울릉도의 조면암질 응회암의 저온변질작용으로 할로이사이트가 생성되었다. 할로이사이트는 자연 상태에서 수화된 상태로 발견되었으며, 양파구조의 구상 또는 가장자리가 휘어진 판상 입자로 산출된다. 할로이사이트는 Si의 함량이 고령토 광물의 이상값보다 높아서 약간의 비정질이 혼재한 것으로 해석되었다. 또한 할로이사이트의 높은 Fe 함량은 판상 할로이사이트 생성의 원인이다. 조면암질 유리가 변질되면서 용탈된 원소들이 주로 화산유리의 입간 공극에 할로이사이트로 침전되었으며, 유리를 교대한 Si가 풍부한 반구상 비정질 집합체도 부분적으로 구상할로이사이트로 변질된 것으로 보인다. 할로이사이트는 조면암질 화산활동이 활발했던 울릉도에서 화산재의 주요 변질물 중의 하나이다.
산청 할로이사이트의 전자 회절분석 및 레플리카와 박편을 이용한 형태 연구결과 관산 할로이사이트는 반경이 서로 다른 몇 개의 관들이 중첩되어 있으며 내부의 작은 관은 원형이나 외부의 큰 관은 다각형으로서 두 관 사이에 삼각형의 공극이 형성되어 있음이 관찰되었다. 할로이사이트의 단면은 대체로 직경이 500${\AA}$보다 작으면 원형을 이루고 그보다 크면 다각형을 이룬다. 다각형의 단면을 갖는 할로이사이트의 전자 회절상은 이들이 이층 단사 구조를 갖고 있음을 지시한다.
천연 할로이사이트는 대부분 지름 15-125 nm범위의 내강으로 이루어진 튜브 구조의 형태를 가진다. 이러한 튜브형 할로이사이트는 액체 성분의 화장품을 내부에 담지하거나 고체상의 무기물 성분을 고정화하는데 사용될 수 있다. 이 논문에서는 기능성 화장품 성분의 담지기술과 고정화기술을 소개하고 할로이사이트가 화장품용 기재로 유용하게 활용된 두 가지 연구 사례를 기술하였다. 이 논문이 천연 할로이사이트를 응용한 화장품 연구에 많은 관심을 불러모을 수 있기를 기대한다.
나노튜브 형상의 할로이사이트는 화장품 약물 등 활성물질의 방출시간을 연장하는데 응용할 수 있는 천연 나노광물이다. 할로이사이트를 이용한 활성물질 적재 방출 제어기술을 최초로 등록한 1997년 미국 특허를 필두로 2007년에는 비타민과 글리세린 등의 기능효과제를 광범위하게 포함하는 기능성화장품 제조기술에 대한 특허가 출원되었다. 학술 논문으로서는 화장품 보다 서방형 약물전달 기술에 관한 연구가 주로 발표되고 있다. 최근 화장품용 분체에 단순한 기재로서의 역할뿐만 아니라 기능성을 추가로 부여하고 있다. 특히, 할로이사이트는 기능성 화장성분의 전달 속도를 제어할 수 있으며 다른 분체보다 밀도가 낮아 팩 크림 로션류의 기재로 적합하다. 따라서 나노튜브형 할로이사이트를 활용한 나노캐리어 기술은 최근 화장품 유형별 시장점유율에서 2위로 부상한 기능성화장품 분야의 핵심기술로 성장할 것으로 기대된다.
