본 연구에서는 Cu와 In 성분을 포함하는 메탄을 용액을 닥터 블레이딩 방법으로 코팅한 후 이를 Se 분위기에서 열처리하여 CIS 광흡순층을 제조하였다 $Cu(NO_3)_2,\;InCl_3$를 출발 물질로 선정하고, 이를 메탄을 용매에 녹여 전구체 용액을 만든 후 여기에 유기물 바인더 물질을 첨가하여 닥터 블레이드 코팅에 적합한 점도를 맞춘 후. 이를 Mo/glass 기판에 코팅하였다. 코팅된 Cu, In 함유 유기물 혼합체를 공기중에서 1차 열처리 후 Se 분위기에서 열처리하면 태양전지용 CIS 광흡수층을 얻게 된다 특히 본 연구에서는 전구체 합성, 유기물 첨가, 공기중 열처리 및 Se 열처리 각 단계에서 광흡수층 막의 형상, 결정구조, 화학조성의 변화과정을 분석하여 CIS 박막의 형성 과정을 고찰하였다.
박막태양전지의 일종인 CIGS 태양전지는 직접천이형 반도체로 광흡수계수가 $1{\times}10^5cm^{-1}$로 매우 높고, 전기광학적 안정성이 우수하여 실리콘 결정질 태양전지를 대체할 고효율 태양전지로 각광받고 있다. CIGS 태양전지는 광흡수층 공정방법에 따라 다양한 결정구조 및 효율 차이가 나타난다. 본 실험에서는 Sputtering방법으로 금속전구체를 증착하고, Sequential process를 이용하여 고온에서 셀렌화 열처리를 수행하였다. Soda-lime glass 기판에 배면전극으로 Mo를 증착하고, 1단계로 CuIn0.7Ga0.3 조성비의 타겟을 이용하여 Sputtering법으로 $1.0{\sim}1.2{\mu}m$두께의 CIG 전구체를 증착하였다. 2단계로 CIG 전구체에 분자빔증착기를 이용하여 Se를 증착하고, 열처리를 통하여 CIGS 화합물 구조의 박막을 형성시켰다.증착된 CIGS 박막은 광전자분광분석기로 원소의 화학적 결합상태를 확인하고, in-situ 엑스선회절분석을 통해 Se층의 증착두께와 열처리 온도 변화에 따른 CIGS 층의 결정구조 및 결정화도 변화를 분석하였다.
기체 수송층 흡수탑과 기포 유동층 재생탑으로 구성된 $CO_2$ 회수 공정에 대한 해석의 첫 단계로 이 공정에서 고체 순환특성을 해석하였다. 흡수제 고체 입자에 대한 입도별 물질수지를 해석하여 공정의 흐름에서 고체 흐름량과 입도 분포를 결정하였다. 실험실 규모 공정(흡수탑: 직경 25 mm, 높이 6 m; 재생탑: 직경 0.1 m, 높이 1.2 m)에서 고체순환특성을 모사하였다. 흡수탑의 입도분포는 재생탑의 입도분포와 거의 같았다. 흡수탑에서 유속과 정체층 높이가 증가함에 따라서 고체순환량과 새 흡수제 주입량은 증가하였다. 반면에 흡수탑 내 입자의 평균입경은 감소하였다. 흡수탑사이클론의 절단입도가 증가함에 따라서 고체순환속도는 감소하였으며, 새 흡수제 주입속도와 흡수탑 내 입자의 평균 입경은 증가하였다. 흡수제 입자의 마모계수가 증가함에 따라서 고체순환속도는 증가하고, 새 흡수제 주입속도는 증가하며, 흡수탑 내 입자의 평균입경은 감소하였다.
