Seok Yoon;Gi-Jun Lee;Deuk-Hwan Lee;Min-Seop Kim;Jung-Tae Kim;Jin-Seop Kim
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.22
no.1
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pp.9-16
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2024
The bentonite buffer material is a crucial component in an engineered barrier system used for the disposal of high-level radioactive waste. Because a large amount of heat from the disposal canister is released into the bentonite buffer material, the thermal conductivity of the bentonite buffer is a crucial parameter that determines the design temperature. At the Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI), a new standard bentonite (Bentonil-WRK) has been used since 2022 because Gyeongju (KJ) bentonite is no longer produced. However, the currently available data are insufficient, making it essential to investigate both the basic and complex properties of Bentonil-WRK. Thus, this study evaluated its geotechnical and thermal properties and developed a thermal conductivity empirical model that considers its dry density, water content, and temperature variations from room temperature to 90℃. The coefficient of determination (R2) for the model was found to be 0.986. The thermal conductivity values of Bentonil-WRK were 1-10% lower than those of KJ bentonite and 10-40% higher than those of MX-80 bentonites, which were attributable to mineral-composition differences. The thermal conductivity of Bentonil-WRK ranged between 0.504 and 1.149 W·(m-1·K-1), while the specific heat capacity varied from 0.826 to 1.138 (kJ·(kg-1·K-1)).
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.22
no.3
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pp.313-324
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2024
Se sorption onto Ca-type montmorillonite purified from Bentonil-WRK-a new research bentonite introduced by Korea Atomic Energy Research Institute-was examined under ambient conditions (pH 4-9, pe 7-9, I = 0.01 M CaCl2, and T = 25℃). Se(IV) was identified as the oxidation state responsible for weak sorption (Kd < 22 L·kg-1) by forming surface complexes with edge functional groups of the montmorillonite. Thermodynamic modeling, considering reaction mechanisms of outer-sphere complexation (≡AlOH+2 + HSeO3- ⇌ ≡AlOH3SeO3, log K = 0.50 ± 0.21), inner-sphere complexation (2≡AlOH + H2SeO3(aq) ⇌ (≡Al)2SeO3 + 2H2O(l), log K = 7.89 ± 0.51), and Ca2+-involved ternary complexation (≡AlOH + Ca2+ + SeO32- ⇌ ≡AlOHCaSeO3, log K = 7.69 ± 0.28) between selenite and aluminol sites of montmorillonite, acceptably reproduced the batch sorption data. Outer- and inner-sphere complexes are predominant Se(IV) forms sorbed in acidic (pH ≈ 4) and near-acidic (pH ≈ 6) regions, respectively, whereas ternary complexation accounts for Se(IV) sorption at neutral pHs under the ambient conditions. The experimental and modeling data generally extend a material-specific sorption database of Bentonil-WRK, which is essential for assessing its radionuclide retention performance as a buffer candidate of deep geological disposal system for high-level radioactive waste.
Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology(JNFCWT)
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v.21
no.4
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pp.427-438
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2023
Thermodynamic sorption modeling can enhance confidence in assessing and demonstrating the radionuclide sorption phenomena onto various mineral adsorbents. In this work, Ca-montmorillonite was successfully purified from Bentonil-WRK bentonite by performing the sequential physical and chemical treatments, and its geochemical properties were characterized using X-ray diffraction, Brunauer-Emmett-Teller analysis, cesium-saturation method, and controlled continuous acid-base titration. Further, batch experiments were conducted to evaluate the adsorption properties of Cs(I) and Sr(II) onto the homoionic Ca-montmorillonite under ambient conditions, and the diffuse double layer model-based inverse analysis of sorption data was performed to establish the relevant surface reaction models and obtain corresponding thermodynamic constants. Two types of surface reactions were identified as responsible for the sorption of Cs(I) and Sr(II) onto Ca-montmorillonite: cation exchange at interlayer site and complexation with edge silanol functionality. The thermodynamic sorption modeling provides acceptable representations of the experimental data, and the species distributions calculated using the resulting reaction constants accounts for the predominance of cation exchange mechanism of Cs(I) and Sr(II) under the ambient aqueous conditions. The surface complexation of cationic fission products with silanol group slightly facilitates their sorption at pH > 8.
Xinwei Xiong;Jiahui You;Kyung Jae Lee;Jin-Seop Kim
Nuclear Engineering and Technology
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v.56
no.8
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pp.3242-3254
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2024
With the increasing usage of nuclear energy, how to properly dispose nuclear waste becomes a critical issue. In this study, a multiscale modeling approach combining the experimental findings is presented to address the illitization process, its impact on transport properties, and system behavior of bentonite buffer in engineered barrier systems (EBS). Through the pore-scale modeling, reactive transport properties such as illite generation rate and effective diffusion coefficient of potassium ion as a function of porosity and temperature are quantified by employing the findings of hydrothermal reaction experiments of Bentonil-WRK. The capability of pore-scale modeling has been developed based on the Darcy-Brinkmann-Stokes equation, involving the processes of smectite illitization and clay swelling. Obtained reactive transport properties are utilized as input parameters for the macroscale modeling to predict the long-term behavior of bentonite buffer in EBS. As such, this study involves the whole workflow of quantifying the reaction parameters of smectite illitization through the hydrothermal reaction experiments, and numerically modeling the reactive transport process of smectite illitization in bentonite buffer of EBS from pore-scale to macroscale. The presented multiscale modeling findings are expected to provide reliable solution for safe nuclear waste disposal with EBS.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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