본 논문에서는 염소화 반응을 통해 Zircaloy-4 (Zry-4) 피복관으로부터 Zr의 회수 연구를 수행하였다. 피복관의 Zr을 전부 $ZrCl_4$로 전환시키기 위해, Zry-4 피복관을 380도에서 70 cc/min $Cl_2$ + 70 cc/min Ar 기체를 이용하여 8시간 동안 반응시켰다. 피복관의 초기 무게는 51.7 g이었으나, 8 시간 반응 후에는 0.49 g만이 잔류물로 남아있는 것을 확인하였는데 이는 초기 무게의 0.95wt%에 해당하는 값이다. 반응 생성물의 무게는 121.7 g 이었으며, Zr의 순도는 99.80wt%였다. 주요 불순물로는 Fe (0.18wt%)와 Sn (0.02wt%)를 확인할 수 있었다. 실험 결과를 통해 확인한 Zr의 회수율은 96.95wt%였으며, 실험상 손실은 2.34wt%로 확인되었다. 반응 잔류물의 관찰을 통해 염소화 반응이 길이 방향으로 주로 일어나며, 표면의 산화층이 반응 잔류물로 남는다는 것을 확인할 수 있었다. 본 연구를 통해 확인된 Zr의 높은 순도와 회수율은 염소화 공정이 폐 피복관 처리 방법으로 매우 유망한 기술임을 의미한다고 볼 수 있다.
원자력 발전소의 반응로에 핵연료 봉으로 이루어진 집합체가 있으며 핵 연료의 연소를 통한 열을 이용하여 발전을 한다. 핵연료 봉은 핵연료와 그를 감싸는 피복관으로 이루어졌으며 연소되는 동안 서로의 상호작용에 대한 해석은 안전성을 평가함에 있어 중요한 사실이다. 본 논문에서는 핵연료와 피복관의 연소 상태에서 기계적 상호작용에 대한 해석 방법에 대하여 제시한다. 온도 해석에 있어서 핵연료와 간극 사이에서의 열전도도가 중요하며 간극 거리와 접촉여부에 따른 접촉 압력이 또한 중요 요소이다. 이에 간극 열전도도는 비결정론적이기 때문에 이를 해결할 수 있는 방법에 대하여 제시했다. 핵 연료의 열팽창에 따른 피복관과의 접촉을 해결하기 위한 계산을 수행하였고 그에 따라 접촉 시 발생하는 응력이 항복함수를 넘어 소성 변형이 일어날 경우 또한 고려하였다. 핵연료의 열팽창에 따라 피복관과 접촉에 의한 소성 변형을 해석하므로 핵연료 봉의 안정성을 평가할 수 있다. 이를 적용하기 위해 3차원 유한요소 모듈을 FORTRAN90을 이용하여 개발하였다. 핵연료와 피복관의 접촉에 의한 탄소성 변형을 주로 다루며 두꺼운 실린더를 통한 간단한 이론 모델을 제시하여 코드에 대해 검증을 실시하였다.
LiOH-$H_{3}$BO_{3}$ 용액중에서의 Zircaloy-4 핵연료 피복관의 부식가속과 억제현상을 조사하고 이러한 부식특성에 미치는 Li 및 B의 영향을 해석하기 위하여, 여러 조건의 LiOH-$H_{3}$BO_{3}$ 용액을 사용하여 35$0^{\circ}C$, 165bar의 고온, 고압 조건에서 Zircaloy-4 피복관의 노외 부식시험을 수행하였다. 원전 수화학 모의조건에 대응되는 용액 중에서의 부식속도의 천이는 물 분위기에서 보다 빨리 발생되고 천이후 물 분위기와 거의 유사한 부식속도를 나타내는 천이적 후의 부식거동을 보였다. 한편 pH의 변화는 부식특성에 큰 영향을 미치지 않았다. 부식가속과 억제 모의실험으로부터, 산화막내로 침투하는 Li의 양이 용액중 Li 농도에 크게 의존하며, Li 농도가 일정하게 정해진 용액의 경우 B 첨가에 관계없이 산화막내에 일정량의 Li이 농축될수 있다는 가정을 제시하였다. 또한 B 첨가에 의한 부식억제가 B 또는 B-(OH) 화합물의 산화막내 Li 침투 억제에 의한 것이 아니라 일들에 의해 산화막내로 산화성 성분의 이동이 억제되는데 기인할 수 있음을 제시하였다. 부식가속 개시점에 대응되는 산화막 두께측정 결과와 용액내 Li 농도간의 관계로부터, 용액중 Li 농도가 높을수록 부식가속이 얇은 산화막 두께에서 시작됨을 알았다. 특히 노내조건에서의 핵연료 피복관의 부식가속이 산화막내 Li 농축에 의해 일어나는 부식특성으로 해석될 수 있음을 보였다.
Studies were carried out to assess the microstructural and mechanical properties of ferriticmartensitic steel under a flowing sodium environment. HT9 (12Cr-MoVW) and Gr.92 (9Cr-MoVNbW) steel were exposed to liquid sodium at $650^{\circ}C$ containing dissolved oxygen of 20 ppm for 2333 hours and evaluations of the microstructure as well as the mechanical properties of the microhardness and nanoindentation were carried out. The result showed that both HT9 and Gr.92 exhibited macroscopic weight loss caused by general corrosion as well as localized types such as intergranular corrosion and pitting. Decarburization at the steel surface took place as the test proceeded. As the Cr content increased, dissolution and decarburization were suppressed. Assessment of the actual cladding geometry revealed that an aging process rather than decarburization governed the mechanical properties, which resulted in a decrease of the microhardness and yield stress.
