Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFCs) have been of great interest particularly in the automobile industries because of their high energy density and low pollutant emission. However, some of the issues such as, the necessarily high contents of Pt catalysts and their slow kinetics of cathode oxygen reduction reaction remain as obstacles in the commercialization of the PEMFC. In this presentation, after brief explanation on basic principles of PEMFC and its application to FC vehicles, recent researches to improve the activity and durability of Pt-based nano catalysts toward oxygen reduction will be introduced. It covers size and shape control of Pt nano particle, binary and ternary Pt-M alloys, novel core-shell nano structures of Pt, and a little bit about non-Pt catalysts. Strategies and methodologies for design and synthesis of novel catalysts will also be included.
백금족 금소과 규산염을 포함하는 자동차 폐촉매 내의 백금족 금속과 주요 성분들을 ICP-AES로 동시에 분석하기 위한 두 종류의 전처리 방법이 비교되었다. HF, $HNO_3$, HCl, $HClO_4$, $H_2O_2$, 및 $H_3BO_3$ 등의 혼합산의 다양한 조합을 사용하여 열판(hot plate) 용해법과 밀폐용기를 사용하는 극초단파(microwave) 가압-가열법을 비교 검토하였다. 전통적인 열판 용해법보다 밀폐용기를 사용한 극초단파 가압-가열법이 화수율, 분석시간 및 사용하는 양 등의 측면에서 상대적으로 우수한 결과를 나타내었고, 0.25 g의 폐촉매 시료에 대하여 HF 2 mL, $HNO_3$2 mL, 그리고 HCl 6 mL를 사용하여 200 psi(13.79 bar), $180^{\circ}C$ 조건에서 1시간 동안 가열한 후, 5% (w/v) $H_3BO_3$ 16 mL를 사용하여 20 psi(1.38 bar), $100^{\circ}C$ 조건에서 10분간 가열한 다음, 왕수 10 mL로 열판에서 두 번 반복하여 처리하는 것이 백금족 금속의 회수율 측면에서 가장 좋은 결과를 가져왔고(XRF 분석 대비 85~110%), 이 방법은 2% 이내의 상대 표준 편차를 보임으로써, 자동차 폐촉매의 일상적인 분석기법으로서의 충분한 가능성을 보였다.
자동차 폐촉매로부터 폐촉매 중에 함유되어 있는 백금족 금속(Pt, Rh, Pd)를 회수하는 방법으로는 크게 건식법과 습식법이 현재 이용되고 있다. 본 연구에서는 건식 용융법으로 폐촉매로부터 백금족 금속 회수하기 위한 기초 실험으로 포집금속으로 Fe와 Cu을 사용하여 폐촉매를 용융하였을 때 각각의 농도 변화를 비교함으로써 용융 조건과 적정 포집금속으로 찾는 것을 목적으로 하였다. 본 실험으로 얻어진 결과를 요약하면 Fe을 포집금속으로 히는 것이 Cu을 포집금속으로 사용하는 것보다 회수율 측면에서 유리하였으며, 용융 처리 온도는 $1,500^{\circ}C$에 비교하여 $1,600^{\circ}C$ 용융 하였을 때 슬래그 중 잔류하는 백금족 금속의 농도 변화율이 크게 향상되었다. 용융 온도 $1,600^{\circ}C$의 경우 처리 후 슬래그 중 백금족 원소인 Rh, Pd, Pt의 평균 농도는 각각 6.21 ppm, 5.98 ppm, 6.97ppm으로, 이는 용융 온도 $1,500^{\circ}C$시 보다도 슬래그 백금족 원소 중 Rh와 Pd는 농도변화율 측면에서 각각 50.58%, 55.31%향상되었다. 그러나 폐촉매 중의 Pt의 초기농도가 12.9 ppm으로 낮아 용융처리 후 농도변화율의 비교가 어려웠다.
화학촉매제품은 석유화학공정, 대기오염방지시설, 자동차 배기가스 정화 장치 등 다양한 분야에 적용되고 있다. 국내외 화학촉매 시장은 매년 증가하고 있는 추세이며, 그에 따라 발생되는 폐촉매량도 증가하고 있다. 탈황 폐촉매, 자동차 폐촉매 등 대부분의 사용 후 화학촉매제품은 유가금속을 함유하고 있어 경제적 가치와 자원 확보 측면에서 매우 중요한 순환자원이다. 이에 일부 도시광산업체를 통해 유가금속을 회수하는 재자원화 공정이 상용화 되어 있고, 사용 후 SCR 탈질 촉매제품은 일부 재제조를 통해 자원순환되고 있다. 이에 본 논문에서는 사용 후 화학촉매제품의 재자원화 산업 지원 정책 수립의 기초자료로 활용이 가능하도록 주요촉매제품별 국내 발생량 및 재자원화 현황을 조사 분석하였으며, 사용 후 화학촉매제품의 자원순환 활성화를 위한 발전과제를 제시하였다.
