본 연구에서는 원자력 시설물에 존재하는 핵종의 의도치 않은 유출사고를 대비하기 위해서 세 가지 대표 핵종 ($^{60}Co$, $^{137}Cs$, $^{125}Sb$)을 원자력 시설물 지역에서 채취한 시료와 반응하여 핵종들의 흡착 및 거동 특성을 조사하였다. 가장 높은 흡착계수 값들은 ($^{60}Co=947mL/g$, $^{137}Cs=2105mL/g$, $^{125}Sb=81.3mL/g$) 지하수 환경일 때 상부토층 시료에서 나타났으며, 파쇄대 > 기반암 시료의 순으로 $K_d$ 값이 감소하였다. 상부토층과 파쇄대에서 $^{60}Co$의 높은 흡착계수는 상부토층 및 파쇄대에 존재하는 점토광물에 의한 것으로 사료되며, 해수 조건에서는 높은 이온강도로 인해서 $K_d$ 값은 약 58 - 69 % 감소하였다. $^{137}Cs$의 흡착은 주로 백운모의 Flayed edge site (FES)에서 $K^+$과의 이온교환 반응에 의한 것으로 사료된다. $^{137}Cs$의 흡착이 해수 조건에서 가장 크게 영향을 받으며 (89 - 97 % 감소), $^{125}Sb$은 대표 핵종 중 해수에 의한 이온강도 변화에 가장 미미한 변화를 보였다. 칼럼 및 배치 흡착 실험 결과 파쇄대 시료 (F-1, F-2)에서 $^{137}Cs$의 지연계수 (R) 값은 약 5400 - 7400, $^{60}Co$의 경우는 약 2000 - 2500, $^{125}Sb$의 경우는 약 250 - 415의 범위를 보여주므로 대표핵종들이 파쇄대에서도 매우 낮은 거동을 보일 것으로 사료된다. 대표 핵종 $^{137}Cs$, $^{60}Co$, $^{125}Sb$들은 모두 상부토층 및 파쇄대에서 가장 높은 $K_d$ 값을 나타내므로, 원전 시설물에서 예상치 못한 중대사고가 발생하여 핵종이 환경으로 유출되더라도 상부토층 및 파쇄대 구간에서 대부분 흡착되어 이동이 상당히 지연될 것으로 예측된다. 이러한 결과는 원자력 시설물의 안전성 및 환경영향 평가 자료로 활용될 것으로 기대된다.
입상 활성탄에 의한 murexide 흡착의 평형, 동역학 및 열역학 파라미터들에 대해 조사하였다. 실험은 흡착제의 양, 염료의 초기농도, 접촉시간과 온도를 변수로 하여 회분식 실험으로 진행하였다. 등온흡착평형관계는 293 ~ 313 K의 범위에서 Freundlich 식에 가장 잘 적용되었으며, Langmuir 식의 분리계수 $R_L$과 Freundlich 식의 분리계수 ${\beta}$로부터 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착조작이 적절한 처리방법이 될 수 있다는 것을 알았다. 또한 Dubinin- Radushkevich 식에서 얻은 흡착에너지(E)로부터 물리흡착공정임을 알 수 있었다. 흡착공정에 대한 동역학적 해석을 통해 반응속도식의 적용 결과는 유사이차반응식이 유사일차반응식보다 일치도가 높은 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지 변화($-0.1096{\sim}-10.5348kJ\;mol^{-1}$), 엔탈피변화($+151.29kJ\;mol^{-1}$)을 통해 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정으로 진행되었음을 알 수 있었다. 또한 Gibbs 자유에너지 변화는 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 입상 활성탄에 의한 murexide의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아졌다. 엔트로피 변화 ($512.4J\;mol^{-1}\;K^{-1}$)는 활성탄에 의한 murexide의 흡착반응이 일어나는 동안 고-액 계면에서 무질서도가 증가함을 나타냈다.
