차세대 디스플레이용 전극 재료는 투명하면서도 낮은 저항값을 가져야 하는 투명 전극 재료로 금속, 금속산화물, 전도성 고분자, 탄소재료 등을 들 수 있다. 금속재료는 전도도는 우수하지만, 낮은 투과도로 투명전극 재료로 적절하지 않고, 대표적인 금속산화물 재료인 indium tin oxide (ITO)의 경우, 우수한 투과성과 낮은 면저항을 기반으로 차세대 디스플레이용 전극으로 현재 사용되고 있다. 하지만 ITO 박막은 휘거나 접을 때 기계적 안정성이 취약한 문제점을 나타내고 있다. 이러한 문제점을 극복하기 위해 전도성과 탄성계수가 높고, 저온에서 대면적 공정이 가능한 CNT을 투명 박막 전극 연구가 활발히 진행되고 있다. 하지만 투명전극 제조시, 탄소 나노튜브 간의 van der waals 인력에 의한 응집 현상으로 인한 분산의 불안정성과 분산제 사용으로 인하여 탄소 나노튜브 박막전극의 전기적, 광학적 특성이 저하를 야기한다. 이에 본 실험에서는 아크 방전 공정으로 합성한 SWCNT 분산액을 사용하여 spray coating 방법으로 glass 위에 박막을 형성하였다. SWCNT 투명 박막 전극 위에 DC sputtering을 이용하여 얇은Ni를 도포한 후, $450{\sim}500^{\circ}C$, ethylene gas 분위기의 thermal CVD방법으로 Carbon NanoFibers (CNFs)를 생성시킴과 동시에 분산제를 burning out하였다. CNF 성장 전후의 투명 박막의 전기적 특성은 four point probe를 이용하여 면저항과 UV-vis 장비를 이용하여 가시광선 영역에서의 광학적 투과도를 측정 비교하였다.
디스플레이는 유리 기판이나 폴리머 기판에 진공장비를 통한 투명전극(TCO)를 증착시키고, 그 위에 발광체와 유전체를 쌓는 방식으로 공정을 진행한다. 특히 투명전극(TCO)의 경우 진공장비를 이용하여 증착을 진행하는데, 이러한 생산 공정은 고가의 생산 장비 및 재료와 공정의 복잡화에 따른 생산단가 상승등으로 인한 경쟁력 저하 문제가 야기되고 있다. 본 연구에서는 투명전극(TCO)의 주재료인 인듐 주석 산화물(ITO)를 배제하고, 아연 산화물(ZnO)에 알루미늄을 도핑한 투명전극을 습식방식으로 형성하는 기술에 관한 것이다. Sol-gel법을 이용한 용액 제조와 ZnO에 Al을 도핑하여, 후 열처리하여 유리 기판에 $1{\mu}m$두께를 갖는 투명전극 기판을 제작하였다. 각 공정에 있어서 조성변화가 투명전극 층에 미치는 영향에 대해서 조사 하였다. 이와 같은 제조 공정에는 Sol-gel 용액 제조, 박막형성에 이은 후처리로 이루어지는 단순공정이 적용되어, 기존 투명전도 산화막 공정에 대비하여 단순 공정으로 이뤄지며, 진공 설비를 배제함으로써 기존공정 대비 경쟁력을 갖게 된다.