In this paper, a number of supported metal oxides and perovskite type catalysts were investigated for the NOx reduction from the diesel engine exhaust gas. All catalysts were made into pellets type with diameter of 3-4 mm alumina(Al$_2$O$_3$) as a supporter. These samples were tested by real diesel exhaust gas which contains CO, hydrocarbons and soot in the temperature range of 150~55$0^{\circ}C$ with the $3300h^{-1}$ space velocity (SV). Among the results, several promising catalysts showed NOx conversion above 50% in the temperature range of 150-35$0^{\circ}C$. From these results supported metal oxides catalysts and perovskite type could be recommended for the practical application to the automobile exhaust treatments.
$NH_3$-SCR has high NOx removal efficiency approximately 80~90%. Recently, the copper or iron ion-exchanged zeolite catalysts are widely used as automobile SCR catalysts. In this paper, the effect of the space velocity, temperature of reaction and $NO_2$ addition on the $NH_3$-SCR reaction were studied using various zeolite SCR catalysts. The test was conducted with small sized fresh catalysts in a laboratory fixed-bed flow reactor system using simulated gases. It is found that the activity of the BEA is better than MFI. It seems that three-dimensional framework and a wide pore entrance of BEA enhances the SCR activity. It is also found that low temperature activity of Cu-zeolites was better than Fe-zeolites. Once $NO_2$ was added, the NOx conversion activity of the Cu-zeolite was slightly enhanced, whereas remarkable improvement was achieved by Fe-zeolite.
The roles of ceria on three-way catalyst is to improve the noble metal dispersion and thermal stability of support ${\gamma}$-$Al_2O_3$. And, ceria has a oxygen storage capacity(OSC) under fuel rich/lean conditions to improve the operating windows of NOx, THC and CO conversion. However, ceria has weak thermal stability under high temperature due to the crystallite growth. So that, the OSC of ceria is decreased, and then the conversions of NOx, THC and CO is decreased. One way of enhancing the thermal stability and NOx, THC and CO conversion Pd-only catalyst is to improve as well as its thermal stability and oxygen storage capacity of the ceria. Especially, the appropriate mixing ratios of bulk and stabilized ceria are very important for designing principles of Pd-only three-way catalysts. In this paper, we discussed the thermal properties of stabilizedand unstabilized (bulk) ceria, and the oxygen storage capacity (OSC) of catalysts, and found the correlation between activity and the OSC of Pd-only catalysts with various different mixing ratios of bulk and stabilized ceria. Finally, we propose the design principles to improve the thermal stability of washcoated Pd-only catalysts.
NaY 제올라이트에 Pt/Rh비를 달리하여 이온교환법으로 제조한 Pt-Rh촉매의 특성을$^{129}Xe$-NMR과 EXAFS 방법으로 특성조사를 하였다. $^{129}Xe$-NMR과 EXAFS 자료는 PtRh 이원금속 클러스터의 표면으로 Rh 원자들이 모이는 것으로 나타났다. 모사 자동차 배기가스를 사용하여 희박, 과농 및 양론조건에서 CO, HC 및 $NO_x$ 전환율을 측정하였으며, Pt-Rh/NaY(Pt/Rh=1) 이원금속 촉매가 다른 촉매들보다 세가지 오염물질에 대한 반응활성이 높게 나타남을 알 수 있었다.
For the purpose of suggesting the thermal resistant catalyst for automobile emission control, various catalysts, Pd-WO3 and PD-La2O3 systems, were charactrized before and after thermal aging. It was found that La2O3 formed amorphous surface compound on the support by strong metal-support interaction(SMSI). And by Temperature Programmed Desorption (TPD) expeiment, it was found that the distribution of acid site which is strong acid sites by adding the promoters. After thermal aging, it was observed that the acidity of Pd-WO3 system was decreased largely because of losing acid site by metal vaporization. On the other hand, there was pretty small change in the properties of matter of Pd-La2O3 system. Therefore, it could be considered that La2O3 formed heat resisting amorphous surface compound on the support by SMSI.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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