텐덤형 태양전지는 다양한 에너지 대역을 동시에 흡수할 수 있도록 제작할 수 있어 단일접합 태양전지에 비해 높은 에너지변환효율을 기대할 수 있다. 본 연구에서는 GaAs를 기반으로 양자점 혹은 양자우물 구조를 이용한 고효율 텐덤형 태양전지를 설계하고, 완충층 및 활성층의 특성을 분석하였다. 분자선 단결정 성장 장비를 이용하여 GaAs 기판 위에 메타모픽 (metamorphic)성장법을 이용하여 convex, linear, concave 형태로 조성을 변화시켜 $In_xAl_1-_xAs$ 경사형 완충층을 성장한 후 그 특성을 비교하였다. 또한, 최적화된 경사형 완충층 위에 1.1 eV와 1.3 eV의 에너지 대역을 각각 흡수할 수 있는 적층 (5, 10, 15 층)된 InAs 양자점 구조 또는 InGaAs 양자우물구조를 삽입하여 p-n 접합을 성장하였다. 그리고 GaAs/AlGaAs층을 이용한 터널접합에서는 GaAs층의 두께 (20, 30, 50 nm)에 따른 터널링 효과를 평가하였다. 그 결과, 경사형 완충층을 통해 조성 변화로 인한 결함을 최소화하여 다양하게 조성 변화가 가능한 고품위의 구조를 선택적으로 성장할 수 있었으며, 적층의 양자점 구조 및 양자우물 구조를 이용해 고효율 텐덤형 태양전지의 구현 가능성을 확인하였다.
CIS(CuInSe2)계 화합물 태양전지는 높은 광흡수계수와 열적 안정성 및 조성 조절을 통한 밴드갭 조절이 용이해 고효율 박막 태양전지로 각광 받고 있다. 또한 CIGS 태양전지는 기존의 유리기판 대신 유연한 기판을 사용해 flexible 태양전지 제조가 가능하다. 이러한 유연기판은 보통 stainless steel과 같은 금속 기판이 많이 사용되는데 기존의 soda-lime glass 기판과는 달리 금속기판에는 Na이 첨가되어 있지 않아 별도의 Na첨가를 필요로 한다. Na은 CIGS 흡수층의 조성조절을 용이하게 하여 태양전지의 변환 효율을 향상시키는 역할을 한다. 본 연구에서 기판은 Na이 첨가되어있지 않은 corning glass를 사용 하였으며 NaF를 이용해 Mo가 증착된 기판에 NaF의 두께를 달리하며 증착해 CIGS 흡수층의 grain 사이즈를 비교 하였으며 그 후 태양전지 소자를 제조해 광전특성을 분석하였다. 후면 전극으로 약60nm 두께의 Mo를 DC Sputtering 방법을 이용해 증착 하였다. buffer층으로는 약 50nm의 CdS층을 CBD방법을 이용하여 제조 하였으며 TCO 층으로 약 50nm의 i-ZnO와 약 450nm의 Al-ZnO를 RF Sputtering방법으로 증착 하였다. 마지막으로 앞면 전극으로 약 $1{\mu}m$의 Al을 Thermal Evaporation방법으로 증착하였다. 태양전지 소자의 면적은 $0.49cm^2$로 효율을 비교 분석하였다.
태양 에너지는 미래 에너지원으로 각광받고 있는 중요한 에너지원이다. 다양한 태양전지 중 CuInS2(CIS) 박막형 태양전지는 높은 광흡수율과 조절가능한 밴드갭에너지를 가지고 있으며, 높은 장기 안정성과 광변환효율 등으로 많은 관심을 받고 있다. 최근 20.3%에 달하는 높은 광변환효율이 보고된 바 있으나, 이는 고진공 장비를 요구함으로 인해 초기 투자비용이 늘어남과 동시에 대량생산 측면에서 한계점이 지적되고 있다. 본 연구는 CIS계 태양전지를 보다 저온, 상압에서 제조하기 위해 Cu, In, S 전구체를 용매에 녹여 전구체 용액을 제조하였다. 이를 스핀코팅을 이용하여 CdS 버퍼층이 증착된 ZnO 나노구조에 코팅 후, 건조 및 열처리하여 광흡수층 박막을 증착하는 방법을 개발하였다. 본 연구에서는 superstrate 형태의 태양전지 구조를 이용하기 위하여window 층으로 쓰이는 ZnO 박막을 수열합성법을 통해 나노구조화하였다. 이를 통해 CIS 흡수층과의 접촉면적 증가에 따른 빛 흡수효율 증가 및 전하 이동 효과를 증가시킬 수 있었다. 각각의 나노구조의 SEM, XRD, UV-transmittance 분석을 통하여 살펴 보았으며, 결과적으로 상온, 상압에서 증착이 가능한 용액 공정을 통해 superstrate방식의 CIS 태양전지를 만들 수 있었다. 소면적 태양전지 제작을 통해 박막 구조에 비해 향상된 광변환 효율을 얻었다.
