희토류원소는 지각의 진화, 분화작용 등을 포함한 여러 가지 지질학적 역사를 이해하는 매우 유용한 도구로서 활용되어 왔다. 뿐만 아니라, 이 희토류원소는 방사성폐기물의 처분과 관련된 물-암석반응연구에 있어서 액티나이드 원소의 유사체로서 사용되어져 왔다. 본 논문에서는 희토류원소인 Eu와 액티나이드 원소인 Am의 유사한 물리적/화학적 특성을 토대로 지질매체의 종류에 관계없이 희토류원소와 액티나이드 원소의 거동이 매우 유사하다는 가설을 설정하고 이를 검증하기 위한 회분식(batch experiment) 실험을 수행하였다. 회분식 실험에는 4종류의 암석(화강암, 화강암질 편마암, 앰피볼라이트, 응회암)을 지질매체로 선택하였고, 고준위 방사성 핵종으로는 액티나이드계열인 $^{241}Am$, 희토류원소 계열인 $^{152}Eu,\;^{160}Tb$을 선택하였고, 중저준위 핵종으로는 $^{60}Co$를 사용하였다. 특히 $^{160}Tb$와 $^{60}Co$는 $^{241}Am-^{152}Eu$의 흡착능과 다른 방사성핵종의 흡착능을 비교하는데 사용되었다. 핵종과 혼합한 흡착실험용 용액의 pH는 5.5전후로 조절하였다. 실험결과, $^{241}Am,\;^{152}Eu,\;^{160}Tb$의 흡착 특성은 암상의 변화에 관계없이 매우 유사하게 나타났지만, $^{60}Co$는 다르게 나타났다. 이는 $^{60}Co$의 흡착특성은 암상의 종류에 따라 큰 차이가 있음을 지시해주는 것이다. 이와 같은 실험결과는 1) 희토류원소 중 Eu이 지표지질하에서의 Am의 거동을 추적하고 예측하기 위한 최적 유사체이고, 2) 비록 암석가루의 비표면적 혹은 양이온교환능과 같은 물리적/화학적 특성에 의한 영향을 배제할 수는 없지만, $SiO_2,\;TiO_2,\;P_2O_5$같은 화학조성 및 Eu의 이상과 같은 희토류원소의 분포도의 차이가 지표지질하에서의 방사성 핵종의 흡착거동에 중요한 역할을 하고 있음을 지시해주는 것이다.
희토류 정광으로부터 첨단산업 원료소재로 수요가 급증하고 있는 고순도 희토류 소재를 제조하기 위한 가장 첫 공정은 침출공정이다. 즉, 희토류 정광으로부터 원소별 희토류 성분을 분리하기 위해서는 용액상태로 전환이 필요한데, 이때 일반적인 산 및 알카리 용액에는 희토류 성분은 침출이 되지 않으므로 강산 또는 강 알카리 조건에서 희토류 정광을 침출 가능한 형태로 변환 시켜주는 분해공정이 선행되며 이후 산 침출에 의해 희토류 성분을 침출하게 된다. 본 고에서는 대표적인 희토류 광물인 모나자이트와 바스트나사이트, 그리고 이 광물의 혼합물 형태로 생산되는 혼합광물에 대한 분해 및 침출공정을 소개하고자 한다.
ICP-MS를 이용한 화강암질 암석내 희토류원소의 함량 분석시 저어콘이 미치는 영향과 저어콘의 산 분해 정도를 미국지질조사소(USGS)의 화강섬록암 표준시료 GSP-2와 일본지질조사소(GSJ) 화강암 표준시료 JG-1a를 이용하여 조사하였다. 아울러 화강암에서 분리된 저어콘 광물에 대해 일반적인 산분해법과 압력용기(bomb)을 이용한 산분해법을 적용하여 지르코늄(Zr)과 희토류원소의 함량을 측정하였다. 실험결과에 의하면, 저어콘은 일반 산분해의 경우 50% 정도가 산분해된 것으로 나타났고, 압력용기를 이용한 경우에는 약 90% 전후가 분해된 것으로 확인되었다. 그리고 GSP-2와 JG-1a의 경우 추천값에 비해 지르코늄의 함량이 50% 정도인 것으로 나타났다. 이는 일반적인 화강암의 산분해의 경우 저어콘의 용해도가 실제로는 50% 정도 밖에 되지 않음을 지시한다. 하지만, 화강암내 희토류원소의 함량의 경우, 저어콘의 분해도와 상관없이, 추천값과 거의 일치하였다. 이는 저어콘의 불완전분해가 암석시료에서의 희토류원소 분포도를 이용한 암석학적 혹은 지구화학적 해석에 큰 영향을 주지는 않는다는 것을 지시해준다.
