본 연구는 펜톤산화 공정에서 발생되는 펜톤슬러지를 응집제와 펜톤산화 공정에서의 촉매로 재이용할 수 있는지 여부를 검토하여 고농도의 난분해성 유기물질을 함유한 침출수를 효과적이고 경제적으로 처리할 수 있는 기술을 개발하는데 그 목적을 두었다. Batch-Scale 연구 결과 펜톤슬러지를 응집제와 펜톤산화 공정의 촉매제로 혼합사용하여 응집 공정과 펜톤산화 공정에 적용할 경우 약품만을 사용하는 경우보다 응집제의 사용량을 50%, 펜톤산화 공정의 촉매제 사용량을 50% 감소시킬 수 있었으며, 응집 공정과 펜톤산화 공정에서 발생되는 슬러지의 발생량도 감소시킬 수 있는 것으로 조사되었다. 실험실 규모의 연속식 처리 실험을 수행한 결과 펜톤슬러지를 응집제로 재이용함으로써 평균 8.5% 정도 유기물 제거효율이 증가하였으며, 슬러지의 발생량은 35% 감소하는 것으로 조사되었다. 또한 펜톤슬러지를 펜통촉매제로 재이용함으로써 유기물 제거면에서 평균 5.3% 정도 효율이 증가하였으며, 슬러지의 발생량은 14% 정도 감소하는 것으로 조사되었다. 이상의 결과로 펜톤산화 공정에서 발생하는 슬러지의 재이용은 약품 비용이나 슬러지 처리 비용을 절감시킬수 있을 것으로 결론지을 수 있다.
두가지 처리방법을 연계처리하여 실험한 결과 펜톤산화를 전처리로 적용하여 실험한 경우가 COD와 Color의 제거면에서 더 높은 처리효율을 보이고 있으며 본 연구의 실험 목적인 RFP상의 수질기준을 만족하였다. 배출수 수질 기준이 강화된 RFP상의 수질기준을 만족하기 위한 고도산화방법의 연계처리방법 중 오존산화와 펜톤산화를 조합한 결과 유기물과 색도를 고루 제거하는 펜톤산화를 전처리 공정으로 적용하고 유기물의 제거보다는 색도제거에 더 효율적인 오존처리 공정을 후처리로 둔 조합공정이 더 적합한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 펜톤산화 공정을 축산폐수의 전처리 시스템으로 활용하고자 초기 pH, $H_2O_2/Fe^{2+}$ 비율, $H_2O_2/Fe^{2+}$ 약품주입량, 응집 및 침전을 위한 중화제 등과 같은 펜톤산화의 적정 운영조건을 도출하는 실험적 연구를 실시하였다. 적정 조건을 도출하기 위해 교반시험기를 이용하여 120 rpm에서 2시간 동안 각 조건을 변화시키면서 펜톤산화 반응을 진행한 후 2시간 동안 침전시켜 그 상등액의 잔류 과산화수소, $COD_{Cr}$, SS 등을 분석하였다. 실험결과 도출된 최적조건은 초기 pH는 4, $H_2O_2/Fe^{2+}$비율은 10:1, $H_2O_2/Fe^{2+}$ 약품주입량은 5,000/500mg/L 그리고 중화제로는 $Ca(OH)_2$가 양호한 것으로 나타났다. 이러한 최적 조건에서 펜톤산화에 의해 축산폐수의 $COD_{Cr}$ 제거율은 43% 그리고 SS는 84%의 제거율을 나타내었다.
