본 연구에서는 일정선량(600kGy)에서 전자빔 에너지(0.7, 1, 2 MeV)를 달리하여 조사한 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매를 이용하여 세 가지 다른 종류의 합성가스 전환반응(메탄의 이산화탄소 개질반응, 메탄의 수증기 개질반응, 메탄의 부분산화반응)을 수행하였다. 전자빔 조사는 He 분위기, 실온에서 수행하였으며, 조사된 촉매의 표면상태 변화를 살펴보기 위하여 XRD, XPS 분석을 수행하였다. 고에너지 전자빔 처리된 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매의 표면 특성분석 결과 촉매 표면의 Ni종은 metallic Ni, NiO, $NiAl_2O_4$의 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었으며, 전자빔 에너지 증가에 따라 촉매 표면의 전체적인 Ni 함량과 촉매 표면의 Ni 분산도를 나타내는 Ni/Al ratio가 증가하였다. 또한, 전자빔 에너지 증가에 따라 Ni에 결합된 산소가 더 크게 감소되어 표면에서 산소 vacancy가 증가하는 결과를 가져왔으며, 이는 결국 세 가지 Ni의 상태 중 metallic Ni과 $NiAl_2O_4$를 증가시켰다. 이러한 결과들은 메탄의 이산화탄소 개질 반응과 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물($CH_4$, $CO_2$)의 전환율과 생성물(CO, $H_2$)의 수득율을 증가시켰으며 메탄의 부분산화반응은 반응의 특성상 메탄의 전환율은 증가하나 생성물인 CO, $H_2$는 오히려 감소하는 결과를 가져옴을 알 수 있었다.
PCB (poly chlorinated biphenyl)의 재생성문제를 해결하기 위해 PCB가 재생성되지 않는 $220^{\circ}C$ 이내의 온도에서 PCB를 90% 이상 효과적으로 분해할 수 있는 저온활성이 우수한 촉매에 대해 연구 하였다. 기존의 백필터에 저온활성이 우수한 PCB 제거용 촉매를 코팅하여 분진 및 PCB를 동시에 제거 가능한 백필터 여과재를 얻고자 하였다. 촉매 반응 후 벤젠고리가 분해되어 PCB가 재생성될 수 없음을 확인하였다. 그리고 spray법에 의한 촉매코팅이 함침법에 의한 코팅보다 효과적이었으며, Pt-Co 촉매를 사용하였을 때가 PCB 제거율이 가장 높았다. 본 연구를 잘 활용한다면 기존의 소각로에서 사용되던 기존 백필터를 촉매 여과재로 교체만 하여도 분진과 PCB를 동시에 효율적으로 제거할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 V/TiO2 촉매를 사용하여 황화수소 상온 제거 특성을 평가하기 위해 촉매 활성 실험 및 특성 분석을 수행하였다. 최적 바나듐 함량은 10 wt%였고, 상대습도 60~80% 조건에서 60분 이상의 내구성을 보였다. BET 및 raman 분석을 통해, 표면에 노출된 바나듐의 구조가 V/TiO2 촉매 활성의 지배적인 요인인 것으로 나타났다. 또한 SEM, EDS 그리고 XRD 분석은 촉매 표면에 생성물인 황이 축적될 수 있음을 보였으며, 결과적으로 촉매의 내구성이 감소되었다. 따라서 촉매 산화와 재생 공정의 연계가 필요할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 상온 조건에서 추가적인 에너지원 없이 H2 산화가 가능한 Pd/TiO2 촉매를 제조하였고, 지지체인 TiO2의 비표면적은 Pd/TiO2 촉매의 H2 산화 반응 성능과 비례하지는 않은 것을 확인하였다. 또한 촉매의 물성 변화에 의한 성능 영향 평가를 위하여 La2O3를 Pd/TiO2 촉매에 첨가하였다. La2O3를 TiO2에 함량별로 첨가하여 Pd/La2O3-TiO2를 제조하였고, CO chemisorption 분석을 진행하였다. Pd/TiO2(G) 촉매의 전환율(14% at 0.5% H2)과 비교하여 Pd/La2O3-TiO2 촉매가 74% 전환율로 5배 이상의 성능 증진이 나타났다. Pd/La2O3-TiO2 촉매는 활성금속인 Pd의 metal dispersion이 클수록 H2 산화반응에 유리한 것으로 분석되었다. 하지만 첨가되는 La2O3가 10%를 초과하게 되면 촉매 성능이 다시 감소하는 것을 알 수 있었다. 마지막으로 Pd/La2O3-TiO2 촉매의 물성이 지배적인 영향을 미치는 것은 주입되는 H2가 0.3~0.5% 농도 조건까지이며, 1% 이상의 H2 농도부터는 물질전달이 촉매 반응속도를 지배하는 것으로 판단된다.
본 연구는 극초음속 비행체의 열부하로 인한 문제를 해결하기 위해 촉매의 Si/Al 비 최적화 및 니켈 이온교환을 통해 탄화수소 분해반응(흡열반응)의 성능 증진에 관한 연구를 수행하였다. 4 MPa, 550 ℃ 조건에서, Si/Al 비 최적화 및 니켈 이온교환으로 제조된 촉매는 열분해 대비 흡열성능이 약 10% 개선되었음을 확인하였다. 활성 변화에 대한 영향 인자를 확인하기 위하여 FT-IR, NH3-TPD 분석을 수행하였으며, HZSM-5 촉매의 Si/Al 비가 산점 발달 및 촉매 활성에 밀접한 상관성이 있음을 관찰하였다. 또한, 니켈이 첨가된 촉매의 탄소 침적 억제 특성을 관찰하기 위해 TGA, O2-TPO 분석을 수행하였다.
