암모니아는 인류의 식량문제를 해결할 수 있는 비료 생산의 주요 원료임과 동시에 무탄소 연료이면서 친환경적인 수소 운반자로서 중요한 에너지원으로 알려져 있다. 그래서 지금까지도 암모니아를 합성하거나 분해하는 기술들이 각광을 받고 있다. 암모니아 합성 및 분해 반응을 촉진시키기 위해서는 반드시 촉매 재료가 필요하다. 고성능 및 값싼 암모니아 합성 및 분해용 신촉매를 설계하기 위해서는 무수히 많은 합성 가능한 촉매 후보군들을 다루어야만 하는데 전통적인 접근법만으로 탐색 및 분석을 하기엔 시간적, 경제적인 비용이 많이 들 수밖에 없다. 최근에 4차 산업혁명의 핵심기술에 속하는 머신러닝을 이용하여 이용하여 고성능 촉매를 빠르고 정확하게 찾을 수 있는 탐색 모델이 개발되어 왔다. 본 연구에서는 암모니아 합성 및 분해용 반응 메커니즘에 대해서 알아보고, 고성능 및 경제적인 암모니아 합성 및 분해 촉매를 효율적으로 탐색할 수 있는 머신러닝 기반 방법에 대한 최신 연구 및 전망을 기술하였다.
Ammonia borane ($NH_3BH_3$), as a source material for energy generation and hydrogen storage, has attracted growing interest due to its high hydrogen content. We have investigated the synthesis of ammonia borane from sodium borohydride ($NaBH_4$) and ammonium chloride ($NH_4Cl$) utilizing a low-temperature process. From our results, we obtained a maximum synthetic yield of 98.2% of ammonia borane complex. The diammoniate diborane (DADB) was detected in about 5~10mol% with in the solid ammonia borane by solid-state $^{11}B$-NMR analysis. The synthesized solid ammonia borane products were studied to characterize hydrogen release upon thermal dehydrogenation.
Multi-walled carbon nanotubes were synthesized on Ni catalyst using thermal chemical vapor deposition. By introducing ammonia gas during the CNT synthesis process, clean and vertically aligned CNTs without impurities could be prepared. As the ammonia gas increased a partial pressure of hydrogen in the mixed gas during the CNT synthesis process, we could control the CNT synthesis rate appropriately. As the ammonia gas has an etching ability, amorphous carbon species covering the catalyst particles were effectively removed. Therefore catalyst particles could maintain their catalytic state actively during the synthesis process. Finally, we could obtain clean and vertically aligned CNTs by introducing $NH_3$ gas during the CNT synthesis process.
최근, 무탄소 에너지원(특히, 선박 및 혼소 발전), 고효율 청정 수소 저장 및 매개체로써 암모니아가 다시 각광받고 있다. 암모니아는 화학공학에서 매우 중요한 공정 중 하나인 Haber-Bosch 공정을 통해 합성할 수 있지만, 이 공정은 에너지 소비량이 높고 탄소 배출량 역시 높아, 기존 공정을 통해 암모니아를 합성할 시 탄소 저감 효과가 미미하다. 이러한 기존 공정의 치명적인 단점을 해결하기 위해 최근, 높은 에너지 효율로 탄소 배출이 적게 암모니아를 합성할 수 있는 열화학적 합성 방법이 많이 개발되고 있다. 소재측면에서는 기존 공정보다 완화된 공정 조건에서도 충분히 높은 암모니아 합성 성능을 보일 수 있는 고성능 촉매 소재를 개발하는 연구가 진행되고 있으며, 공정측면에서는 매체 순환식(chemical-looping) 합성 방법, 플라즈마 합성방법, 기계화학적 합성 방식 등 다양하게 적용되고 있다. 이번 총설에서는 최근 청정수소 저장을 효과적으로 저장하기 위해 어떤 암모니아 합성 기술들이 개발되고 있는지 자세히 소개하고자 한다.
The synthesis of melandrin has been accomplished in good yield by the reaction of 5-tosyloxyanthranilic acid ethyl ester with p-acetoxybenzoyl chloride, followed by removal of protecting groups with methanolic ammonia.