Thermomechanical processes were carried out to evaluate their effects on the mechanical and the microstructural property of a ferritic-martensitic steel. Modified 9Cr-1Mo steels were hot-rolled at a temperature of either $780^{\circ}C$ or $850^{\circ}C$ after normalizing at $1050^{\circ}C$ and then were air-cooled. Continuous annealing at $850^{\circ}C$ for 2 hours immediately after the hot rolling was also performed and they were compared to the specimens without thermomechanical process. The result showed that there were little differences between the hot rolled specimens in terms of the precipitation density and size. However, V content inside the MX precipitates increased in the case of the specimen rolled at $850^{\circ}C$. The application of the continuous annealing induced coarsening of the Nb-rich MX precipitation as well as an increase in the amount of V-rich MX precipitation, which is expected to enhance high temperature mechanical properties of the ferritic-martensitic steel.
SiC 섬유강화 복합체는 경수형 원자로의 안전성을 획기적으로 향상시킬 수 있는 사고저항성 핵연료 피복관 소재이다. 지르코늄 합금 피복관 및 금속기반 사고저항성 핵연료 피복관에 비해, 중대 사고 환경에서도 우수한 구조적 안정성을 가지고 부식 속도가 매우 낮아, 사고 시 원자로의 온도를 낮추고 사고 진행을 늦출 수 있다. 본 논문에서는 현재 개발되고 있는 사고저항성 SiC 복합체 핵연료 피복관의 개념 및 가동/사고환경에서의 다양한 특성, 상용화를 위해 해결해야 할 다양한 이슈에 대해서 소개하고자 한다.
가상적인 냉각제 상실 사고시의 조건하에 일어날 수 있는 취약화 현상에 대한 자료를 얻기 위하여 고온의 수중기 분위기에서 Zircaloy-4 핵연료피복관의 산화거동과 기계적성질 변화에 대한 연구를 수행하였다. 시편은 캔두형핵연료 피복관으로 사용되는 질칼로이 튜브를 사용하였으며 냉각제 상실 사고시 야기될 수 있는 수중기 분위기속 90$0^{\circ}C$와 1,00$0^{\circ}C$에서 유지시간을 변경하여 가면서 산화시켰다. 질칼로이 피복관의 표면과 내부에서 ZrO$_2$ 및 $\alpha$상의 형성속도 E는 온도와 시간의 함수인 E=1.1√Dt+0.002로 나타났다. 여기서 D는 온도에 의존하는 화산계수임. 시편에 대한 인장강도, 후프강도 및 연신율을 측정한 결과 단시간 산화된 시편의 인장강도는 원래의 피복관에 비해 처음에는 약간 증가하다가 계속되는 유지 시간에 따라 감소하였다. 후프강도는 유지 시간에 따라 많이 감소하지 않았으며 외경 방향의 인장율을 급격히 감소하였다. 피복관의 선택 방위 측정 결과 원래의 피복관 입자는 대부분이 기저면(0001)에 대한 극축이 외경 방향에 평행하게 놓였었으나 1,00$0^{\circ}C$에서 열처리한 경우는 극축이 외경 방향에 수직으로 변경됨을 알 수 있었으며 이러한 결정면의 방위분포 결과가 후프강도의 유지에 기여하는 것으로 추측되었다.
원자로 냉각계통의 압력경계를 구성하고 있는 재료들의 부식은 재료 표면에 형성되는 산화막, 금속재료의 구성성분이 용해되어 생성된 가용성 화학종 및 산화물 입자 형태의 부식생성물들을 발생시킨다. 금속합금의 부식에 의한 가용성 화학종 및 입자들의 방출은 원자로 냉각계통에서 노심과 증기발생기를 순환하면서 연료피복관 위에 침전되어 여러 가지 문제를 야기한다. 크러드는 구조재료의 부식에 기인하여 발생한 부식생성물들이 냉각수에 부유하여 떠다니거나 피복관 표면에 침적하여 형성되며 주로 니켈과 철 산화물로 구성되어 있다. 원자로 냉각계통에서 크러드를 최소화하기 위하여 수화학 조건들을 제어하지만 장주기 고연소도 노심에서 AOA 현상을 일으키는 주된 원인이 되고 있다. 피복관 위에 침적되는 크러드는 붕소의 잠복위치를 제공할 뿐만 아니라 냉각수의 압력강하를 증가시키고 피복관의 부식 및 파손 원인을 제공하며 방사선 준위가 증가하도록 한다. 따라서 본 연구에서는 반응속도론적 관점에서 원자로 정지시의 용출 크러드 특성에 대한 연구를 수행하였다.
Hot cell에서의 활용을 전제로 한 용접기술 개발을 목적으로 가용한 용접방식의 적용 타당성 및 용접부 특성에 대해 조사, 분석하였다. 적용한 용접방식은 Upset butt저항용접, GTAW, LBW이었다. 각 용접방식에 따른 기계적 시험에 있어서 공히 용접부가 아닌 피복관 파괴로 연료봉 봉단용 접부의 품질요건을 만족하였으며, 용접부 형상 및 미세경도 분석에 있어서는 열영향부가 GTAW, Upset butt저항용접, LBW의 순으로 작게 나타났다. 또, 미세조직상으로는 거의 유사한 조직의 martensitic $\alpha$'와 Widmanstatten조직이 혼합되어 있었다. 따라서 Upset butt 저항용접, GTAW, LBW 방식을 적용한 Zr-4 핵연료 피복관의 봉단용접은 가능했으며, Hot cell 적용을 고려시 LBW 용접방식이 적절하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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