Chalcopyrite계 화합물 $CuInGaSe_2$($CIGSe_2$)는 높은 광흡수율과 전기적 특성 및 안정성, 그리고 1.02~1.67 eV 범위의 최적의 에너지 밴드갭을 가져 박막태양전지용 광흡수층 재료로 많은 관심을 받고 있다. 일반적으로 $CIGSe_2$ 박막태양전지의 광흡수층을 형성하는 공정은 고효율 태양전지 제작이 가능한 진공공정을 이용한다. $CIGSe_2$ 광흡수층을 형성하는데 있어 진공 공정을 용액기반 공정으로 대처한다면 저비용으로 보다 간단하면서 효율적인 태양전지의 제조가 가능 할 것으로 기대된다. 본 연구에서는 $CIGSe_2$ 광흡수층을 2 단계에 걸쳐 제작하였다. 먼저 Cu, In, Ga 성분을 포함하는 용액을 이용하여 CIG 전구체막을 형성한 후, 다음 단계로 selenization 공정을 진행함으로써 $CIGSe_2$ 박막을 제작하였다. $CIGSe_2$의 결정 성장을 위하여 selenization 공정의 열처리 온도와 시간을 조절하여 CIG 전구체막과 Se 원소의 결합반응을 최적화할 수 있는 공정 조건을 확보하였으며 이를 통해 우수한 결정 및 전기적 특성을 갖는 $CIGSe_2$박막을 제조하였다. 제작된 $CIGSe_2$ 박막의 광전변환 효율을 측정하여 단위셀로서의 구현이 가능함을 확인하였으며 XRD, SEM, EDS, UV-visible을 통하여 $CIGSe_2$박막의 특성을 분석하였다.
지구상에 풍부하며 저독성 소재인 안티모니 셀레나이드(Sb2Se3)는 재료가 갖는 우수한 광전자적 특성과 장기 내구성으로 차세대 태양전지 소자로 크게 주목 받고 있다. 또한, 비교적 짧은 연구기간 동안 빠른 성장 속도를 보여줬으며, 2014년 2.26%에서 8년의 연구기간 동안 약 5배인 2022년 10.57%를 달성하였다. 하지만, 여전히 기존의 칼코지나이드계 박막 태양전지인 CdTe(22.1%) 및 Cu(In,Ga)Se2(23.35%)가 달성한 효율에 비해 낮은 변환 효율을 보이고 있으며, 이는 계면에서 발생하는 캐리어 재결합으로 인한 개방전압 손실 문제가 주 원인으로 대두되고 있다. 따라서, Sb2Se3 광 흡수층에 인접한 전자 및 정공 수송층 사이에 적절한 밴드 정렬을 구축하여 캐리어 재결합 손실을 줄이는 것이 고효율 Sb2Se3 태양전지를 구현하기 위한 핵심 전략 중 하나이다. 본 원고에서는 Sb2Se3 광 흡수층의 기본적인 특성과 Sb2Se3 태양전지의 최근 연구 성과에 대해 간략하게 설명하고자 하며, 특히 전자 및 정공 수송층 적용을 통한 에너지 밴드 정렬 최적화에 관련된 내용을 중점적으로 소개하고자 한다. 또한, Sb2Se3 박막 태양전지 성능의 병목 현상을 극복하기 위한 잠재적인 연구 방향에 대해서도 논하고자 한다.
