(In+Ga) 비율이 1이상이 첨가됨에 따라 우선배향은 다시 <112>로 변화함을 알 수 있었다. EDX 분석결과 Ga/(In+Ga) 0.31, Cu/(In+Ga) 0.86의 비율일 때, Carrier density $1.49{\times}1016$ cm-3을 나타내었다. CIGS의 태양전지의 효율 측정결과 Voc=596mV, Jsc=37.84mA/cm2, FF=72.96%로 ${\eta}$=16.47%를 달성하였다.
Kim, Suncheul;Lee, Ho Jin;Ahn, Byung Tae;Shin, Dong Hyeop;Kim, Kihwan;Yun, Jae Ho
Current Photovoltaic Research
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제9권3호
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pp.96-105
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2021
Even though above 22% efficiencies have been reported in Cd-free Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) solar cell with Zn-containing buffers, the efficiencies with Zn-containing buffers, in general, are well below 20%. One of the reasons is Zn diffusion from the Zn-containing buffer layer to CIGS film during buffer growth. To avoid the degradation, it is necessary to prevent the diffusion of Zn atoms from Zn-containing buffer to CIGS film. For the purpose, we characterized an In2Se3 film as a possible diffusion barrier layer because In2Se3 has no Zn component. It was found that an In2Se3 layer grown at 300℃ was very effective in preventing Zn diffusion from a Zn-containing buffer. Also, the In2Se3 had a large potential barrier in the valence band at the In2Se3/CIGS interface. Therefore, In2Se3 passivation has the potential to achieve a super-high efficiency in CIGS solar cells that employ Cd-free ALD processed buffers containing Zn.
I-III-Ⅵ족 CuInGaSe$_2$(CIGS)계 화합물 태양전지는 1 eV 이상의 직접 천이형 에너지 밴드갭을 가지며, 전기 광학적으로 매우 안정하여 태양전지의 광흡수층으로 매우 이상적이다. CIGS 광흡수층제조를 위하여 용매열법 (solvothermal method)으로 CIGS나노입자를 합성하였다. 용매열법은 진공장비를 사용하던 기존의 방법에 비해 저온, 저압에서 저가로 합성할 수 있다는 장점을 가지고 있다. Copper, indium selenium 및 gallium 분말과 유기용매 ethylenediarnine을 autoclave안에서 반응시켜 CIGS 나노입자를 제조하였다. 280 에서 14시간동안 반응시켜 직경이 30-80 nm인 구형에 가까운 CIGS 나노입자를 얻었다. 이것은 용매열법에 의한 4성분계의 CIGS 나노입자의 최초 합성이다. diehyleneamine을 용매로 사용한 경우에 한하여 구형의 CIS 입자를 합성할 수 있다고 보고되었으나, Cu와 이중 N-chelation이 형성되는 ethylenediamine 용매임에도 불구하고 구형의 CIGS 나노분말이 형성된 것은 solution-liquid-solid (SLS) 기구로 설명할 수 있었다. HRSEM, TEM, XRD. EDS으로 나노분말의 형상 크기 및 조성을 조사하여 chalcopyrite 구조의 CuInGaSe$_2$ 임을 확인하였다.
박막태양전지의 일종인 CIGS 태양전지는 직접천이형 반도체로 광흡수계수가 $1{\times}10^5cm^{-1}$로 매우 높고, 전기광학적 안정성이 우수하여 실리콘 결정질 태양전지를 대체할 고효율 태양전지로 각광받고 있다. CIGS 태양전지는 광흡수층 공정방법에 따라 다양한 결정구조 및 효율 차이가 나타난다. 본 실험에서는 Sputtering방법으로 금속전구체를 증착하고, Sequential process를 이용하여 고온에서 셀렌화 열처리를 수행하였다. Soda-lime glass 기판에 배면전극으로 Mo를 증착하고, 1단계로 CuIn0.7Ga0.3 조성비의 타겟을 이용하여 Sputtering법으로 $1.0{\sim}1.2{\mu}m$두께의 CIG 전구체를 증착하였다. 2단계로 CIG 전구체에 분자빔증착기를 이용하여 Se를 증착하고, 열처리를 통하여 CIGS 화합물 구조의 박막을 형성시켰다.증착된 CIGS 박막은 광전자분광분석기로 원소의 화학적 결합상태를 확인하고, in-situ 엑스선회절분석을 통해 Se층의 증착두께와 열처리 온도 변화에 따른 CIGS 층의 결정구조 및 결정화도 변화를 분석하였다.