자기공명영상(MRI) 장비의 조영제로 흔히 사용되는 가돌리늄(Gd)은 매우 안정된 상태로 하수처리과정에서 거의 제거되지 않고 수환경으로 유입된다고 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 세 가지의 공법으로 하수처리를 하는 부산 수영 하수처리장에서 채취한 하수 시료의 공정별 용존 희토류 원소의 제거율 및 수환경으로 배출되는 인위적 기원 Gd(Gdanth)의 배출량을 평가하고자 하였다. 용존 희토류 원소는 공정별 처리 단계에 따라 무거운 희토류 원소(Tb-Lu)에 비해 가벼운 희토류 원소(La-Eu)에서 농도가 감소하는 경향을 보였다. 또한 일부 시료에서 나타난 음의(negative) Sm anomaly (<1)는 생물학적 제거 과정에서 Sm이 입자나 인산염과 흡착되어 함께 제거되었을 가능성을 시사한다. 모든 시료에서 양의(positive) Gd anomaly (149±50, n=9)를 보였으며, 공정별로 측정된 Gd의 총 농도 중 Gdanth은 약 97% 이상을 차지하는 것으로 나타났다. 이는 하수처리과정에서 Gdanth 이 거의 제거되지 않고 수영강 하류로 배출된다는 것을 의미한다. 일별 처리용량을 고려하여 각 공정에서 배출되는 Gdanth의 배출량은 259 mmol/day로 추정할 수 있다. 본 연구의 결과는 하수처리장을 통해 수영만 연안으로 Gdanth이 지속적으로 배출될 것으로 예상되며, 향후 Gd의 중장기적인 관측이 필요함을 시사한다.
영남육괴의 중부의 무주군 적상면 삼유리 일대에는 선캠브리아기 원남층군에 해당되는 화강암질 편마암, 반상변정 화강암질 편마암과 우백질 편마암이 분포한다. 이 논문에서는 화강암질 편마암 지역에서 200m심도 까지 굴착한 시추코아의 주성분, 미량성분, 희토류원소 그리고 Sm-Nd, Rb-Sr 동위원소 자료의 지구화학적 의의를 토의하고자 한다. 시추코아의 암상은 심도에 따라 변하고, 주로 화강암질 편마암과 앰피볼라이트로 구성되어 있다. 주성분 및 미량성분의 화학조성 자료를 토대로 한 연구지역내 화강암질 편마암 및 앰피볼라이트의 기원물질은 각각 TTG(Tonalite-Trondhjemite-Granodiorite) 계열 및 솔레아이트 계열의 암석에 속한다. 희토류원소의 분포도를 보면 경희토류(La-Sm)와 중희토류(Gd-Lu)의 변화 및 Eu의 부(-)의 이상이 매우 다양하다. Sm-Nd 동위원소자료에 따른 등시선에 의하면 $2,026{\pm}230(2{\sigma})$ Ma의 연대를 보여주며, 이때의 Nd 초기치는 $0.50979{\pm}0.00028(2{\sigma})$이다. 그리고 ${\epsilon}_{Nd}$(2.0 Ga)값은 -4.4로 연구지역 변성암류의 기원물질이 고기의 지각물질임을 지시해준다. 이 값은 북중국지괴 시생대 기반암의 진화영역에 속하며, 특히 Lee et al.(2005)이 제안한 영남육괴내 Nd 동위원소 초기치의 진화와 일치하는 상관성을 갖는다. 그리고 앰피볼라이트의 희토류원소 분포도와 Nd 초기치는 앰피볼라이트의 기원물질이 결핍된 맨틀과 지각을 형성하기 시작한 초기마그마와 매우 유사함을 지시해준다.