에너지원 및 다양한 화학제품의 원료로 유류의 소비량이 증가함에 따라 유류의 유출사고가 빈번하게 발생하고 있다. 유류오염 지하수 처리를 위해 용존공기부상법이 사용되어지고 있으나 용해성 기름을 효과적으로 제거하지 못하고 있는 실정이다. 따라서 지하수내 주오염원인 자유상 유류와 친수성(oil-in water) 또는 친유성 에멜젼(water-in oil) 상태의 기름과 용해성 기름을 효과적으로 저감하는 것이 필요하다. 본 연구에서는 용존공기부상법에 펜톤 산화 공법을 사용하여 효과적인 유류 오염 지하수 처리를 연구하였다. 펜톤 실험 결과 TPH(Total Petroleum Hydrocarbon) 제거를 위한 최적 조건은 pH 3, $H_2O_2$ 주입농도 25mM과 $Fe^{2+}$ 주입농도 25mM으로 나타났다. DAF와 펜톤 산화 실험을 수행한 결과 7분내에 TPH(Total Petroleum Hydrocarbon)와 COD(Chemical Oxygen Demand) 농도가 각각 1.5mg/L와 40.0mg/L 이하로 감소하는 것으로 나타났다. 하지만 펜톤 산화 반응으로 인하여 슬러지 농도가 약 5배 가량 증가하여 후단에 침전조를 설치하는 것이 바람직하다.
본 연구에서는 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 효율적인 처리방안으로 산화망간을 이용한 염소계화합물의 환원분해반응을 유도하였다. 기존의 펜톤반응은 산성 pH에서 효율적이며 고농도의 과산화수소를 소모하는데 비하여, 산화망간/과산화수소 시스템에서는중성 pH에서 낮은 과산화수소 농도($\leq$294mM)로도 효율적인 CT의 분해율을 보였으며 pH가 증가함에 따라 CT의 분해율도 증가하였다. 또한 산화망간 농도의 증가율에 비하여 CT의 분해율은 그다지 높은 증가율을 보이지 않았으며, 이는 반응시 발생하는 산소의 생성율이 증가하기 때문으로 보여지며 발생하는 산소가 산화망간표면과 과산화수소의 접촉빈도를 감소시키기 때문에 일어나는 현상으로 여겨진다. 이러한 연구결과는 난분해성물질인 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 복원 시 토양의 pH완충효과 때문에 전통적인 펜톤반응을 적용하기 어려운 반면 산화망간으로 촉매화된 펜톤유사반응은 매우 효과적이며 경제적인 처리 방안이 될 수 있음을 보여주고 있다.
본 연구에서는 펜톤산화반응에서 과산화수소의 분해촉매로 일반적으로 쓰이는 Fe(II) 형태의 철염대신 Fe$^{\circ}$형태의 분말 철을 이용한 펜톤유사반응(Fenton-like oxidation)에 의한 매립지 침출수(sCODcr 1,100 mg/L, pH 8)의 CODcr 제거특성에 관한 회분식 처리실험을 수행하였다. 실험조건으로는 상온, 상압조건에서 Jar tester를 사용하여 분말 철의 주입 량과 산 세척도, 초기 반응 pH, 과산화수소의 주입 량을 변화시켜가며 침출수의 CODcr 제거효율 의 변화를 관찰하였으며, 이때 과산화수소의 분해 특성과 반응 중 pH의 변화도 함께 분석하였다. 반응은 모든 조건에서 대부분 약 30분 이내에 종료되었으며 그 이후의 반응변화는 미미하였다. 산 세척에 의한 분말 철 표면의 개질로 반응성의 향상을 관찰할 수 있었으며, 분말 철 주입 량을 증가함에 따라 반응속도가 일정하게 증가함을 알 수 있었다. 본 연구에 서 CODcr의 제거 효율에 가장 큰 영향을 보여준 실험변수는 pH 였으며, 원수의 pH(8)를 2-4까지 조절하여 반응을 시켰을 때 최대 75%의 CODcr 제거효율을 얻을 수 있었다. 반응중 pH는 모든 조건에서 시간에 따라 증가하여 약 pH 9에서 더 이상 변화하지 않았다. 용액내 과산화수소의 잔류농도의 곡선은 반응 중 CODcr의 곡선과 유사한 변화를 나타내었다.