본 연구에서는 활성탄을 사용하여 coomassi brilliant blue G (CBBG)염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계로 부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가하여 활성탄에 의한 CBBG의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Dubinin-Radushkevich 식으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속 도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자내확산이 흡착공정의 지배단계임을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(406.12 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(1.66 kJ/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었다. 온도가 올라갈수록 자유에너지 값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 CBBG의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 카올리나이트에 대한 납의 흡착 특성을 규명코자 실내에서 회분식 흡착시험을 수행하였다. 회분식 흡착시험에서는 흡착평형도달시간, 흡착능 및 흡착등온식을 연구하였고 pH와 혼합비에 따른 카올리나이트에 대한 납의 흡착특성에 미치는 영향을 분석하였다. 실험결과 카올리나이트에 대한 납의 흡착은 24시간 이내에 평형에 도달하였고 초기오염농도가 증가함에 따라 카올리나이트에 대한 납의 흡착량은 증가하나 초기농도 198mg/l 이상에서는 흡착율은 감소하였다 Freundlich 흡착등온식에 적용한 결과 흡착강도를 나타내는 계수 1/n은 0.9584이다. 그리고 pH 값이 증가함에 따라 초기오염농도에 관계없이 카올리나이트에 대한 납의 흡착량 및 흡착율은 증가되었으며 pH 8 이상에서는 일정한 값에 수렴하였다. 또한 혼합비가 증가함에 따라 흡착량은 증가하였다. 반면에 흡착율은 점점 증가하다가 일정 혼합비 8 이상에서는 감소하는 경향이 있음을 알 수 있었다.
토양중 pendimethalin의 흡착과 이동특성을 파악하기 위하여 사양토, 미사질토 및 양토를 대상으로 회분식 및 칼럼식 실험을 통하여 얻어진 결과는 다음과 같다. Pendimethalin은 진탕 6시간에서 사양토의 경우 59.6%, 미사질토의 경우 77.3%, 양토의 경우 64.0%가 흡착되어 평형흡착에 근접하는 경향을 나타냈으며, 흡착등온식은 Freundlich식에 잘 일치하였으나, Langmuir식에는 적합하지 않았다. 사양토, 미사질토 및 양토에 대한 pendimethalin의 흡착계수는 각각 8.0, 16.1, 9.5로 나타났다. 흡착칼럼 배출구에서 pendimethalin이 처음 검출된 시간 및 유출량은 사양토의 경우 112min. 700ml, 미사질토의 경우 630min, 2100m1, 양토의 경우 189min, 900ml이었다. 0.05Co를 파과점으로 할 경우 각 토양의 파과점에 도달되는 시간은 각각 256min, 810min, 420min이었다.
최근 들어 지질기원에 의해 발생되는 지하수내 비소오염이 많이 보고되고 있다. 본 연구에서는 지하수내 비소를 효과적으로 제거하거 위하여 철침착 입상활성탄(Fe-GAC)을 제조하고 이에 대한 흡착능을 평가하였다. Fe-GAC는 질산 염철 용액으로 입상활성탄에 철화합물을 침착시켜 제조하였으며, 이를 이용하여 침착반응시간에 따른 등온흡착, pH에 따른 비소 동력학 흡착반응 및 수처리시스템 예비평가를 위한 칼럼 실험을 수행하였다. 연구결과 침착반응 시간이 최소 12시간 이상에서 비소 제거에 필요한 철의 함량을 가진 Fe-GAC가 제조되었으며, 이들의 흡착능은 등온흡착실험에서도 확인되었다. 입상활성탄에 침착된 철화합물은 XRD 분석결과 대부분 질산염수산화철($Fe_4(OH)_{11}NO_3{\cdot}2H_20$)이었으나 일부 소량의 적철석($Fe_2O_3$)도 관찰되었다. 등온흡착실험은 Langmuir가 Freundlich 모델보다 더 적합하였으며, 모델링 결과 얻어진 Freundlich 분배계수($K_F$) 및 Langmuir 최대 흡착량($Q_m$)은 입상활성탄에 침착된 철 함량과 로그-로그 양의 상관관계를 보여주었다. 동력학 흡착실험 결과 pH 11을 제외한 모든 조건 (pH 4-9)에서 Fe-GAC는 비소에 대해 뛰어난 흡착능을 나타내었으며, 따라서 일반적인 지하수의 pH가 6-8 사이임을 고려하면 Fe-GAC는 비소를 흡착에 매우 효과적인 흡착제로 이용될 것이다. 동력학 모델링 결과 Fe-GAC와 비소의 흡착은 화학적 흡착(chemisorption) 과정을 나타내는 pseudo-second order 모델이 가장 적합하였다. 비소 수처리시스템에 대한 예비 평가를 위하여 칼럼실험을 수행한 결과, 지연계수 482.4이고 분배계수 581.1 L/mg으로 이는 12-24시간 침착반응에서 제조된 Fe-GAC의 Freundlich 등온흡착 모델의 분배계수(511.5-592.5 L/mg)와 유사한 값을 나타내었다. 이러한 연구결과는 향후 지하수를 활용하는 마을상수도 수처리시스템에서 Fe-GAC가 지하수의 비소를 제거하는 뛰어난 흡여재로 사용될 수 있음을 나타내는 것이다.
