현재 상용 공급되고 있는 4종의 경수로 핵연료 피복관에 대해 노외 부식특성 시험을 수행하여 그 특성을 비교하였다. 이중 3종의 피복관은 제조공정을 달리하여 제조된 low tin Zircaloy-4 (피복관 A, B, C)이며, 1종은 Nb이 첨가된 Zr 합금 (피복관 D)이었다. 증류수내 Li 함량을 2.2 ppm, 30 ppm, 220 ppm으로 변화시키며 부식시험을 수행한 결과 최종 pilgering시 낮은 Q 인자와 높은 열처리 온도로 제조된 피복관 A의 내부식성이 대체로 우수하였으며, 220 ppm Li 수용액에서는 Nb이 첨가된 피복관의 내부식성이 매우 우수한 것으로 나타났다. Li 첨가의 영향을 보면 2.2 ppm Li 첨가시에는 증류수와 거의 동일한 부식거동을 나타내고 있으나 30 ppm Li 첨가시에는 부식이 가속되고 있었으며, 220 ppm Li으로 Li 함량이 크게 증가하였을 때 부식속도도 크게 증가하였다. 수소흡수율은 피복관 A에서 가장 높았으며, 피복관 D가 가장 낮은 값을 나타내었다.
고온 및 고압의 가혹한 방사선 분위기에서 사용되는 핵연료 피복관은 중성자 조사 및 수소화합물의 생성 등으로 인하여 기계적 성질이 저하된다. 따라서 조사된 핵연료 피복관의 손상기준 확립과 안전성 해석을 위해서는 연성 및 강도 등 기계적 특성을 정확히 이해하여야 할 필요가 있다. 핵연료 피복관의 종 및 횡 방향 인장특성 평가를 위하여 개발된 기존의 다양한 시험법들을 비교하고, 핫셀시험에 적합한 인장시험법을 개발하였다. 피복관의 종방향 인장시편은 튜브시편 또는 게이지부 내에서 균일한 변형률 분포를 얻도록 설계된 도그본 튜브시편(그림 1)을 사용한다. 피복관의 횡방향 인장시험에 사용되는 링시편(그림 2)은 게이지부 내에서 균일한 단축 원환변형율 분포 또는 평면변형율 조건을 나타내도록 설계한다. 연소 또는 조사된 피복관으로부터 시편을 제작하기 위해서는 핫셀 내에서 작업 이 가능한 방전가공기(그림 3)를 사용한다. 피복관의 종방향 인장시험용그립(grip)은 핀-부하형이며, 횡방향 인장시험의 경우는 시험 동안 시편의 곡률이 일정하게 유지 되도록 그립의 형상 및 치수를 결정한다(그림 4). 피복관의 종 및 횡방향 강도와 변형 등 기계적 특성을 평가하기 위한 응력-변형율 곡선은 시험기의 복합 강성(K)을 고려하여 결정한다. 이상과 같이 검토된 인장시험법은 피복관의 안전성 해석(safety analysis)과 관련 규정(regulatory)에서 사용되는 피복관 손상기준(fuel damage criteria)의 개선에 필수적인 자료를 제공한다.