알루나이트는 포항지역의 제3기 연일층군의 이암 층내의 탄산염 결핵체 주변에서 할로이사이트와 함께 극미립 변질물 (1-2 $\mu\textrm{m}$)로서 산출된다. 알루나이트는 정육면체와 유사한 능면체 결정형을 이루고 침상 내지 단주상의 할로이사이트와 밀접한 공생관계를 이룬다. X-선회절 분석에 의해서 이 알루나이트는 a=6.9897(1) $\AA$, c=17.2327(4)$\AA$, V=728.75(3) $\AA$3의 격자상수값을 갖는 것으로 밝혀졌다. X-선형광된 이 알루나이트의 화학식은 (K0.94N0.06)(Al2.55Fe3+0.45)(SO4)2(OH)6 으로서, 나트로알루나이트 단성분을 6-7 mole%정도 함유하는 것으로 분석되었다. 또한 시차열분석 (TG-DTG-DTA)을 통해서 알루나이트의 승화성 성분들 (H2O와 SO3)의 존재와 함유 정도를 조사하였고, 고온X-선회절분석을 병행하여 이 광물의 OH기의 이탈 반응 (52$0^{\circ}C$)과 고온상으로의 전이 반응 ($600^{\circ}C$ 및 $700^{\circ}C$)을 감정 하였다. K/Ar 법으로 측정된 알루나이트의 생성 연대 ($0.342\pm$0.008 Ma)와 안정동위원소들의 분석 결과 ($\delta$18Oso4=-1.7, $\delta$DSMOW=-31, $\delta$34S=-10.8)는 이 알루미늄 황산염 광물이 연일충군의 융기 이후에 야기된 민물의 유입에 의한 표성기원의 변질작용의 결과로 생성되었음을 지시한다. 알루나이트+할로이사이트 공생군의 침전은 이암 내에서 조성된 강산성 (pH=2-3)의 알루미늄 황산염 용액이 탄산염 결핵체를 만나 반응하여 pH가 국지적으로 증가되어 (pH=4) 과포화되는 과정에 의해서 야기되었다. 컴퓨터를 이용한 Al3+의 포화지수에 관한 화학적 평형 모델링 실험 결과, 알루미늄 황산염 용액으로부터의 알루나이트와 할로이사이트의 침전은 pH=4 및 \ulcornerSO42-=10-4M 조건에서 K+과 Si(OH)4의 농도가 10-4M 이상 유지되어야 가능한 것으로 밝혀졌다.
공주군 유구 일대의 화강암질편마암은 온대습윤기후의 지형적 영향에 기인한 산성환경 및 양호한 배수조건에서의 풍화작용으로 두께가 8m인 깊은 saprolite층과 50cm 이상의 두꺼운 토양층을 형성하였다. 풍화단면에서는 흑운모/질석혼합층 광물, 삼팔면체, 할로이사이트, 캐올리나이트, 일라이트, 이팔면체질식, 스백타이트, 깁사이트, 침철석 등의 풍화광물이 확인되었다. 흑운모의 변질은 질석화작용이 미약한 반면에 풍화단면 전반에서 고령토화작용이 매우 현저한 풍화양상을 보여주며, 흑운모-흑운모/질석 혼합층 광물-질석, 흑운모-할로이사이트, 캐올리나이트, 깁사이트 및 흑운모-일 라이트의 풍화과정을 나타낸다. 흑운모의 풍화작용으로 생성된 고령토광물은 주로 할로이사이트이며, 고령토화작용으로 방출된 Fe는 변질된 흑운모 주변에서 침철석을 형성한다 사장석은 용해-침전작용으로 관상의 할로이사이트를 형성한다. 할로이사이트의 산출양상은 사장석의 용해유형에 따라 방향성이 강한 할로이사이트 집합체와 매우 구불구불한 할로이사이트 집합체로 나타난다. 모암에서 철을 함유하고 있던 광물은 용해되어 모암광물의 가상을 유지한 채 또는 그 주변에서 침철석을 형성한다. 연구지역 화강암질편마암의 단면은 풍화도가 증가할수록 모암 구성광물이 감소하는 반면에 점토광물의 양이 증가하는 전형적인 풍화 양상을 보여주며, 광물의 풍화작용은 산성환경과 양호한 배수환경과 같은 지역적인 조건에 영향을 받아 복잡하고 다양한 풍화광물을 형성하였다.
수용액 내 캐올리나이트와 할로이사이트의 표면화학 특성을 전위차 적정 실험과 FITEQL3.2 프로그램을 이용하여 연구하였다. 표면복합반응 모델 중 일정용량 모델을 적용하였으며, 표면을 사면체 자리와 팔면체 자리로 나누어 설정한 2 sites - 3 $pK_{a/s}$ 모델은 캐올리나이트와 할로이사이트의 표면화학 특성을 설명하는데 적합하였다. 두 점토광물 표면은 pH 4 이상에서 음전하를 띄며 pH가 높아질수록 양성자 표면 전하 밀도는 낮아진다. 산성 및 중성 영역에선 Si 사리(≡$SiO^{-}$ )가, 염기성 영역에선 Al 자리(≡$AlO^{-}$)가 양이온을 흡착하는데 중요한 역할을 할 것으로 예상된다. 모델링 결과 캐올리나이트의 경우 $pK_{a2(si)}$ /$^{int}$, p $K_{al(Al) }$ /$^{int}$ /, $pK_{a2}$$(Al)^{int}$ /는 각각 4.436. 4.564, 및 8.461이며, 할로이사이트의 경우는 각각 7.852, 3.885, 7.084이다. 캐올리나이트의 총 Si 표면자리 농도와 총 Al 표면자리 농도는 0.215와 0.148 mM이며, 할로이사이트의 경우는 0.357과 0.246 mM이다 두 광물 모두 Si 표면자리 밀도 : Al 표면자리 밀도가 1 : 0.69로 비슷하다. 캐올리나이트의 총 표면자리 밀도는 3.774 sites/$nm^2$로 할로이사이트의 2.292 sites/n $m^2$ 값보다 약 1.6배정도 높다.다.
