가압경수로 일차냉각수내 탈염공정의 효과적 운용을 위하여 Amberlite IRN-77 양이온 교환수지의 특성 및 Co(II), Ni(II), Cr(III), Fe(III) 이온의 흡착거동을 연구하였다. 용존 금속이온 농도가 약 $200\;mgL^{-1}$인 용액 100 mL에 대하여 이온교환수지 투입량은 약 0.6 g이 가장 적절하였으며, 이온교환 반응 속도 측정 결과 대부분의 흡착은 반응 1 시간 이내에 신속히 발생하였다. 수지에서의 양이온 교환은 Langmuir 흡착등온선을 잘 따르는 것으로 나타났으나, Fe(III)의 경우, 다른 금속과는 달리 쉽게 평형에 이르지 못하였으며 이는 공기와 오래 접촉한 결과 철산화물 또는 수산화물을 형성하며 용액 중으로부터 침전되기 때문인 것으로 관찰되었다. 전자가가 동일한 Co(II)와 Ni(II)가 동시에 포함된 모의 조제용액에 대하여 흡착실험을 한 결과, 각 이온은 거의 동일한 흡착거동을 보였다. 그러나 전자가가 큰 Cr(III)이 첨가된 경우, 이들은 기존에 수지에 흡착되어 있던 전자가가 낮은 금속들을 탈착시키고 대신 흡착하는 경향을 보였다. 따라서 이온교환수지를 이용한 효과적인 탈염 공정을 위해서는 용존 금속 상호간의 경쟁적 흡착관계의 규명이 필요한 것으로 여겨진다.
ANL에서 개발한 유 무기 복합의 신이온교환수지인 Diphosil은 silica 물질에 diphosphonic acid 그룹을 결합시킨 구조를 가지고 있다. Diphosil을 원전 운영 중 발생되는 방사성폐액 처리에 적용하기 위해 주대상 핵종인 $^{137}Cs,\;^{60}Co$을 사용하여 흡착 평형과 컬럼 실험을 수행하였다. 흡착 평형 실험을 통하여 $^{137}Cs$과 $^{60}Co$의 제거율과 그 제거율에 미치는 다양한 조건에서 비방사성 이온의 영향을 조사하였다. 대상 핵종에 대한 파과곡선은 모의 방사성 폐액을 이용한 실험실 수준의 컬럼 실험을 통해 구하였고, Diphosil의 제거능력을 현재 원전에서 쓰이고 있는 Amberlite IRN 77 수지와 비교하였다.
원자로 냉각계통의 방사성 오염물질을 제거하기 위한 제염공정에서 유기산에 용해된 금속이온들은 이온교환 수지를 통과하면서 제거된다. 그러나 제염용액내 유기산들은 용액내 금속이온과 착화합물을 형성하여 이온교환수지에 대한 친화도를 감소시킨다. 이같은 관점에서 착화합물 형성이 이온교환공정에 미치는 영향 해석을 위해 코발트와 철 이온을 대상으로 Amberlite IRN-77 양이온수지와의 이온교환실험을 수행하였다. 실험결과에서 화학제염제로 사용된 유기산 가운데 EDTA는 철 이온보다 코발트 이온과 강한 착화합물을 형성하여 코발트 이온의 수지에 대한 이온교환용량을 현저히 감소시켜 주는 성분으로 나타났다. 반면에, Oxalic Acide와 Citric Acide의 영향은 미미하였다. 또한, 실험결과로부터 이들 금속이온 들에 대한 단일 성분계 및 2성분계 비선형 평형식을 결정하였다.
시판중인 대표적 유·무기이온교환수지를 이용하여 방사성폐액의 주 방사성핵종인 코발트와 세슘에 대하여 방사성패액에 함유되어 있는 대표적 일반이온인 나트륨이온이 이들의 이온교환에 미치는 영향을 분석하였다. 나트륨 존재 하에서 세슘이온에 대한 선택도와 수지단위 부피당 폐액 처리 부피는 무기이온교환수지인 DT 30과 Durasil 230이 가장 높으며 반면에 유기이온교환수지는 두 수치 모두 낮아서 유기이온교환수지는 저농도의 나트륨 이온을 갖는 증발기 응축수의 처리에는 적합하나 나트륨이온의 농도가 비교적 높은 폐액처리에는 적합하지 않으며, 또한 코발트 제거 면에서는 무기이온교환수지인 DT 10 보다 유기이온교환수지인 Amberlite IRN 77이 바람직하다는 결론을 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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