CANDU 핵연료봉의 휨 열적 휨 멘트와 수력학적 견인력 및 기계적 하중에 기인하는 휨 모멘트에 의하여 일어난다. 여기서, 연료봉 휨은 연료봉 축방향 중심선으로부터의 측면 처짐으로 정의한다. 본 논문에서는 연료봉 축방향 중심선에 대한 비대칭 온도불포에 의해 핵연료 피복관 자체와 피복관과 소결체의 상호작용 부위에서 발생하는 열적 휨만을 취급한다. 이를 위해 1).소결체와 피복관사이의 기계적 상호작용을 무시한 조건에서의 핵연료 피복관의 휨과 2) 소결체와 피복관의 온도 변화에 기인하여 발생하는 소결체와 피복관 사이의 기계적 상호작용을 고려한 조건에서의 연료봉 휨을 혼합 고려하고, 각각에서 피복관의 비대칭 온도분포가 (i) 냉각재의 불완전한 혼합에 따른 비균질 냉각재 온도, (ii) 핵연료 피복관과 냉각재 사이의 비균질한 열전달 계수, (iii) 핵연료내 반경 방향으로의 중성자속 감쇄에 의한 비대칭 열 발생 등의 복합적효과에 의해 발생되는 것으로 고려하여 피복관의 대칭온도 분포까지 포함 할 수 있는 열적 휨의 일반적 해석 공식을 제시하였다. 본 휨 공식에 사용되는 모든 변수에 대한 민감도 분석을 통해, 핵연료봉 길이, 피복관 내경, 냉각재 평균 온도 및 변화 인자, 소결체 -피복관 기계적 상호 작용 인자, 중성자속 감쇄 인자, 핵연료 열팽창 계수, 피복관-냉각재 열전도 계수 등의 변화가 피복관 두께, 피복관-냉각재 열전달 계수, 피복관 열팽창 계수, 핵연료-피복관 열전달 계수 등의 변화보다 핵연료봉의 열적 휨에 상대적으로 더욱 영향을 미치는 것으로 밝혀졌다.
CANFLEX 핵연료다발은 구조적 설계면에서 기존 핵연료다발과 큰 차이가 나도록 설계되어 있으므로, 핵연료 피복관 설계도 기존 핵연료 피복관 설계와 당연히 달라진다. 여기에서는 CANFLEX 핵연료 피복관의 기계적 설계 요건과 그 설계제원 해석을 통해 수행한 설계 타당성 검토 결과를 기술한다.
최종 pilgering 단계에서의 가공량이 서로 다른 Zircaloy-4 피복관을 대상으로 350-50$0^{\circ}C$, 원주응력 80-150 N/$\textrm{mm}^2$의 이축응력 조건에서 크립시험이 수행되었다. Zircaloy-4 피복관의 크립변형률 및 크립변형량은 최종 pilgering 단계에서의 가공량에 비례하여 커졌다. 이를 토대로 크립모델 제시되었으며 제시된 모델은 Zircaloy-4 피복관의 크립거동을 매우 잘 모사하였다. Zircaloy-4 피복관의 크립활성화 에너지는 $\alpha$-zirconium에서의 자기확산의 활성화에너지 값과 거의 동일한 60 Lcal/mole 이므로, 크립지배기구는 전위상승이다. 따라서 가공량에 따라 크립변형률 및 크립변형률의 증대는 가공량에 따른 기지상내의 점결함의 증가 때문으로 사료된다.
차세대 원자로 핵연료의 성능을 제한하는 금속연료-피복관 상호반응 현상(FCCI)을 방지하기 위한 방안으로 Cr 도금기술의 적용성을 연구하였다. 도금 성능을 평가하기 위한 예비 시험 결과 Cr 도금층은 핵연료와 피복관의 상호반응을 억제함이 확인되었다. 도금층 성질을 개선하기 위한 연구와 함께 Cr층을 피복관 내면에 도금하는 연구를 수행하였다.
중수로용 핵연료봉의 주요 파손부위는 피복관 원주방향 주름부위와 봉단마개-피복관 용접 부위로 알려져 있다. 중수로용 개량핵연료인 CANFLEX 핵연료 개발시, 이러한 핵연료봉 부위들에 대한 건전성이 입증되어야 한다. 이에따라 CANFLEX-NU 핵연료봉의 피복관 원주 방향 주름부위 및 피복관-봉단마개 용접부위에 대한 정상상태 운전시의 건전성을 평가한 결과, 정상상태 운전시는 핵연료봉의 건전성이 유지가 됨을 알 수 있었다.