육상에서 발생하는 공해 물질뿐만 아니라 해상에서 발생하는 공해 물질에 대한 관심이 높아진 가운데 선박에서 발생하는 탄화수소, 질소산화물, 일산화탄소, 이산화황 및 입자상 물질의 규제에 관한 방안이 가시화되고 있는 현실이다. 선박엔진에서 발생하는 질소산화물 제거 연구를 위해서 당사에서는 엔진 연료 분사 시스템에 관한 연구와 더불어 후처리 설비인 SCR 연구를 병행하고 있다. 본 연구는 당사 개발 촉매인 PILC(Pillared Interlayer Clay)를 이용한 SCR 적용에 관한 연구 결과중 촉매 특성에 관한 부분이다. (중략)
소각장 off gas에 장기간 노출이 되어 활성이 저하된 상용 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ aged 촉매를 물리화학적 방법으로 재생 처리를 수행한 후, 재생 처리에 따른 촉매의 물성 변화를 확인하고 이에 따른 촉매 활성변화를 고찰하였다. 촉매의 특성분석은 XRD(x-ray diffractometer), BET, POROSIMETER, EDX(energy dispersive x-ray spectrometer), ICP(inductively coupled plasma), TGA(thermogravimetric Analyze,), SEM(scanning electron microscopy)등을 이용하여 수행하였고 NOx 전환반응실험은 소각장 off gas를 모사하여 $NH_3$에 의한 SCR 반응을 통해 수행하였다. 본 연구에서 수행된 재생처리 방법 중, 열처리 방법으로 재생처리를 수행 할 경우 fresh 촉매환성의 95% 이상을 회복하였으며, 화학적 재생 처리 방법으로는 산성용액의 경우는 pH가 5인 용액으로 재생 처리된 촉매가, 염기성 용액의 경우는 pH가 12인 용액으로 재생 처리된 촉매가 fresh 촉매활성의 90% 이상의 촉매 활성을 회복 하였다. 촉매 특성 분석 결과, 상기와 같은 방법으로 재생 처리된 촉매의 경우 비표면적은 fresh 촉매의 $85{\sim}95%$ 수준으로 회복 되었으며, aged 촉매 표면에 축적되어 있던 촉매 비활성 물질로 잘 알려진 황(S)이나 칼슘(Ca)등은 최대 99%이상 제거 되었다. Aged 촉매 표면상의 인(P), 크롬(Cr), 아연(Zn) 등과 같은 중금속의 경우는 최대 95% 이상 제거 되었으나 납(Pb)의 경우는 제거율이 $10{\sim}30%$ 수준으로 매우 미흡한 것으로 나타났다.
최근 폐플라스틱의 사용량 증가와 미세플라스틱으로 인한 해양 오염 및 생태계 축적 등의 부정적인 영향으로 인해 플라스틱 업사이클링(upcycling) 및 리파이너리(refinery) 기술에 대한 관심이 증가하고 있다. 화학적 재활용 방법 중의 하나로, 폐플라스틱의 열분해를 통해서 재생 연료 및 화학물질을 생산하는 연구는 90년도에 활발히 진행된 바 있고, 최근의 환경오염에 대한 대응으로서 다시 많은 관심을 받고 있다. 폐플라스틱을 효율적으로 분해하기 위해서는 촉매를 사용하여 분해 속도를 제어해 주어야 하며, 사용된 촉매의 특성에 따라 최종 생성물의 성상이 크게 달라진다. 본 기고문에서는 폐플라스틱의 촉매 열분해를 통해 가솔린, 디젤유 및 항공유와 같은 수송용 연료, 발전용 연료 혹은 방향족 화학 물질을 생산하는 기술들의 최신 연구 동향을 다루고 향후 전망에 대해 기술하고자 한다. 아울러 최근 몇 년간 많은 연구가 있었던 바이오매스와 폐플라스틱의 혼합열분해를 통한 하이브리드 촉매 공동 열분해 기술에 대해서도 다루고자 한다.
NH3-SCR에서 상용촉매로 사용되고 있는 VWTi (VOx/WO3-TiO2)는 300~400 ℃에서 우수한 탈질성능을 나타내지만 300℃ 이하 저온에서는 효율이 저하되는 문제가 있다. 저온 탈질효율을 높이기 위하여 promoter를 첨가한 촉매 연구는 꾸준히 진행되고 있으나 촉매의 저온 탈질효율 증진원인과 촉매특성에 관한 연구는 미비한 실정이다. 본 연구에서는 VWTi에 Sb(antimony)를 첨가함으로써 300 ℃ 이하의 NH3-SCR 반응에서 탈질 성능이 10% 이상 증진되는 것을 확인하였고, 이 때 외부확산/내부확산에 의한 영향을 배제하고자 공간속도와 촉매입자 크기를 제어하였다. 또한 Sb의 첨가 유·무에 따른 촉매특성을 BET, TEM/EDS, O2-TPD, H2-TPR, DRIFTs 분석을 수행하여 고찰하였다. Sb의 첨가는 촉매의 표면 흡착 산소 종을 증가시켰으며, 이에 따라 저온에서 촉매의 산화·환원(redox) 특성이 증진되어 우수한 탈질성능을 나타내는 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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