CIGS 박막태양 전지는 I-III-VI Chalcopyrite 결정구조를 가진 화합물 반도체 태양전지로 인위적인 밴드갭 조작을 통하여 효율 향상에 용이하다. 4원소 화합물인 CIGS 광흡수층의 대표적인제조 방법으로는 co-evaporation 공정법이 있다. 동시 증발법은 CIGS 결정을 최적화하기 위하여 박막이 증착되는 동안 기판의 온도를 3단계로 변화시켜주는 3-stage 공정을 통하여 제작된다. 일반적으로 CIGS 박막태양전지는 전면전극으로 투명전도막이 사용되며 높은 광투과성과 전기전도성을 가져야 한다. 투명전도막의 광학적, 전기적 특성은 CIGS 박막태양전지의 효율에 영향을 미치기 때문에 최적화된 조건이 요구된다. 본 연구에서는 CIGS 광흡수층은 Ga/(In+Ga)=0.31, Cu/(In+Ga)=0.86으로 최적화 시켰으며, 투명전도막은 Ga이 도핑된 ZnO박막을 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 증착하였다. CIGS 박막 태양전지 직렬저항 성분인 투명 전도막의 비저항이 $4.46{\times}{\square}10{\square}-3{\square}$(${\Omega}$-cm)에서 $9.3{\times}{\square}0{\square}-4{\square}$(${\Omega}$-cm) 으로 변화함에 따라 Efficiency가 9.67%에서 16.47%으로 증가하였으며, Voc가 508 mV에서 596 mV으로, Jsc가 29.27 mA/$cm^2$에서 37.84 mA/$cm^2$으로, FF factor가 64.99%에서 72.96%로 증가하였다. 이에 따른 투명 전도막의 전기적, 광학적 특성을 통해 CIGS 박막태양전지에 미치는 영향에 대해 조사하였다.
균일한 전기 전도성 및 우수한 광투과성과 내화학성을 갖는 탄소나노튜브(CNT) 기반의 투명전도막(TCF)은 기존의 ITO 박막보다 우수한 유연성을 갖기 때문에 차세대 플렉시블 디스플레이 소재로서 많은 관심을 모으고 있다. 특히 낮은 저항과 투과도가 일정하면서 투명 전도막의 내구성을 향상 및 유지 시키는 연구는 상업화에 가장 필요한 연구 분야이다. 본 연구에서는 PET기판을 이용한 탄소나노튜브로 제작된 투명전도막 위에 오버 코팅을 통한 물성에 따른 내구성 개선 및 유지를 연구하였다. 오버 코팅 물질로는 실리콘계 투명 하드코팅 소재를 기본으로 하고 용매 및 합성 온도을 제어하여 내구성을 개선하고자 하였다. 연구결과 CNT 코팅층과 오버 코팅층과의 젖음성이 물성 향상에 가장 많은 영향을 끼치는 것을 관찰하였고, 특히 젖음성이 증가할수록 투과도와 전기전도도가 향상되는 것을 확인하였다. 구조 분석결과, 이러한 젖음성에 가장 많은 영향을 주는 것은 용매의 비점과 비중 그리고 용질의 합성 온도 임을 확인하였다. 또한 오버코팅 물질 중 고비점 용매가 고온 고습 환경에서 240시간 이상 내구성 테스트 결과, 투명전도성 평가 지수(${\sigma}DC/{\sigma}OP$)가 향상되었고 또한 테스트 전후의 HAZE 변화율이 10%이하 임을 확인하였다.
실리콘기반의 광전변환 소자는 소자공정의 편의성, 소자 신뢰성, 화학적 안정성, 그리고 저가경쟁력 등의 이점 때문에 수 십 년간 널리 연구되어 왔다. 그러나, 실리콘 재료의 경우 높은 굴절률로 인해 표면에서 높은 광 반사도를 가지고 있다. 일반적으로, 태양전지의 광전변환 효율은 빛이 서로 다른 유전율을 가진 계를 통과할 때 발생하는 계면반사로 인한 물리적인 한계를 가진다. Indium Tin Oxide (ITO)는 발광 다이오드, 태양전지, 그리고 광 검출기 등의 광소자에 적용하기 위해 수 년간 투명전도 산화막 재료로서 연구되어 왔다. ITO의 뛰어난 광학적, 전기적 특성은 높은 투과도와 낮은 전기 전도도를 요구하는 소자 응용에 대해 유망한 후보로 거듭나게 했다. 게다가, ITO의 굴절률은 대략 2정도이다. 그 결과, ITO는 반도체 기반 태양전지의 무반사 코팅 소재로서도 장점을 가지고 있다. 본 연구는 전자빔 증착법으로 경사입사 증착을 하여 실리콘 기반 태양전지에 증착될 ITO 박막의 굴절률을 조절한다. 여기서, 실리콘의 굴절률은 대략 3.5정도이다. 그러므로, 더 나은 광학적 특성을 가지기 위해 다층으로 올려진 ITO 박막이 점진적인 굴절률 변화를 가지는 것을 필요로 한다. 점진적 굴절률 변화를 가진 무반사 박막이 실리콘 태양전지의 특성에 미치는 영향을 평가하기 위해 광전변환 효율을 측정하였다. 증착된 박막의 굴절률과 표면형상은 각각 타원편광분석과 Atomic Force Microscopy (AFM)을 통해 분석되었다. 또한, 소자의 단면형상은 Scanning Electron Microscopy (SEM)으로 측정되었다.
