시간분해 레이저 유도 형광 분광학을 이용하여 ${UO_2}^{2+}$, $UO_2(OH)^+$, ${(UO_2)}_2{(OH)_2}^{2+}$, ${(UO_2)}_3{(OH)_5}^+$와 같은 우라늄(VI) 화학종 규명 연구를 수행하였다. 들뜸 파장의 변화에 따른 화학종 규명 감도를 조사하였다. 266nm의 들뜸 파장을 이용할 경우, 나노 몰 농도의 U(VI) 화합물을 구분할 수 있는 화학종 규명 감도를 얻었다. 이온 세기가 0.1 M, pH가 1인 조건에서 ${UO_2}^{2+}$ 이온의 형광 스펙트럼과 형광 수명을 측정하였다. 488, 509, 533, 559nm파장의 특징적인 형광 봉우리를 관측하였고, 측정한 형광 수명은 $1.92{\pm}0.17{\mu}s$ 이었다. U(VI) 가수분해 화합물의 형광 스펙트럼과 형광 수명의 변화를 이 값을 기준으로 비교하였다. 장파장 방향으로 이동한 형광 봉우리와 길어진 형광 수명을 가진 가수분해 화합물의 특징적인 양상을 보고한다.
대향류 확산 화염의 매연 생성 특성에 대한 실험적 연구가 수행되었으며, 그 결과 에틸렌 ($C_2H_4$)-프로판($C_3H_8$) 혼합 연료의 경우 매연 생성 상승 효과 (synergistic effect)가 관측되었다. 프로판과 에틸렌의 PAH 생성 양상이 상이하게 나타났으며, 소량의 프로판을 에틸렌 확산 화염에 첨가할 경우 순수 연료에 비하여 매연 및 PAH (다중 고리 방향족 탄화수소; polycyclic aromatic hydrocarbon) 생성이 증대되었다. 단조적으로 변화하는 아세틸렌($C_2H_2$) 농도와 단열 화염 온도를 고려할 때, 이러한 결과는 HACA (H-abstraction-$C_2H_2$-addition) 반응만으로는 확산 화염에서의 매연 발생 및 성장을 설명할 수 없음을 의미한다. 수치해석과 실험 결과의 비교로부터 초기 PAH의 생성 과정을 규명하였으며 이 과정에서 C3 화학종의 재결합 반웅이 매우 중요함을 확인할 수 있었다. 또한, 이러한 C3 화학종과 C2 화학종의 상호 보완적인 역할에 의하여 에틸렌-프로판 혼합 연료에서 매연 생성이 증대됨을 밝혔다.
$MoO_3$와 H-SAPO-34의 고체상 반응은 상자기성의 Mo(V) 화학종을 띤다. 탈수하면 Mo(V) 화학 종이 약하게 나타나지만 계속적으로 활성화 시키면 ESR로 규명할 수 있는 $Mo(V)_{5c}$와 $Mo(V)_{6c}$와 같은 Mo(V) 화학종이 생성된다. ESR과 ESEM 자료들은 $(MoO_2)^+$나 $(MoO)^{3+}$ 같은 옥소-몰리브덴 화학 종을 보여준다. $(MoO_2)^+$ 화학 종이 다음과 같이 더 합리적인 것 같이 보여진다. H-SAPO-34는 낮은 골격전하를 갖기 때문에 높은 양전하를 갖는 $(MoO)^{3+}$는 쉽게 안정화 되지 못한다. 소성된 H-SAPO-34와 도데카몰리브덴 규산 용액 사이의 용액 상태 반응은 단지 $MoO^{2+}$ 화학 종만을 발생한다. 마름모형 ESR 신호는 $D_2O$, $CD_3OH$, $CH_3CH_2OD$와 $ND_3$를 흡착할 때 관측되었다. Mo(V) 화학 종의 배위구조와 위치는 트리 펄스 전자 스핀반향 자료로 측정하였다. MoH-SAPO-34에 메탄올, 에틸렌 암모니아와 물이 흡착될 때 3분자, 1분자, 1분자와 1분자가 $(MoO_2)^+$에 각각 직접 배위하였다.
X선 흡수분광법(X-ray absorption spectroscopy, XAS)을 이용하는 X선 흡수미세구조(X-ray absorption fine structure, XAFS)의 분석은 다양한 학문분야에서 적용되고 있다. 본 연구에서는 XAFS 분석을 위한 토양 시료의 준비에서부터 XAFS 측정 후 X선 흡수 끝머리 부근 미세구조(X-ray absorption near edge structure, XANES) 및 광범위 X선 흡수 미세구조(extended Xray absorption fine structure, EXAFS) 데이터를 추출하여 연구에 활용하는 것에 대해 간략하게 소개하였다. 특히 토양환경 분야에서 XANES 및 EXAFS 분석을 활용한 선행연구들에 대해 비소(As) 및 중금속 주요 원소(Cd, Cu, Ni, Pb, Zn)별로 그 내용을 정리하였다. 토양환경 분야에서 XAFS의 응용은 납(Pb)의 화학종 규명에 관한 연구가 가장 많은 것으로 나타났다. 이와 함께 대부분의 연구들은 오염토양 내 중금속 화학종의 규명을 통해 중금속의 유입 원인 등에 대해 기술하고 있으며, 이를 정화하기 위한 다양한 방법들(개량제 처리, 식물정화)을 적용한 후, 안정화된 중금속 화학종을 XANES 및 EXAFS 분석을 통해 규명하여 정화 방법들의 효율성과 안정성에 대해 보고하였다.
몰리브덴은 알칼리용액에서는 $MoO{_4}^{2-}$로 존재한다. 수용액의 pH 2와 6 사이의 범위에서는 $MoO{_4}^{2-}$와 수소이온간의 축중합반응에 의해 다양한 동종다중음이온이 형성된다. 몰리브덴용액의 pH가 2 이하의 범위에서는 동종다중양이온이 형성되나 무기산의 농도가 증가함에 따라 무기산의 음이온과 반응하여 이종다중음이온이 형성된다. pH 6 이하의 용액에서 몰리브덴의 농도분포는 몰리브덴과 무기산의 종류와 농도에 의존한다. 따라서 용매추출과 이온교환자료를 해석하기 위해서는 강산용액에서 몰리브덴 화학종을 규명할 필요가 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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