최근 수년간 유선 시뮬레이션은 연산 속도의 효율성과 수치 분산으로 인한 오차를 감소시킬 수 있는 장점으로 인해 많은 연구가 이루어졌으며 오염물의 거동을 모사 하는데 많이 사용되고 있다. 이 연구에서는 유선 시뮬레이션의 기법을 이용하여 1차의 비평형 흡착을 고려한 오염물 거동 수치 모사를 수행하였다. 1차의 비평형 흡착의 경우 흡착 계수에 따라 오염물의 이동 속도가 민감하게 반응하는 것을 확인할 수 있었고 흡착 계수의 값이 커질수록 오염의 전파 지연 효과가 크게 나타남을 알 수 있었다. 1차의 비평형 흡착의 경우에 평형 흡착과는 달리 오염이 진행되면서 오염물의 농도를 감소시키는 영향을 나타내었으며 이로 인하여 오염물이 더 이상 진행하지 못하는 제로라인을 형성하게 하였다. 이 제로라인은 흡착 계수의 값이 클수록 탈착 계수의 값이 작을수록 오염원에 가깝게 형성되었다.
흡착공정의 흡착속도를 표현하는 여러 가지 물질전달 모델들 가운데, 식의 형태가 비교적 간단한 선형추진력(Linear Driving Force, LDF) 모델이 많이 사용된다. 본 연구에서는 벤젠을 분리 및 제거하기 위한 실제 흡착공정에서 이 물질전달모델의 적용가능성을 알아보고자 하였다. LDF모델에 의한 전산모사 결과와 동적실험에서 구한 실험 값을 비교함으로써 흡착공정의 물질전달 계수를 구하였다. 여러 다른 값의 온도 및 압력에서 얻은 파과곡선을 이용하여 물질전달계수의 온도 및 압력에 대한 의존관계를 알아보았다. 물질전달계수의 온도와 압력에 대한 의존성은 각각, 아레니우스함수와 지수함수 형태의 경험식으로 표현할 수 있었다.
오염물 이동에 영향을 미치는 지연계수는 용질과 시료의 흡착특성을 나타낸다. 흡착특성을 표현하는 데에는 Freundlich등온식, Langmuir등온식 또는 선형등온식등을 사용할 수 있는 데, 본 연구에서는 상관계수를 이용하여 각등온식의 적용성을 평가하고 용질이동 수치해 석을 하여 농도가 10ppm 이하로 낮을 경우의 용질이동정도를 상호 비교하였다. 아연, 크롬, 납에 대한 등온식의 상관계수에 따른 적용성 평가결과 Freundlich 등온식이 보편적으로 적용 가능한 것으로 나타났고, 수치해석 결과 농도가 10ppm 이하일 경우는 용질이동성이 동일하게 나타났다.
유기염소계 농약 중 대표적인 살충제 $\delta$-BHC(hexachlorocyclohexane)와 1, 2-DCB (1, 2-dichlorobenzene)에 대한 논, 밭 토양 및 풍화 토에 흡착 배치실험을 통하여 토양 특성과 유기오염물간의 흡착 관계를 규명하였다. 13개의 토양시료에 대하여 pH, CEC, 유기물 함량, 비표면적, 입도분석, 원소조성분석을 통하여 토양의 물리ㆍ화학적 특징이 토양 흡착에 미치는 영향을 규명하고자 하였다. 유기염소계 농약의 흡착량을 Freundlich isotherm으로 나타내어 흡착분배계수(K$_{d}$)를 산출하였다. $\delta$-BHC는 유기물 함량이 높은 soil-4$_{d}$에서 가장 높은 $K_{d}$ 값을 보였으며, 1,2-DCB의 경우 CEC, 비표면적이 가장 낮은 soil-5에서 낮은 $K_{d}$ 값을 보여 토양 내 유기물 함량과 비표면적이 유기오염물 흡착량에 중요한 요소로 작용함을 알 수 있었다.