공기분리 PSA 공정설계에 적용할 물질전달계수를 구하기 위하여 흡착탑을 통과하는 질소와 산소의 농도에 대한 동적파과곡선을 실험적으로 측정하였다. 그 결과를 전산모사에 의한 파과곡선과 비교하여 벌크흐름 중의 물질전달속도를 예측하였다. 전산모사에서 흡착은 coupled Langmuir isotherm을 따른다고 보았으며, 물질전달은 LDF 모델에 의해 표현된다고 가정하였다. 실험과 이론의 비교를 통해 얻은 물질전달계수는 유속에는 거의 영향을 받지 않았으나 압력 조건에 따라 민감한 변화를 보였다. 이를 통해 물질전달저항이 거대기공 확산영역에 있음을 예측할 수 있었으며, 물질전달계수를 압력변화에 대해 지수함수의 형태로 표현하였다. 질소나 산소 단일 성분에 대해서 얻은 물질전달계수는 질소와 산소 혼합 벌크기체의 파과곡선에 적용했을 경우에도 5% 이하의 오차로 잘 일치함을 보여주었다.
벤토나이트는 매립지로부터 중금속이 유출되는 것을 저지시키기 위한 라이너 물질로 고려되고 있다. 본 연구에서는 국산 벤토나이트를 대상으로 구리 흡착실험을 수행하였으며, 평형관계식과 용액화학 및 반응온도가 구리흡착에 미치는 영향을 규명하였다. 구리의 흡착반응은 Freundlich 등온선을 비교적 잘 만족하였으며, 결정된 상수 $K_F=1.18$, n=1.65, 상관계수 $(r^2)=0.97$ 이었다. 구리이온의 분배계수는 주어진 초기용액의 농도범위에서 농도가 증가할수록 감소하였다. 구리이온의 분배계수는 pH가 증가할수록 증가하였으며, pH > 5.3 이상에서는 침전반응으로 인해 그 값이 급격하게 증가하였다. $Na^+$의 이온강도가 증가함에 따라 구리이온의 분배계수 값은 감소하였으며, 반면에 용액 중에 존재하는 $SO_4{^{2-}}$의 농도가 증가할 경우에는 그 값이 증가하였다. 그리고 온도가 증가함에 따라 구리이온의 분배계수는 서서히 감소하였다.
하천에 사고로 대량으로 유입된 유독성 유기오염물인 anthracene의 농도를 예측하기 위한 수학적 모형이 제안되었다. 이 수학적 모형은 물리적, 화학적 및 생물학적 반응을 고려한 6개의 미분방정식으로 구성되어 있으며, 5개의 입력변수와 9개의 반응계수를 포함하고 있다. 주어진 조건하에 제안된 수학적 모형을 대상으로 dynamic simulations와 민감도 분석을 수행한 결과 유입된 이 오염물의 농도를 검출한계내로 예측이 가능하였고, 용존 빛 부유고형물에 흡착된 이 오염물의 농도변화에 가장 큰 영향을 주어 가장 정확히 추정하여야할 주요 반응계수는 확산계수와 이동계수 및 흡착계수이었다. 이 연구에서 제안된 수학적 모형은 anthracene 뿐만아니라 이와 유사한 화학적 특성의 유기오염물의 경우에도 활용이 가능할 것으로 기대된다.
실리카겔의 열처리 온도에 따른 1,2-dichlorobenzene의 흡착 특성을 모멘트 법으로 고찰하였다. 실리카겔의 열처리 온도는 150, 500, $800^{\circ}C$로 변화시켰으며 고정층 반응기를 사용하여 TCD (Thermal Conductivity Detector)가 장착된 기체크로마토 그래프에서 1,2-dichlorobenzene의 펄스 응답곡선을 측정하였다. 1,2-dichlorobenzene의 평형흡착상수와 표면 흡착열은 열처리 온도 $500^{\circ}C$에서 가장 높은 값을 나타내었다. 열처리 온도가 증가함에 따라 실리카겔 표면의 수분과 OH 작용기가 제거되어 1,2-dichlorobenzene과의 상호작용이 증가한 것으로 판단된다. 고온인 $800^{\circ}C$에서 열처리한 실리카겔은 비표면적이 감소하여 평형흡착상수와 흡착열, 모두 감소한 것으로 사료된다. 모멘트 해석으로 계산된 축분산 계수는 $0.046{\times}10^{-4}{\sim}1.033{\times}10^{-4}m^2/sec$였으며 기공 내의 확산계수는 $500^{\circ}C$ 열처리 실리카겔에서 가장 낮은 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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