최근 수소 저장물질로서 금속-유기 골격체(metal-organic frameworks; MOFs)가 주목을 받고 있으나 상온에서의 수소 저장성능이 낮은 문제점을 가지고 있어 이를 개선하기 위한 노력들이 필요하다. 본 연구에서는 MOF-5 및 제올라이트 Y로부터 합성된 마이크로다공성 카본을 합성하여 상온 및 약 80 bar에서 수소 저장성능을 측정하였으며, 그 결과 이들의 수소 저장성능은 각각 0.77 및 0.59 wt%였다. 이에 두 물질의 수소 저장성능을 향상시키기 위하여 5 wt% 백금을 각각의 물질에 담지시켜 백금이 없는 물질에 비하여 1.21 내지 1.25배의 개선 효과를 얻을 수 있었다. 한편 수소 spillover 현상을 활용하기 위하여 MOF-5 및 Pt/마이크로다공성 카본을 sucrose와 함께 탄화시킨 결과, 최종 하이브리드 물질이 상온 및 약 82 bar에서 0.93 wt%의 수소 저장성능을 보였으며, 이는 백금에 의하여 흡착된 수소 원자가 MOF-5 및 마이크로다공성 카본으로 이동하여 저장되는 것으로 해석된다.
Activated carbon fibers (ACFs) with high surface area and pore volume were modified with metal Ni impregnation and fluorination and investigated hydrogen storage properties by volumetric method. Micropore volume values of ACFs obtained from surface modification with Ni impregnation and fluorination were decreased 9 and 35 %, respectively. Hydrogen storage capacities of fluorinated ACFs were slightly changed, on the other hand, that of Ni impregnated ACF was considerably increased. It means that hydrogen was not only adsorbed on ACF surface, but also on Ni metal surface by means of dissociation. Although the microphone volume of ACF modified with fluorination was decreased, its hydrogen storage were found not to be changed compared with fresh ACF. These results indicated that the surface of ACF after fluorination modification may be strongly attracted hydrogen due to high electronegativity of fluorine. Therefore, it was proven that hydrogen storage capacity was related with micropore volume and surface property of carbon materials as well as specific surface area.
The importance of stepped single-crystal surfaces as model catalysts has been well recognized [1]. We re-investigated the adsorption properties of $H_2$ and CO, most important species in platinum-based catalysts, on nearly defect-free and highly stepped surfaces of one and the same Pt(111) crystal. While both being symmetric and single-peaked from the nearly defect-free surface, temperature-programmed desorption (TPD) spectra from the highly stepped surface saturated at 90 K with H and CO were triply- and doubly-peaked, respectively. Once pre-adsorbed, CO preempted step and then terrace sites, inhibiting the dissociative $H_2$ adsorption completely. Pre-adsorbed H inhibited the CO adsorption on terrace sites only, leaving defect sites intact for CO adsorption even at the saturation H precoverage. On defect-free Pt(111), while pre-adsorbed CO inhibited the dissociative $H_2$ adsorption completely, pre-adsorbed H could not inhibit the CO adsorption completely. These intriguing, but interesting results are discussed in terms of energetics/kinetics and the role of surface step sites in the dissociative adsorption of $H_2$ on Pt(111) [2].
In this study, We had surface-treated single-walled carbon nanotubes (SWNTs) for improving hydrogen storage capacity. The SWNTs were treated by heat treatment, acid treatment and fluorinated at various temperatures. The SWNTs were characterized by Raman spectroscopy and TEM and estimated hydrogen storage capacities at 303K. As shown Raman spectra and TEM images, the structure of fluorinated SWNTs were stable at 423K but changed to the MWNTs-like structure or onion structure over 523K. Hydrogen storage capacity of SWNTs fluorinated at 423K was remarkably increased 2.6 times than that of pristine SWNTs. For SWNTs fluorinated at 573K, the amount of hydrogen adsorbed wasn't increased compared with SWNTs fluorinated at 423K. Therefore, high hydrogen storage capacity of SWNTs could be archived by fluorinated condition at 423K, which was not changed SWNT structure.
PdOx 전극, Pd전극에서의 전기화학적 수소산화반응 특성을 30% KOH용액에서 온도와 수소농도를 변화시키면서 조사하였다. PdOx전극에서는 -0.8~-0.5V(vs. Hg/HgO)에서 전극 표면에 흡착된 수소의 산화반응이 주로 나타났고, Pd전극에서는 전극 표면에 흡착된 수소의 산화반응 뿐만 아니라 -0.5~0.0V(vs. Hg/HgO)에서 Pd과 수소가 직접 반응하여 형성된 금속수소화물이 산화되는 반응이 나타냈다. 두 전극 모두 수소농도의 증가에 따라 전하전달저항은 감소하였고, 교환전류는 증가하였다. PdOx 전극과 Pd전극의 경우 전달계수는 각각 0.78과 0.72로 Pd전극에서의 반응성이 우수하였다. 활성화에너지는 과전압이 증가할때 감소하였으며 PdOx 전극인 경우 23.9~20.3 KJ/mole, Pd전극인 경우 7.2~3.0KJ/mole로 나타났다.