박막태양전지의 경우 기판재와 태양전지를 구성하는 반도체 층간의 열팽창 거동 차이가 태양전지의 변형을 야기한다. 이러한 열변형은 태양전지의 효율에 영향을 주는 것으로 알려져 있다. 그러므로 태양전지를 구성하는 반도체 층과 열팽창 거동이 유사한 기판재의 적용이 필요하다. 본 연구에서는 연성 CIGS 태양전지를 구성하는 기판과 박막층의 두께변화가 열공정 중 발생하는 잔류응력에 미치는 영향을 전산해석 하고자 하였다. 전산해석 결과 Fe-52wt%Ni 기판재의 두께가 증가함에 따라 CIGS 박막층 내부의 잔류응력은 감소하였다. SiO2 절연층의 두께가 증가하면 CIGS 박막층의 잔류응력이 증가하였다. Mo 후면전극층이 얇아지면 잔류응력이 감소하였으나 CIGS층의 두께변화는 CIGS층의 잔류응력에 큰 영향을 미치지 않았다.
기존의 CIGS 태양전지는 window 층(GZO/ZnO/CdS)에서의 투과 및 반사 손실을 줄이기 위하여 MgF2를 이용한 AR (Anti Reflection) 층을 적용하여 cell을 제작하고 있다. 현재 단위공정을 줄이고 시간적 경제적 비용을 절감하기위해 무반사 코팅층 없이 표면의 구조를 변화 시키거나 CIGS 태양전지의 window 층만으로 cell 구조에 적용하는 연구가 많이 진행되고 있다. 본 연구는 AR층과 window층 역할을 동시에 만족하는 일체화된 window층 두께를 설계하고 성장한 후, window층의 열처리 전후의 구조적, 광학적 및 전기적 특성을 비교 평가하였다. Macleod simulation을 이용하여 window 층을 설계한 후, RF magnetron sputtering법을 이용하여 상온성장 시킨 후 N2 분위기에서 후열처리 조건에 따른 박막의 구조적, 전기적 및 광학적 특성을 변화를 X-ray diffractometer, Field emission-scanning electron microscope, Atomic force microscopy, 4 point probe, Hall 측정, 투과도 및 반사도등으로 비교 평가하였다.
Nanoparticles of the compound semiconductor, Cu(In, Ga)Se2 (CIGS), were synthesized in solution under ambient pressure below $100^{\circ}C$ and characterized by powder X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), optical absorption spectroscopy and energy-dispersive X-ray (EDX) analyses. These materials have chalcopyrite crystal structures and the particle sizes less than 100 nm. Synthetic conditions were studied for the crystallized CIGS nanoparticles formation to prevent from side products of Cu2Se, Cu2-xSe, and CuSe etc. The single phase CIGS nanoparticles were applied to coating of thin films photovoltaic cells. The electro deposition of CIGS thin films is also a good non-vacuum technology and under investigation. In aqueous solutions, the different chemical compositions of CIGS thin films were obtained, depending on pH, concentration of starting materials and deposition potentials. The surface morphology of the prepared CIGS thin films depends on the complexing ligands to the solutions during the electrochemical deposition.
CIGS (Cu-In-Ga-Se) films were deposited on the Mo coated soda lime glass (Mo/SLG) by RF magnetron sputtering using a single sintered target with different chemical compositions. Heat treatment of the CIGS films were carried out under three different conditions, 1step ($350^{\circ}C$ for 2 hour and $550^{\circ}C$ for 2 hour) and 2step ($350^{\circ}C$ for 1 hour and $550^{\circ}C$ for 1 hour). In the case of CIGS films post-annealed on 2step method, grain size remarkably increased compared to other methods, indicating that chemical composition [Cu/(Ga+In) = 1] of CIGS films was same as CIGS target. After heat treatment by 2step method, band gap energy of the CIGS film deposited at RF 80 W showed 1.4 eV which is broadly similar to identical band gap energy (1.2 eV) of CIGS film prepared by evaporation method. Therefore, 2step heat treatment method could be expected to low temperature process.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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