최근, 차세대 디스플레이, 터치스크린, 전자파 차폐 및 흡수 등의 분야에 응용하기 위해서 현재 주로 사용되고 있는 ITO박막을 대체하기 위한 연구가 활발하게 진행 되고 있다. ITO 박막은 희소원소인 인듐에서 기인하는 높은 비용뿐만 아니라 매장량도 한계가 있어 대체 재료의 개발이 시급하게 요구되고 있다. 더구나, 다양한 차세대 응용에 있어서는 투명전도성 뿐만 아니라 휠 수 있는 유연성까지 요구되어 ITO박막을 대체할 새로운 투명전도성 유연 박막의 개발에 관한 연구들이 활발히 이루어지고 있다. 탄소나노튜브(CNT)는 금속을 능가하는 이론적인 전기전도도를 갖고 있으며, 높은 탄성등의 우수한 기계적 성질을 갖고 있어, 전도성 확보 및 유연성 구현이라는 투명전도성 플렉서블 박막소재에 요구되는 사항들을 충족시킬 뿐만 아니라, 최근의 대량 합성법등의 개발로 저가에 공급할 수 있다는 장점들이 있어 ITO대체 재료로서 주목을 받고 있다. 그러나, CNT는 튜브 사이에 강한 반데르발스 인력을 가지고 있어 용매 중에 분산하는데 많은 어려움이 있으며, 액상 분산과정을 통한 CNT기반의 플렉서블 박막 제작에 있어서 큰 과제로 남아있다. 본 연구에서는 플라즈마 기능화 처리를 통하여 CNT에 친수성을 부여하였고, 초음파 처리를 통하여 에탄올 중에 CNT를 균일하게 분산한 후, 스프레이 분사법을 이용해 투명 유연기판인 PET고분자 필름위에 균일 박막을 제작하였다. CNT는 아세틸렌 가스를 이용한 열화학증기증착법으로 1mm 이상의 길이를 갖는 수직배향 CNT를 합성하였으며, 이를 아르곤 및 암모니아 플라즈마로 기능화 처리를 실시하였다. 플라즈마 처리를 통해 기능화 된 탄소나노튜브는 플라즈마 처리되지 않은 탄소나노튜브와 분산 속도에서 현저한 차이를 보였다. 제작한 CNT 기반의 투명전도성 유연박막들은 막두께에 따른 전도도 및 투광도의 관계를 조사하였고, 기판에 분사된 CNT 박막의 표면 특성은 AFM, Raman, 접촉각 실험 등을 통하여 분석하였다.
탄소나노튜브(CNT)는 기계적인 특성이 뛰어나며, 화학적으로 안정하고, 전기적으로 도체 및 반도체성을 가지고 있을 뿐만이 아니라 직경이 최소 1nm 수준으로 종횡비 및 비표면적이 매우 큰 특성을 가지고 있다. CNT는 투명전극, 유연성 디스플레이, 전자종이 분야 등 투명 전극 응용 분야에서 ITO 대체 신소재로 각광을 받고 있다. 본 발표에서는 SWCNT 전도막의 특성을 향상시키기 위해 PET 기판에 다양한 전처리 방법을 적용하여 SWCNT의 부착력 및 접착력, 투명전극의 면저항, 투과도 및 균일도 향상을 통해 SWCNT 투명전극 특성향상 연구를 진행했다. 접촉각과 표면에너지 제어를 통한 박막특성과의 상관관계 분석, 전처리 방법에 따른 표면에너지 및 제타포텐셜 변화와 박막특성과의 관계를 규명, Roughness 조절을 통한 기판의 면저항과 투과도 향상, 플라즈마 및 polymer 처리를 통해 물리적, 화학적 기판 전처리에 따른 SWCNT 투명전극 특성 향상을 목적으로 실험을 진행했다. 플라즈마 처리 후 polymer 처리된 박막에서는 친,소수 작용기 양의 변화에 따른 상관관계를 보이지 않았지만, 플리즈마 처리 후 친,소수 작용기 양과 Roughness 변화정도에 대해서는 면저항과 투과도의 변화를 보였다.