다양한 pH 조건하에서 휴믹물질 흡착적 분획현상에 의해 변화하는 용존 및 kaolinite에 흡착된 휴믹물질(Aldrich 휴믹산)과의 pyrene의 결합변화를 조사하였다. 먼저 흡착효과를 배제한 흡착 전 상태에서 bulk 휴믹산은, pH에 따른 분배(partitioning)과 크기별 배제효과 영향 차이에 의해 유기탄소 결합계수의 변화를 보였다. 모든 용액 pH 조건에 서 Aldrich 휴믹산은 kaolinite에 흡착하는 과정에서 분자량별 분획이 일어났으며 용존 휴믹산의 분자량은 흡착전의 분자량과는 달랐다. 그에 따라 흡착 후 남은 휴믹산과의 pyrene 결합계수는 흡착 전의 경우와 달랐다. pH 7과 9 조건에서 흡착 후 남은 휴믹산은 그 분자량과 pyrene 결합계수 사이에 양성 상관관계를 보였으나 그러한 상관관계가 pH 4의 조건하에서는 관찰되지 않았다. 이러한 차이는 흡착적 분획과정에서 pH 4인 경우 고분자에 대한 독점적 분획현상이 없었고 분자량에 대해 다소 균일한 분획이 일어났다는 점으로 설명할 수 있었다. 또한 관찰되는 분획현상 차이는 pH 조건에 따라 달라지는 흡착포화 정도 차이 때문인 것으로 사료된다. 흡착된 PAHA의 경우, 형태변화 (conformational changes) pyrene 결합에 중요한 것으로 나타났다. pH 7과 9 조건 하에서, 흡착전의 휴믹산의 경우 더 낮은 pyrene 결합계수를 보였고 이러한 형태변화효과는 pH가 높을수록 더 크게 나타났다.
알우미나, 실리카겔, 제오라이트 3A, 카오린 그리고 나트륨-벤토나이트에 대한 방사성코발트 및 루테늄 흡착을 수소이온농도, 핵종 농도 그리고 이온강도를 함수로 고찰하였다. 토양에 대한 코발트 및 루테늄의 지연계수는 공극율 측정으로 결정하였다. 코발트 및 루테늄의 가수분해 분자종은 물리적 흡착반응으로 고체 표면과 상호작용한다. 코발트 및 루테늄의 후로인드릿히 흡착 등온식은 직선이다. 코발트 및 루테늄의 흡착은 이온강도의 증가에 따라 감소한다. 지연계수에서 공극율 증가효과는 분배계수의 증가효과와 반한다.
제초제 butachlor의 토양흡착 실험을 수행한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다. 1. Freundlich 방정식으로 구한 butachlor의 흡착상수 K 값은 9.78이었고 1/n값은 0.79였다. 이 때 correlation coefficient는 0.992였다. K값으로부터 유기물 함량을 감안하여 계산된 Koc값은 543이었다. 이 수치는 기존 문헌치와 거의 일치하였다. 2. 온도변화에 따른 흡착량은 온도가 증가할수록 흡착량도 증가하는 경향을 보였으며 $15^{\circ}C$ 온도변화에 대한 흡착량의 변화는 5%정도였다. 3. Computer program을 이용하여 토양 흡착계수를 추정한 결과 실험치와 20배 정도의 차이를 보이나 실험을 수행하기전 토양흡착계수를 예측하는데 있어서는 활용 가능성이 있음을 확인하였다. 4. Butachlor는 비교적 토양에 흡착이 잘되는 화합물로 판정되었다.