본 연구에서는 고농도 암모니아성질소로 오염된 고체배지로부터 분리해 낸 Leclercia adecarboxylata를 이용하여 암모니아성질소의 제거특성 및 기작을 파악하여 폐수처리의 적용가능성에 대해 살펴보았다. 질소제거에 있어서 가장 널리 알려진 생물학적 질산화와 후탈질에 의한 질소의 대기로의 방출이 아닌 질소합성균주를 이용한 질소의 체내합성을 이용한 영양물질의 제거 가능성에 대해 접근해 보았다. L. adecarboxylata는 무염분조건에서 암모니아성질소의 제거와 균체중식이 가장 왕성했으나, 염분이 4%를 넘어서게 되면 그 효율은 급격히 저하되었다. 약 80 mg/L의 암모니아성질소는 20시간 이내에 거의 대부분 제거되었으나, 500 mg/L인 시료는 탄소원의 부족으로 인해 50시간 이상 처리후에도 50%의 제거율에도 미치지 못해 탄소원이 많을수록 질소제거율은 높음을 알 수 있었다. 탄소원이 모두 소모되고 난 이후에는 더 이상 질소제거는 이루어지지 않았으나, 탄소원을 추가로 공급했을 때 제거효율은 다시 증가했다. 시료의 pH는 미생물의 증식에 의해 8에서 6.36까지 감소했다. 암모니아성질소가 제거되는 동안 아질산성질소와 질산성질소의 축적은 일어나지 않았고, TKN값은 큰 차이를 보이지 않은 것으로 미루어 볼 때 유기질소로의 합성을 추측할 수 있었다. 유기질소 중 단백질의 농도를 측정해 본 결과 초기시료에서는 불검출 되었으나, 48시간 경과후의 시료에는 193.1 mg/L의 단백질이 검출 되었다. 따라서 L. adecarboxylata는 암모니아성질소를 유기질소로 합성하는 능력이 탁월하여 폐수중의 암모니아성질소의 제거에 이용가치가 클 것으로 판단된다.
Sulfur is an essential element in plants, including amino acids, vitamin synthesis, and acting as an antioxidant. However, the interaction between endogenous sulfur and proline synthesis has not been yet fully documented. White clover (Trifolium repens L.) is known as a species highly sensitive to sulfate supply. Therefore, this study aimed to elucidate the role of sulfur in regulating proline metabolism in relation to ammonia detoxification and hydrogen peroxide (H2O2) accumulation in white clover. The detached leaves of white clover were immersed in solution containing different concentration of sulfate (0, 10, 100, and 1000 mM MgSO4). As MgSO4 concentrations were increased, the concentration of H2O2 increased up to 2.5-fold compared to control, accompanied with H2O2 detection in leaves. Amino acid concentrations significantly increased only at higher levels (100 and 1000 mM MgSO4). No significant difference was observed in protein concentration. Proline and ∆1-pyrroline-5-carboxylate (P5C) concentrations slightly decreased at 10 and 100 mM MgSO4 treatments, whereas it rapidly increased over 1.9-fold at 1000 mM MgSO4 treatment. Ammonia concentrations gradually increased up to 8.6-fold. These results indicate that exogenous sulfur levels are closely related to H2O2 and ammonia synthesis but affect proline biosynthesis only at a higher level.
본 연구에서는 Pt/GDC/Pt 셀을 이용하여 상압에서 물과 질소로부터 전기화학적으로 암모니아를 합성하는 연구를 수행하였다. 수분이 포화된 질소분위기에서 작동온도($400{\sim}600^{\circ}C$)와 전압(OCV(Open Circuit Voltage)~1.2 V)에 대한 전기화학적 특성 평가를 수행하였고, 암모니아 합성량을 정량 분석하였다. 정전압 하에서 작동온도의 증가에 따라 인가 전류의 증가로 암모니아 합성량은 증가하였으나, Pt 전극에서 암모니아 합성에 필요한 질소의 화학적 해리 흡착 반응의 한계로 패러데이 효율(faradaic efficiency)은 감소하였다. $600^{\circ}C$에서 최대 암모니아 합성량인 $3.67{\times}10^{-11}mols^{-1}cm^{-2}$(6.7 mA) 얻었고 패러데이 효율은 0.1%이다.
In order to understand the regulation of glutamate dehydrogenase(GDH) synthesis in Brevibacterium flavum, we have isolated a mutant lacking NADP-linked GDH activity by ethlmethane sulfonate treatment. The $gdh^-$ mutant was grown on the minimal plate with 1mM ammonium chloride and not that with 300mM ammonium chloride. The cell-free extracts from $gdh^-$ mutant and prototroph were also examined with glutamine synthetase(GS) and glutamate synthase (GOGAT) production by niteogen sources. The growth of $gdh^-$ mutant in presence of 20mM ammonium chloride means that GOGAT synthesis is sufficient to allow growth in this condition. GS production of $gdh^-$ mutant as well as parental strain was induced by 1mM urea and ammonium tartrate, but it was repressed by higher concentration of ammonia, and also induced by 20mM to 50mM glutamate as a substrate. It was special attention that GOGAT synthesis from $gdh^-$ strain was more repressed by higher concentration of ammonia than prototroph as described in E. coli system.
Many countries across the world are making efforts beyond reducing CO2 levels and declaring 'net zero,' which aims to cut greenhouse gas emissions to zero by not emitting any carbon or capturing carbon, by 2050. Hydrogen is considered a key energy source to achieve carbon neutrality goals. Korean companies are also interested in building overseas green ammonia production plants and importing hydrogen into Korea in the form of ammonia. Green hydrogen production uses renewable energy sources such as solar and wind power, but the variability of power production poses challenges in plant design. Therefore, optimization of the configuration of a green ammonia production plant using renewable energy is expected to contribute as basic information for securing the economic feasibility of green ammonia production.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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