디젤엔진에 적합한 환경 친화적 연료로 평가받고 있는 디메틸에테르(DME)를 기존의 메탄올 탈수화에 의한 간접법 대신 합성 가스로부터 직접 합성법으로 제조하였다. 합성가스에서 메탄올을 합성하는 경우에 비해 화학 평형 상의 이점 때문에 DME를 합성하는 것이 경제적이며 이는 실험 결과와 일치하였다. 기상 반응기에서 메탄올 탈수촉매의 부가에 의한 메탄올 환산 생산량은 메탄올 합성촉매에 의한 생산량에 비해 두 배 이상의 증가를 보인다. 메탄올 탈수촉매를 Cu로 개질한 효과는 없었으며, 메탄올 탈수촉매로서 순수 감마알루미나가 가장 우수한 반응성을 보였다. 반응 조건이 25$0^{\circ}C$, 30atm일 때 고려된 GHSV 범위에서 촉매 적정 혼합비는 7:3, 합성 가스의 조성비는 $H_2$/CO=1일 때 가장 좋은 선택도와 수율을 나타내었다.
본 연구의 목적은 산화탈황 공정의 부산물인 dibenzothiophene sulfone의 분해반응용 KF/MgO 촉매를 개발하는 것이다. MgO 지지체에 KF를 담지시켜 KF/MgO 촉매를 제조하였다. KF 담지량 및 소성 효과 등이 촉매 특성에 미치는 영향을 BET표면적, XRF, XRD, 이산화탄소 승온탈착 실험 등을 통해서 분석하였다. Dibenzothiophene sulfone을 biphenyl 과 이산화황으로 분해하는 반응에서의 촉매 특성을 조사하였다. MgO 촉매에 KF를 담지하면 DBTS 분해반응 활성이 증가하였다. KF/MgO 촉매를 제조하여 373 K에서 건조과정만 거친 촉매의 활성이 고온에서 소성을 거친 촉매의 활성보다 높았으며, 이는 fluoride 이온 ($F^-$)이 염기도를 증가시키는 역할을 하기 때문으로 판단된다. KF를 10 wt% 담지한 촉매가 dibenzothiophene sulfone 분해 반응에서 가장 뛰어난 활성을 보였다.
VOC는 대기오염의 주원인으로서 인식되어왔다. 촉매산화는 저온에서 높은 효율을 나타내기 때문에 VOCs 제거를 위한 가장 중요한 처리기술중 하나이다. 이 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 Pt, Pt-Ru 그리고 Pt-Ir을 담시지켜 촉매를 제조하였다. 반응물로서 Xylene, toluene 그리고 MEK를 사용하였다. 단일 또는 두 가지 이상의 촉매들은 함침법에 의해 준비하였고, XRD, XPS, TEM, BET 분석을 통하여 특성화하였다. 그 결과 Pt-Ru, Pt-Ir 촉매는 Pt 촉매에 비해 더 높은 전환율을 나타내었다. ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체상에서 Pt-Ir 촉매가 가장 높은 전환율을 보인다. VOCs산화에서, Pt-Ru, Pt-Ir 촉매는 다양한 활성점을 나타내었고 그것은 Pt의 metal 영역를 강화시켰다. 따라서 두 가지 금속으로 이루어진 촉매가 단일 금속으로 이루어진 촉매에 비해 VOCs 전환율이 더 높았다. 이 연구에서 Pt에 소량의 Ru, Ir 첨가는 VOCs의 산화반응을 증진시켰다.