본 연구에서는 grand canonical 몬테카를로 전산모사 방법을 이용하여 정사각형 배열을 가지는 단일벽나노튜브에서 나노튜브의 직경과 가장 가까운 튜브들 사이의 거리의 함수로써 수소의 흡착특성을 연구하였다. 그리고 동일한 직경과 간격을 가지는 삼각형 배열을 이용하여 기하학에 대한 영향도 연구하였다. 수소-탄소 그리고 수소-수소의 인력은 단거리 인력의 경우 Lennard-Jones 포텐셜을 사용하였고, 수소-수소의 경우는 정전기적 인력을 저온에서의 양자효과를 고려하기 위해 추가하였다. 194.5 K에서 큰 직경을 가지는 단일벽나노튜브의 경우 Type I과 넓은 간격을 가지는 나노튜브의 경우 흡착과 탈착과정에서 Type IV의 흡착 등온선이 관찰되었다. 200 bar에서 단일벽나노튜브의 중량 수소저장 능력은 미국 에너지부의 목표치에 도달하거나 초과하였다. 그러나 부피 수소저장 능력은 목표치의 약 70%에 해당하였다. 77 K에서는 단일층 형성과 이후 응축 단계가 따르는 두 단계의 흡착이 관찰되었다. 수소는 나노튜브의 내부 표면, 외부 표면, 관 내부의 공간 그리고 나노튜브 다발 사이의 틈새 채널의 순서로 흡착하였다. 1 bar 이하에서도 여러 가지 직경과 간격을 가지는 탄소나노튜브는 중량 그리고 부피 저장 능력이 모두 목표치를 초과하였다.
Park, Min-Hee;Ryu, Seol;Han, Young-Kyu;Lee, Yoon-Sup
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제33권5호
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pp.1719-1721
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2012
We have investigated the $H_2$ adsorption structures and binding energies of the metal (M)-doped (M = Li, Na, K, Mg, and Al) silicon complexes, $M-Si_{19}H_{11}$ and $M-Si_{24}H_{12}$, using density functional calculations. Alkali metals are preferred as doping elements because the Mg-Si and Al-$H_2$ interactions are weak. The maximum numbers of $H_2$ molecules that can be adsorbed are four and five for M=Li and K, respectively. We propose that the K-decorated silicon material might be an effective hydrogen storage material with high hydrogen capacity and high reversibility.
고진공계에서의 열탈착실험을 통하여 $MoO_3$ 촉매상에서의 $CH_3OH$ 분해 및 부분산화반응에 관한 연구를 수행하였다. $CH_3OH$는 촉매표면에 methoxy($-OCH_3$)와 수소원자(-H)의 형태로 흡착되어 있다가 흡착수소원자가 methoxy 와 재결합하면서 425 K에서 $CH_3OH$로 탈착하였으며, methoxy로부터 수소원자가 떨어져 나가면서 545 K에서 HCHO가 탈착되었다. 이때 반응에 의해서 생성된 물은 428 K에서 탈착하는 ${\alpha}$-피크와 586 K에서 탈착하는 ${\beta}$-피크를 보였으며, ${\alpha}$-피크는 표면에 형성된 hydroxyl 에 기인하는 탈착피크, ${\beta}$-피크는 methoxy가 수소를 잃으면서 HCHO의 형태로 촉매표면에서 탈착하면서 남긴 표면수소원자와 격자산소가 반응하여 생성된 물에 각각 기인하는 것으로 보였다. 선흡착된 산소원자는 $CH_3OH$의 분해흡착을 촉진시킴으로써 $CH_3OH$의 흡착량을 증가시킨 반면, 선흡착된 물은 분해흡착하여 $CH_3OH$의 흡착점을 점유함으로써 $CH_3OH$의 흡착량을 감소시켰다.
Intensive studies on the electrochemical characteristics of TiFe type alloy electrodes have been carried out to clarify the mechanism of electrochemical hydrogen absorption and desorption. It was found that electrochemical activation of the TiFe type alloys is difficult and that charge efficiencies are very low even after a decade of activation cycles. However, by the pretreatment of the powders such as gas activation and/or Ni chemical plating, charge efficiencies fairly increased, especially for the $TiFe_{0.8}Ni_{0.2}$ alloy. It was considered that difficulties to activation and lower charge efficies of the alloys are due to the presence of the passivation films, which prohibit inward diffusion of hydrogen and promote the combination of adsorbed hydrogen atom to gas bubbles during the electrochemical charge. In addition, lower diffusivity of hydrogen in the alloys may be played an important role lowering the charge efficiencies.
A new method is introduced to build up organic/organic multilayer films composed of cationic poly(allylamine hydrochloride) (PAH) and negatively charged poly (sodium 4-styrenesulfonate) (PSS) using the spinning process. The adsorption process is governed by both the viscous force induced by fast solvent elimination and the electrostatic interaction between oppositely charged species. On the other hand, the centrifugal and air shear forces applied by the spinning process significantly enhances desorption of weakly bound polyelectrolyte chains and also induce the planarization of the adsorbed polyelectrolyte layer. The film thickness per bilayer adsorbed by the conventional dipping process and the spinning process was found to be about 4 ${\AA}$ and 24 ${\AA}$, respectively. The surface of the multilayer films prepared with the spinning process is quite homogeneous and smooth. Also, a new approach to create multilayer ultrathin films with well-defined micropatterns in a short process time is Introduced. To achieve such micropatterns with high line resolution in organic multilayer films, microfluidic channels were combined with the convective self-assembly process employing both hydrogen bonding and electrostatic intermolecular interactions. The channels were initially filled with polymer solution by capillary pressure and the residual solution was then removed by the .spinning process.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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