하수 슬러지를 펜톤 산화공정으로 처리하는 새로운 VFAs 생산 공정을 연구하였다. 과산화수소와 촉매인 $Fe^{2+}$의 적정농도를 실험하고, 최적 반응온도 및 반응시간에 대한 기초 자료를 얻고자 하였다. 기존의 과산화수소를 액상산화제로 사용한 공정보다 저농도의 $Fe^{2+}$를 촉매로 사용하는 펜톤 산화공정으로 과산화수소의 사용량을 대폭 감소시키고도 VFAs 생성량이 4배 정도 증가하는 결과를 얻었다. 과산화수소와 $Fe^{2+}$의 적정 농도는 각각 0.62 M과 0.007M 이었다. VFAs 생성반응은 초기 1분 이내에서 빠르게 진행되었으며 생성된 VFAs의 일부가 초산과 $CO_2$로 분해되는 연속반응의 특성이 나타났다. 경제성을 감안하면 반응온도는 $25^{\circ}C$, 반응시간은 10분 정도가 적절한 반응조건으로 생각된다. 초기 pH $3{\sim}6.3$에서 VFAs의 생성에 미치는 pH의 영향은 관찰되지 않았다.
본 연구에서는 생물학적으로 질산화/탈질 처리한 침출수와 기존 라군 처리한 침출수를 대상으로 응집과 펜톤산화시 최적 처리조건을 탐색하고, 펜톤산화시 알카리도가 COD 처리효율에 미치는 영향을 조사하였다. Jar-Tester를 이용한 응집처리시 염화제이철($FeCl_3$)의 적정 투입농도는 약 $1500mgFe^{3+}/L$로 조사되었으며, 이때 $COD_{Cr}$은 약 55%, $COD_{Mn}$은 약 64%의 처리효율을 나타냈다. 응집처리후($1,500mgFe^{3+}/L$) 펜톤처리시 약품투입비는 $Fe^{2+}/H_2O_2$의 비 1.5에서 COD 처리효율은 약 80%로 최대 처리효율을 나타냈으며, 이때 최적 약품투입농도는 철염 $600mgFe^{2+}/L$, 과산화수소수 $400mgH_2O_2/L$이었다. 펜톤 산화시 유입수의 알카리도가 증가됨에 따라 COD 처리효율이 저하되었다.
본 연구는 폐수 중 함유된 고농도의 LAS를 제거하기 위해 $FeSO_4$를 이용한 응집, 펜톤산화, 펜톤 공정 전.후에 응집공정을 조합시킨 Coagu-oxidation 및 Renton's Coagulation을 이용하여, 처리 시 최적 조건을 도출하고, 효율적인 화학적 처리방법을 검토하기 위해 수행되었다. 연구로부터 얻어진 결론은 다음과 같다. 응집공정은 pH 8, 응집제의 주입량 200mg/L인 조건에서, 펜톤산화는 pH 3, $H_2$$O_2$에 대한 ${Fe^2}^{+}$의 비가 1:1인 조건에서 최적효율을 보였다. Fenton's Coagulation 처리 시 LAS의 개환율은 높아졌고, 주입된 LAS농도의 73~96%가 제거되어 4가지 처리 방법 중 가 장 좋은 처리효율을 보였다. 따라서, LAS의 생물학적 처리 시 거품 및 부산물 생성 등에 의해 저해작용을 감안한다면, LAS가 다량으로 함유한 산업 폐수에서 화학적 처리방법의 도 입이 적절할 것으로 생각되며, 이들 중 Fenton's Coagulation을 유용하게 적용될 수 있을 것으로 판단된다.
경유로 오염된 인공오염토양을 효과적으로 정화하기위하여 물리 화학적 처리방법인 펜톤 산화반응과 생물학적 처리방법인 근권미생물의 활성도를 이용하는 방법을 연속적으로 적용하였다. 펜톤산화반응에서는 과산화수소의 농도가 증가할수록 TPH의 제거율이 증가하였으며 근권미생물 반응실험에서의 TPH 제거 효율은 콩(83.5%)<벼(81.5%)<대조군(76%) 순으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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