국산 핵연료에 사용되는 KOFA Zircaloy-4피복관의 조사성장 거동을 평가하고 제조 공정이 서로 다른 Siemens사 피복관의 조사성장거동과 비교하기 위하여 고리 2호기에 장전된 핵연료 피복관의 조사성장이 측정되었다. KOFA Zircaloy-4피복관은 최종 열처리시의 부분 재결정화로 인하여 fully annealed Zircaloy피복관고 Siemens사 피복관의 측정된 조사성장율이 차이는 제조공정의 차이에 기인한 피복관 집합도 계수의 차이로서 설명할 수 있었다. 고리 2호기 국산핵연료에서 측정된 자료를 이용하여 KOFA Zircaloy-4 피복관의 2단계 조사성장 모델이 유도되었는데 향후 측정자료가 많이 축적되면 유도된 모델의 정확성이 보다 명확하게 검증될 수 있을 것이다.
원자력 발전소에 있어서 정상가동 상태나 이상동작시에 핵연료 피복관의 건전성 확보와 연관하여 피복재의 항복거동은 중요한 문제이다. 급격한 출력상승 상황에서 이산화 우라늄 소결체와 피복관 사이의 노내 조사거동의 차이는 소결체와 피복관 사이에 Contact Pressure를 야기 시킨다. 만일 이 Contact Pressure가 Zircaloy 피복관의 Yield Pressure에 도달하면 피복관에는 영구변형이 일어난다. 이 변형은 원자로의 출력이 정상상태로 회복되더라도 존재하므로 소결체와 피복관 사이의 Gap을 증대시킨다. 이러한 상황을 묘사하기 위해 본 논문에서는 구리 Mandrel과 Zircaloy사이의 열팽창 차이를 이용하는 Mandrel 팽창 실험을 실행했다. 실험 결과 측정된 Zircaloy 피복관의 외경 팽창치와 본 논문에서 유도된 수학적 관계식들을 이용하여 온도에 따른 Zircaloy 피복관의 내부항복압력과 항복응력, 피복재의 항복에 따른 핵연료 소결체와 피복관 사이의 Gap 증대를 구하고, 항복 거동에 따른 온도의 영향을 보기 위해 항복과정의 활성화 에너지를 구했다. 본 실험과 분석에서 얻어진 이들 결과들은 다른 실험 결과들과 상당히 일치하였으며, 이것으로 볼 때 본 논문에서 유도된 관계식들과 Mandrel 팽창 실험이 Zircaloy 피복관의 항복거동과 Gap Expansion 측정에 신뢰성이 있음을 알 수 있었다.
전해정련을 이용한 폐 피복관 처리의 타당성을 살펴보기 위하여, $500^{\circ}C$의 LiCl-KCl 용융염 내에서 표면이 산화된 10 g 규모의 Zircaloy-4 피복관 및 순수한 Zircaloy-4 피복관의 전기화학적 거동을 살펴보았다. 산화된 Zircaloy-4 피복관이 담긴 basket을 작업전극으로하여 전압-전류 관계를 측정한 결과, 산화되지 않은 Zircaloy-4 피복관과 비교해 Zr의 산화 peak는 Ag/AgCl 기준 전극 대비, 약 -0.7 V ~ -0.8 V로 유사한 반면, 산화 전류의 크기는 확연하게 감소하는 것으로 나타난다. 이러한 결과는 -0.78 V의 일정전위를 가한 전기화학적 용해 실험에서 살펴본 전류-시간 곡선에서도 유사하게 나타나며, 피복관 조각들의 평균 두께 및 무게 변화로부터 확인할 수 있다. Zircaloy-4 피복관이 산화되었을 경우, 표면의 산화막이 피복관의 전도성에 영향을 주어 basket 내 위치에 따라 전기화학적 용해의 균일성 및 속도를 떨어뜨리는 것으로 나타나지만, 표면의 미세한 결함과 Zr 산화물의 상 특성으로 인해 전기화학적 용해가 진행되는 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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