이산화탄소를 수소와 일산화탄소로 전환시키는 이산화탄소 건조 개질반응은 대표적인 흡열반응이며 열역학적으로 불리한 반응으로 알려져 있다. 이러한 문제를 극복하기 위해 높은 열적 내구성과 수명 최적화에 적합한 귀금속계 촉매 개발 연구가 활발히 진행되고 있으나 경제적인 어려움을 지니고 있다. 본 연구에서는 $Co/SiO_2$ 촉매에 Pt (0.02~0.2 wt%)와 La (2~20 wt%)을 각각 담지시켜 이산화탄소 건조 개질반응을 통해 우수한 활성과 경제적인 사용을 할 수 있는 함량을 확인 할 수 있었다. 그 결과, 0.04 wt% Pt 또는 9 wt% La을 담지하였을 경우에 각각 57%와 55%의 가장 높은 활성도를 보여주었다. 촉매 특성화에 의하여 0.04 wt% Pt와 9 wt% La이 첨가된 촉매의 코발트 입자 크기는 이 연구에서 가장 작은 입자 크기를 가진다는 것을 확인하였다. 그러므로 코발트의 입자 크기가 Pt와 La의 함량 때문에 촉매의 안정성과 반응성에 영향을 주는 것을 알 수 있었다.
대기 환경의 오염에 크게 영향을 주는 자동차용 배기가스를 줄이기 위함과 강화되고 있는 배기가스 규제를 만족시키기 위한 최첨단의 기술을 개발하기 위하여 전세계 많은 연구진이 연구 개발을 진행하고 있는 상황에서, 가솔린 차량과 디젤차량분야 에서 배기가스 저감을위한 후처리 장치용 촉매 개발동향을 설명하고자 한다. 본 발표에서는 가솔린, 디젤 차량 적용 촉매의 기본 원리 및 규제 대응 신기술 개발 동향으로 TWC, DOC, DPF, SCR, LNT등의 기술과 후처리 시스템의 개발 동향을 설명한다.
코디어라이트 허니컴 표면에 알루미나 워시코트 지지체를 형성시키고 비교적 단순한 건식 코팅 공정으로 산화철 촉매를 코팅함으로써 실제 환경에 효과적으로 적용이 가능한 모노리스 구조 촉매를 제조하였다. 허니컴 통로 벽 구석으로 형성된 워시코트 알루미나 미세 기공으로 균일하게 코팅된 산화철 촉매를 확인하였으며, 일산화탄소 산화 반응에 적용하기 위하여 산화철 촉매의 열처리 효과를 검증하였다. $350^{\circ}C$ 부근에서 열처리한 산화철 촉매가 가장 우수한 촉매 성능을 발휘하였고, $200^{\circ}C$ 이상의 온도 영역에서 100% 전환율을 나타내었다.
나노세공체는 고표면적, 균일한 다공성, 분자크기의 세공구조, 높은 흡착용량, 이온교환 특성, 높은 촉매활성, 분자크기의 형상선택성 등의 특징을 갖기 때문에 촉매 및 흡착제로 나노소재 분야에서 가장 오랫동안 활용되어 왔던 중요한 물질 가운데 하나로 정유 및 석유화학 산업을 비롯한 화학산업과 환경 산업에 광범위하게 사용되고 있다. 본 고찰에서는 결정성 나노세공체 가운데 가장 중요한 제올라이트와 최근 연구가 활발한 하이브리드 나노세공체의 산업적 응용 및 기술개발 동향과 향후 발전 전망에 대해 간략히 기술하였다.
본 연구에서는 촉매공정의 질소산화물 제거 성능을 향상시키기 위하여 배기가스에 오존을 주입하였다. 배기가스에 오존을 주입하면 배기가스에 포함되어 있는 NO의 일부가 $NO_2$로 빠르게 산화되며, NO와 $NO_2$ 혼합물은 촉매반응기에서 $N_2$로 환원된다. 오존의 발생을 위해 유전체 장벽 방전 반응기가 사용되었고 촉매로는 상용 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 사용되었다. 질소산화물의 환원제는 암모니아였다. 촉매반응기 전단의 $NO_2$ 함량은 오존 주입량에 의해 변화될 수 있었으며, $NO_2$ 함량 변화가 촉매의 질소산화물 저감성능에 미치는 영향에 대해 살펴보았다. $NO_2$ 함량이 촉매반응기의 성능에 미치는 영향은 다양한 조건에서 수행되었는데, 주요 변수로 선정한 것은 반응온도, 초기 $NO_x$ 농도, 암모니아 농도, 그리고 배기가스 유량이었다. 오존주입에 의한 $NO_2$ 함량 증가는 촉매공정의 질소산화물 제거 성능을 크게 향상시킬 수 있었으며, 이러한 성능 향상 효과는 반응온도가 낮을수록 두드러졌다. 본 연구의 오존 주입 방법은 기존 촉매 공정의 개선에 크게 유용할 것으로 판단된다.