Spectrophotometric Determination of Rare Earths by Ternary CompleMTB와 희토류 원소들 간에 이루어진 착물에 cetylpyridinium chloride(CPC), dodecyltrimethylammonium bromide(DTMAB), cetyltrimethylammonium bromide (CTMAB), Triton X-100 등의 계면활성제를 가하였을 때의 흡광도 변화로부터 이들 원소를 정량하는 방법과 조성비를 연구하였다. 양이온 계면활성제들인 CPC, DTMAB, CTMAB 등이 있을 때 MTB와 희토류 원소들간의 흡광도가 계면활성제들이 없을 때보다 더 컸다. 가장 큰 흡광도 증가는 CPC에서 얻어졌으므로 희토류 정량에는 이를 선택하였다. REE-MTB-CPC 삼성분 착물은 650nm에서 최대흡광도를 갖고 0~100 ng/ml 범위에서 Beer 법칙에 따르고 몰흡광계수는 $6.6{\sim}9.4{\times}10^4\;mol^{-1}l\;cm^{-1}$이다.
8가지 희토류원소를 주로 포함하고 있는 monazite정광을 X-선 형광분광법으로 분석하는데 있어서 분석선에 대한 다른 희토류원소의 스펙트럼선 겹침 방해를 조사하고 겹침 계수를 구하여 보정하는 방법에 대한 연구를 하였다. 순수한 희토류산화물을 사용하여 원소자신의 분석선 세기와 다른 원소의 분석선에 해당하는 회절각(2${\theta}$)에서의 세기를 측정하고 그들 세기의 비로 겹침계수를 구하였다. 겹침 계수를 이용하여 표준시료와 분석시료의 측정세기를 회귀분석법으로 보정하였다. 보정된 세기를 농도에 대해 도시한 검정곡선은 직선성이 현저히 향상되었고 표준편차도 많이 감소하였다. 시료의 분석 결과도 유도결합플라스마 방출분광법의 결과와 허용오차범위내에서 잘 일치하였다.
혼합된 희토류 원소의 농도를 정량적으로 분석하기 위하여 형광신호를 비선형 fitting하는 방법을 사용하였다. 본 연구에서는 Sm과 Eu 두 희토류 원소의 혼합된 형광을 비선형 fitting법으로 분리하여 그 농도를 분석하였다. 분석결과 감도면에서 한 가지 시료만 존재할 경우와 같은 정도인 sub-ppb의 검출한계를 나타냈으며, 혼합물에서 비선형 fitting법에 의해 얻어진 각 원소의 형광수명은 단일 원소만 존재하는 경우와 동일한 결과를 나타냄을 알 수 있었다.
광주광역시 향등지역에서 화강암의 풍화에 따른 토양단면의 지화학적 특성을 파악하기 위하여 11개의 시료를 화학분석 하였다. 모암에서부터 풍화암까지 주성분원소 중 Si, Ca, Na, Mg, P, Mn은 감소하고 Ti, Fe, K는 증가하는 경향을 보인다. 미량성분원소의 경우 Rb, Sr, Pb, Ba은 증가하는 경향을 보이며, As, Co늘 감소하는 경향을 보인다. 또한 Zn, Cr, Ni등은 부분적으로 집적된 경향을 보이나 전체적으로는 모암과 풍화토에서 거의 비슷한 함량을 갖는다. 희토류원소는 전체적으로 상부로 갈수록 증가하는데 경희토류원소(LREE)는 풍화초기에 기반암에서 용탈되어 풍화암(saprock)에서 집적되지만, 중희토류원소(HREE)의 경우는 상대적으로 집적되지 못하여 풍화초기에 약간 감소하는 경향을 나타낸다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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