산청지역 회장암에 함유된 녹니석이 풍화되면서 겪는 광물학적, 조직학적, 화학적 변화를 X선 회절분석, 주사전자현미경 및 전자현미분석을 이용하여 연구하였다. 회장암에 함유된 녹색의 녹니석은 함철단사녹니석으로서 구조상 IIb형에 속한다. 단사녹니석은 $Fe^{2+}$의 산화와 층간 수화물층의 선택적인 용탈에 의해 버미큘라이트화하여 녹니석/버미큘라이트 규칙 혼합층을 형성하며 이 광물은 별개의 버미큘라이트 단계를 거치지 않고 곧바로 할로이사이트로 풍화된다. 녹니석 패킷은 녹니석/버미큘라이트 규칙혼합층으로 변하면서 보다 얇은 패킷들로 갈라지며 할로이사이트화 과정에서는 큰 체적 증가와 함께 특징적인 부채 구조가 형성된다. 녹니석/버미큘라이트 규칙혼합층의 직접적인 할로이사이트화는 이 지역 회장암의 빠른 풍화속도에 기인한다.
화강암질 편마암의 풍화단면에서 풍화초기에 흑운모-질석-캐올리나이트로의 변질과정을 보여 주었으나, 지표층으로 가면서 질석 중간 상이 거의 인지되지 않고 흑운모-캐올리나이트 변질과정을 나타낸다. 흑운모의 풍화작용에 의해 생성된 1:1 규산염 층상광물은 캐올리나이트와 할로이사이트이며, 다른 메커니즘에 의해 형성되어 각기 다른 풍화조직을 보여준다. 캐올리나이트화작용은 입자의 가장자리로부터 내부로 진행되었다. 변질과정에서 $10\AA$의 흑운모 다층과 $7\AA$의 캐올리나이트 다층이 교호하고 있고, 두 상의 c-축이 일치한다. 변질된 캐올리나이트의 가상은 흑운모 입자의 외곽선에 기준하여 부피의 변화 없이 일정하고, 많은 공극이 벽개면을 따라 발달해 있어 판상의 캐올리나이트는 흑운모와의 1:1의 엽층 대 엽층 교대작용에 의해 형성된 것으로 보인다. 할로이사이트화작용은 흑운모의 엽편들은 보다 얇게 분리되어 벽개면에 수직방향으로 휘어져 렌즈상의 공극을 형성하고, 할로이사이트는 그 가장자리에서 외곽 방향으로 부채모양으로 발달하여 할로이사이트의 가상은 흑운모 입자의 현저한 부피 증가를 초래했다. 관상의 할로이사이트는 사장석의 용해작용에 의한 외부용액으로부터 Si와 Al을 공급받아 흑운모의 표면에 침전되어 성장되었다 이렇게 형성된 할로이사이트는 비정상적으로 높은 Fe(~11%)를 함유하고 있다.
흔한 토양구성 광물인 일라이트(illite), 카올린 광물의 일종인 할로이사이트(halloysite), 제올라이트(clinoptilolite), 침철석(goethite)을 흡착제로 사용하여 산성용액 중에 존재하는 중금속원소들의 흡착특성을 비교하여 검토하였다. 금속원소의 흡착반응은 반응시간과 광물종에 따라서 다양한 특성을 보여 준다. 1주 또는 2주 동안 반응한 용액과 초기 용액간에는 존재하는 화학종들의 변화는 거의 없는데, 이는 개개의 원소들의 화학종의 변화를 수반하지 않으면서 처음의 상태와 비슷한 비율로 진행되고 있음을 나타낸다. 모든 광물에서 흡착되어 제거율이 가장 높은 원소는 Fe와 As이며 흡착반응은 광물의 종류와 중금속원소의 종류에 따라서 다양하지만 1시간 내에 대부분 일어난다. 중금속흡착은 전체적으로 보면 할로이사이트가 가장 효과적인 흡착능력을 보여준다. 한편 알칼리원소의 흡착은 수화반경에 의하여 예측되는 경향을 잘 따르지 않는다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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