단일벽 탄소나노튜브(Single-walled nanotubes, SWNTs)는 나노스케일의 크기와 우수한 물성으로 인하여, 전자, 에너지, 바이오 분야로의 응용이 기대되고 있다. 특히 SWNTs의 직경을 제어하게 되면 튜브의 전도성 제어가 훨씬 수월하게 되어, 차세대 나노전자소자의 실현을 앞당길 수 있으며 이러한 이유로 많은 연구들이 현재 행해지고 있다. SWNTs의 직경제어 합성을 위해서는 현재 열화학기상증착법(Thermal chemical vapor deposition; TCVD)이 가장 일반적으로 이용되고 있으며, 합성 촉매와 합성되는 튜브의 직경과의 크기 연관성이 알려진 후로는, 촉매의 크기를 제어하여 SWNTs의 직경을 제어하고자 하는 연구들이 활발하게 보고되고 있다. 특히, 촉매 나노입자의 직경이 1~2 nm 이하로 감소될 경우, SWNTs의 직경 분포가 어떻게 변화할 것인지가 최근 가장 중요한 관심사로 남아 있으나, 이러한 크기의 금속입자는 나노입자의 융점저하 현상이 발현되는 영역이므로, SWNTs의 합성온도 영역에서 촉매 금속입자는 반액체(Semi-liquid) 상태로 존재할 것으로 추측하고 있다. 본 연구에서는 고온의 SWNTs 합성환경에서 금속나노촉매의 유동성을 제한하기 위하여 나노사이즈의 기공이 규칙적으로 정렬된 다공성 물질인 제올라이트를 촉매담지체로 이용하였고, 이 때 다양한 합성변수가 SWNTs의 직경에 미치는 영향을 살펴보고자 하였다. SWNTs의 합성을 위해 실리콘 산화막 기판 위에 제올라이트를 도포한 후, 합성 촉매로서 전자빔증발법을 통하여 수 ${\AA}$에서 수 nm 두께의 철 박막을 증착하였다. 합성은 메탄을 원료가스로 하여 TCVD법으로 실시하였다. 주요변수로는 제올라이트 종류, 증착하는 철 박막의 두께, 합성온도를 설정하였으며, 이에 따라 합성된 SWNTs의 합성수율 및 직경분포의 변화를 체계적으로 살펴보았다. SWNTs의 전체적인 합성수율의 변화는 SEM 관찰결과를 이용하였으며, SWNTs의 직경은 AFM 관찰 및 Raman 스펙트럼의 분석에서 도출하였다. 실험결과, 제올라이트 종류에 따라서는 명확한 튜브직경 분포의 변화 없이 비교적 좁은 직경분포를 갖는 SWNTs가 합성되었으며, 합성온도가 $850^{\circ}C$ 이하로 감소되면 합성수율이 현저히 감소되는 것을 알 수 있었다. 촉매박막의 두께가 1 nm 이상인 경우에서는 직경 5 nm 전후의 나노입자가 형성되었으며, 이때 SWNTs의 합성수율은 높았으나 다양한 직경의 튜브가 합성이 된 것을 확인할 수 있었다. 반면, 촉매입자의 크기가 2 nm 이하에서는 합성수율은 다소 저하되었으나, SWNTs의 직경분포의 폭이 상대적으로 훨씬 좁아지는 것을 알 수 있었다. 추후, 극미세 촉매와 저온합성 환경에서의 합성수율 향상을 위한 합성공정의 개량이 지속적으로 요구된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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