본 연구에서는 아연 및 카드뮴을 대상으로 수행된 흡착실험과 칼럼확산실험 결과를 바탕으로 유전자 알고리즘을 이용한 최적화 과정을 통하여 비선형 흡착 모델 및 이류-확산 모델식의 파라미터들을 추정하여 보았다. 수행결과 비선형 흡착 식 (Langmuir 흡착모델과 Freundlich 흡착모델) 들의 모델파라미터 추정은 이들 흡착식 들의 선형화 과정을 거쳐 얻어진 파라미터들과 거의 일치하는 결과를 얻을 수 있었다. 오염물질의 이동 해석을 위해 수행된 이류-확산 모델의 유한요소해석과 모델 파라미터 추정을 위해 수행된 최적화 과정을 통해 얻은 아연과 카드뮴의 확산계수는 선형 분배계수를 이용할 경우 두 금속 모두에서 약 $10^{-7}cm^2/s$ 차원의 확산계수를 얻을 수 있었다. 또한 비선형 흡착 모델로부터 얻어진 지연인자를 이용할 경우 두 금속 모두에서 $10^{-6}{\sim}10^{-5}cm^2/s$ 범위의 확산계수 값을 얻을 수 있었다. 결론적으로 유전자 알고리즘을 이용한 최적화 과정을 통한 비선형 흡착식 및 이류-확산 모델의 파라미터 추정은 성공적으로 수행될 수 있었고, 실측값과 최적화 과정을 거쳐 예측된 값 사이의 상관계수는 0.9 이상으로 높은 상관성을 보이는 것으로 나타났다.
벤토나이트는 매립지로부터 중금속이 유출되는 것을 저지시키기 위한 라이너 물질로 고려되고 있다. 본 연구에서는 국산 벤토나이트를 대상으로 납 흡착실험을 수행하였으며, 평형관계식과 용액화학 및 반응온도가 납흡착에 미치는 영향을 규명하였다. 벤토나이트의 납 흡착반응에서 평형관계식은 Freundlich 등온선을 비교적 잘 만족하였으며, 이 때 실험으로부터 결정된 $K_{F}\;=\;1.14$, n = 1.70, 상관계수($r^2$) : 0.99 이었다. 납이온의 분배계수는 주어진 초기용액농도의 범위에서 농도가 증가할수록 소하였다 pH가 증가할수록 납이온의 분배계수는 증가하였으며, pH>7 이상에서는 침전반응으로 해 그 값이 급격하게 증가하였다. 바탕용액의 이온강도가 증가함에 따라 납이온의 분배계수는 감소하였다. 납이온의 분배계수는 용액중에 존재하는 황산이온의 농도가 증가할 경우에 약간 증가하였으며 반면에 탄산이온의 농도에는 영향을 받지 않았다. 분배계수는 용액의 온도가 증가함에 따라서 증가하였다.
세탁시설에서 배출되는 탄화수소의 흡착제거 특성을 고찰하기 위하여 흡착 컬럼의 전산모사를 수행하였다. 흡착질은 세탁시설에서 배출되는 휘발성유기화합물 중 가장 대표적인 탄화수소를 선정하였으며 흡착제는 활성탄으로 전산모사를 수행하였다. 흡착컬럼의 수학적 방정식은 연속방정식과 Navier-Stokes 식을 적용하여 해석하였으며 Matlab 프로그램을 이용하여 미분방정식을 해석하였다. 흡착등온식은 선형흡착등온식, 프로인들리히 흡착등온식 그리고 랑뮈어 흡착등온식을 평가하였으며 흡착등온식의 흡착상수에 따른 흡착량을 비교하였다. 공극률은 0.79, 분산계수는 42.4 ㎠/min, 흡착제 밀도는 485 g/L, 흡착컬럼 직경은 2.0 cm, 흡착컬럼 길이는 2.5 cm라는 조건에서 전산모사를 수행하였다. 랑뮈어 흡착등온식에서 선속도, 분산계수, 공극률에 대한 흡착량의 영향을 비교하였다. 선속도는 50~200 cm/min, 분산계수는 100 ~400 ㎠/min, 공극률은 0.66~0.79로 변화시켜 수행하였다. 전산모사를 통한 결과는 활성탄-벤젠의 흡착에 대하여 랑뮈어 흡착등온식이 가장 잘 일치하였다. 동일한 조건에서 3가지의 흡착등온식을 비교한 후 전산모사를 통하여 탄화수소의 효율적인 흡착조건을 찾을 수 있으며 이를 고찰할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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