투명전극이란 전기 전도도를 갖는 동시에 가시광선 영역에서 빛을 투과하는 성질을 가지는 소재이다. 일반적으로 가시광선 영역(380nm~780nm)에서 80%이상의 광 투과도를 가지며, 비저항이 $10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$ 이하, optical band gap 이 3.3 eV 이상인 물질을 TCO(Transparent Conducting oxide)라고 한다. 현재까지 국내의 TCO 관련 연구는 터치패널, 디스플레이, 태양전지 등 광전자분야에서 가장 널리 사용되고 있는 ITO(Sn:In2O3)에 치중되어 있으며, 관련 연구도 거의 디스플레이 맞춤형 연구개발이 주류를 이루어왔다. ITO가 전기전도성이 우수하고 동시에 가시광선 영역에서의 투과율도 80%이상으로 전기적, 광학적 특성이 우수하다는 장점을 가지고 있으나, In의 희소성으로 인한 고가격, 유독성, 접착력 문제 때문에 이를 대체하기 위해 제조원가가 ITO에 비하여 월등히 저렴하고 내화학성과 내마모성이 우수하면서도, 가시광선 영역에서의 광투과율이 80%이상으로 좋다는 $SnO_2$에 관한 연구가 활발히 진행되어 왔다. 적절한 dopant를 첨가하여 $SnO_2$자체의 높은 광학적 투과도를 유지하면서 전기전도성을 더 높일수 있고, 투명전극이 가져야 할 고온 안정성을 가지고 있으며 비독성이고 수소 플라즈마에 대한 내성이 더 클 뿐만 아니라 저온에서 성장이 가능하다. $SnO_2$의 전기 전도도를 높이기 위한 Al, In, Ga, B와 같은 3족 원소가 $SnO_2$의 n형 dopant로 널리 사용되고 있다. 그 중 Al은 반응성이 커서 박막 증착 중에 산화되기 쉬운 반면, 전기적 특성 및 광학적 특성의 향상을 이룰 수 있다. 본 연구에서는 Rf Sputtering법을 사용하여 quartz기판 위에 다층박막 형태의 투명전도막을 제작한 후, 열처리를 수행, 이에 의한 다층박막 내 계면간 상호확산 현상을 이용하여 투명 전도막의 특성변화를 관찰하였다. 박막의 구조적 특성은 XRD장비를 사용하여 분석하였으며, 전기적, 광학적 특성은 각각 표면저항기, 홀 측정 장비, 그리고 UV-VIS-NI를 사용하여 확인하였다.
최근 ZnO는 무독성, 저가격, 수소 플라즈마에 대한 내구성 및 열적 안정성 등의 활발히 연구되고 있으며, III족 원소(Al, Ga, In) 불순물을 도핑하여 전기적 성질의 열적 불안정성을 해결하고 전기적 성질을 향상 시키고 또한 밴드갭 에너지가 3.3 eV 이상으로 증가하여 가시광선 영역에서 광투과율이 높은 투명도 전성 재료를 제공할 수 있다. 본 연구에서는 RF Magnetron Sputtering을 이용하여 내열성과 광학적 측면에서 우수한 성능을 가지는 PES 기판에 표면 에너지를 높이고 치밀한 구조의 박막을 증착하기 위해서 $O_2$ 플라즈마 처리를 하여 ZnO계 투명 전도막을 제작함으로써 투명전극에서 요구하는 $10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$ 이하의 낮은 비저항과 80% 이상의 광투과율을 가지는 방안에 대하여 연구하였다. PES 기판 위에 고밀도 $O_2$ 플라즈마를 이용하여 전 처리를 실시한 후 4인치의 Al-doped ZnO(ZnO 98 wt% : $Al_2O_3$ 2 wt%), AZO의 타겟을 이용하여 상온에서 RF Magnetron Sputtering 법으로 AZO 박막을 증착하였다. PES 기판상의 AZO 박막 두께가(100~400nm) 증가함에 따라 캐리어 농도와 홀 이동도가 점차 증가하는 경향을 보였다. 이는 박막 두께가 증가할수록 면저항과 비저항은 감소하며 결정립 크기가 커지고 결정입계에서 산란이 줄어들기 때문에 전기적 특성이 개선된 것으로 판단된다. 고밀도 $O_2$ 플라즈마 표면처리 시간이 증가함에 따라 플라스틱 기판의 결합에너지와 부착력이 증가하여 AZO 박막의 결정립 크기를 증가시키며, 접촉각은 감소하였다. 또한 급속열처리 온도가 증가함에 따라 전기적 특성과 광학적 특성이 향상됨을 확인할 수 있었다. 제작된 AZO 박막은 급속열처리 시간 10분에서 온도 $200^{\circ}C$일 때, 캐리어 농도 $2.32{\times}10^{21}cm^{-3}$, 홀 이동도 $4.3cm^{-2}/V$로 가장 높은 것을 확인할 수 있었고, 가장 낮은 비저항 $1.07{\times}10^{-3}{\Omega}{\cdot}cm$과 가시광 영역(300 nm ~ 1100 nm)에서의 AZO 박막의 광 투과율은 약 86%를 얻을 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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