유리기판위에 큰 결정입자를 갖는 실리콘 (폴리 실리콘) 박막을 제조하는 것은 가격저가화 및 대면적화 측면 같은 산업화의 높은 잠재성을 가지고 있기 때문에 그동안 많은 관심을 가지고 연구되어 오고 있다. 다양한 방법을 이용하여 다결정 실리콘 박막을 만들기 위해 노력해 오고 있으며, 태양전지에 응용하기 위하여 연속적이면서 10um이상의 큰 입자를 갖는 다결정 실리콘 씨앗층이 필요하며, 고속증착을 위해서는 (100)의 결정성장방향 등 다양한 조건이 제시될 수 있다. 다결정 실리콘 흡수층의 품질은 고품질의 다결정 실리콘 씨앗층에서 얻어질 수 있다. 이러한 다결정 실리콘의 에피막 성장을 위해서는 유리기판의 연화점이 저압 화학기상증착법 및 아크 플라즈마 등과 같은 고온기반의 공정 적용의 어려움이 있기 때문에 제약 사항으로 항상 문제가 제기되고 있다. 이러한 관점에서 볼때 유리기판위에 에피막을 성장시키는 방법으로 많지 않은 방법들이 사용될 수 있는데 전자 공명 화학기상증착법(ECR-CVD), 이온빔 증착법(IBAD), 레이저 결정화법(LC) 및 펄스 자석 스퍼터링법 등이 에피 실리콘 성장을 위해 제안되는 대표적인 방법으로 볼 수 있다. 이중에서 효율적인 관점에서 볼때 IBAD는 산업화측면에서 좀더 많은 이점을 가지고 있으나, 박막을 형성하는 과정에서 큰 에너지 및 이온크기의 빔 사이즈 등으로 인한 표면으로의 damages가 일어날 수 있어 쉽지 않는 방법이 될 수 있다. 여기에서는 이러한 damage를 획기적으로 줄이면서 저온에서 결정화 시킬 수 있는 cold annealing법을 소개하고자 한다. 이온빔에 비해서 전자빔의 에너지와 크기는 그리드 형태의 렌즈를 통해 전체면적에 조사하는 것을 쉽게 제어할 수 있으며 이러한 전자빔의 생성은 금속 필라멘트의 열전자가 아닌 Ar플라즈마에서 전자의 분리를 통해 발생된다. 유리기판위에 흡수층 제조연구를 위해 DC 및 RF 스퍼터링법을 이용한 비정질실리콘의 박막에 대하여 두께별에 따른 밴드갭, 캐리어농도 등의 변화에 대하여 조사한다. 최적의 조건에서 비정질 실리콘을 2um이하로 증착을 한 후, 전자빔 조사를 위해 1.4~3.2keV의 다양한 에너지세기 및 조사시간을 변수로 하여 실험진행을 한 후 단면의 이미지 및 결정화 정도에 대한 관찰을 위해 SEM과 TEM을 이용하고, 라만, XRD를 이용하여 결정화 정도를 조사한다. 또한 Hall효과 측정시스템을 이용하여 캐리어농도, 이동도 등을 각 변수별로 전기적 특성변화에 대하여 분석한다. 또한, 태양전지용 흡수층으로 응용을 위하여 dark전도도 및 photo전도도를 측정하여 광감도에 대한 결과가 포함된다.
ITO, $TiN_xW_y$, Ag 등의 전도성 흡수층으로 무반사, 무정전 광학박막을 Essential Macleod 프로그램을 이용하여 설계했다. 그 결과 [공기 ${\mid}SiO_2{\mid}TiN_xW{\mid}$ 유리] 층은 단 두층코팅막으로 가시광선 파장영역(45~700nm)에서 넓게 무반사 코팅이 되었다. 이 때 반사률과 투과률은 각각 0.5% 미만과 약 75%이다. [공기 $SiO_2{\mid}TiO_2{\mid}SiO_2{\mid}ITO {\mid}$ 유리] 층은 약 0.5% 미만의 반사률이 있는 무반사 코팅이 되며 투과률은 97% 이상이며, 450nm 파장 영역부근에서 투과률이 비교적 낮은 것은 ITO의 흡수계수 영향 때문이다. 또한 [공기 $SiO_2{\mid}TiO_2{\mid}SiO_2{\mid}Ag{\mid}$ 유리] 층은 반사률이 1~2%인 AR코팅이며 투과률은 96% 이상이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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