유연성 투명 전도막은 현대 전자산업의 발전에 있어 필수적인 부품소재로서, 가시광선의 투과율이 80% 이상이고 면저항이 $100{\Omega}/sq.$ 전후이며 휘거나 접히고 나아가 두루마리의 형태로도 응용이 가능한 소재를 일컫는다. 이러한 유연성 투명 전도막은 차세대 정보디스플레이 산업 및 유비쿼터스 사회의 중심이 되는 유연성 디스플레이, 터치패널, 발광다이오드, 태양전지 등 매우 다양한 분야에 응용이 기대된다. 이러한 이유로 고 신뢰성 유연성 투명 전도막 개발기술은 차세대 산업에 있어서의 핵심기술로 인식되고 있다. 현재로서는 인듐 주석 산화물(indium tin oxide; ITO) 및 전도성 유기고분자를 사용하여 투명 전도막을 제조하고 있으나, ITO 박막의 경우 인듐 자원의 고갈로 인한 가격상승 및 기판과의 낮은 접착력, 열팽창계수의 차이로 인한 공정상의 문제, 산화물 특유의 취성으로 인한 유연소자로서의 내구성 저하 등의 문제가 제기되고 있다. 전도성 유기고분자의 경우는 낮은 전기전도도와 기계적강도, 유기용매 처리 등의 문제점이 지적되고 있다. 따라서 높은 전기전도도와 투광도 뿐만 아니라 유연성을 지니는 재료의 개발이 요구되고 있는 실정이다. 최근 이러한 재료로서 그래핀(graphene)과 탄소나노튜브(carbon nanotube; CNT)를 중심으로 하는 탄소나노재료가 주목받고 있으며 많은 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 열화학기상증착법(thermal vapor deposition; TCVD)으로 합성된 그래핀 및 CNT를 이용하여 탄소나노재료 복합체 기반의 유연성 투명 전도막을 제작하고 그 특성을 평가하였다. 그래핀과 CNT합성을 위한 기판으로는 각각 300 nm 두께의 니켈과 1 nm 철이 증착된 실리콘 웨이퍼를 이용하였으며, 원료가스로는 메탄(CH4)과 아세틸렌(C2H2)등의 탄화수소가스를 이용하였다. 그래핀의 경우 원료가스의 유량, 합성온도, 냉각속도를 변경하여 대면적으로 두께균일도가 높은 그래핀을 합성하였으며, CNT의 경우 합성시간을 변수로 길이 제어합성을 도모하였다. 합성된 그래핀은 식각공정을, CNT는 스프레이 증착공정을 통해 고분자 기판(polyethylene terephthalate; PET) 위에 순차적으로 전사 및 증착하여 탄소나노재료 복합체 기반의 유연성 투명 전도막을 제작하였다. 제작된 탄소나노재료 복합체 기반의 유연성 투명 전도막은 물리적 과부하를 받았을 때 발생할 수 있는 유연성 투명 전도막의 구조적결함에 기인하는 전도성 저하를 보상하는 특징이 있어, 그래핀과 탄소나노튜브 각각으로 제조된 유연성 투명 전도막보다 물리적인 하중이 반복적으로 인가되었을 때 내구성이 향상되는 효과가 있다. 40% 스트레인을 반복적으로 인가하였을 때 그래핀 투명 전도막은 20 사이클 이후에 면저항이 $1-2{\Omega}/sq.$에서 $15{\Omega}/sq.$ 이상으로 급증한 반면 그래핀-CNT 복합체 투명 전도막은 30사이클까지 $1-2{\Omega}/sq.$ 정도의 면저항을 유지하였다.
본 연구에서는 저저항/고투과 플렉시블 투명 전극 개발을 위해 금속 그리드가 적용된 투명 전극을 개발하였다. Lift off 공정을 도입하여 플렉시블 PET 기판 위에 Ag grid를 성막하고 이후 연속 공정이 가능한 Roll-to-Roll sputtering system을 이용하여 최적화된 ITO(40nm)/Ag(12nm)/ITO(40nm) 다층 투명 전극을 성막하였다. 제작된 플렉시블 투명 전극의 전기적, 광학적, 구조적 특성 및 기계적/전기적 안정성 평가를 위해 four-point probe measurement, Hall effect measurement, UV/Vis spectrometer, scanning electron microscopy 및 bending tester를 이용하여 각각의 특성을 분석하였다. Ag grid가 적용된 ITO/Ag/ITO 투명 전극에서 Ag의 배선 간격이 0.75 mm일 때 0.18 ohm/sq. 의 낮은 면 저항과 가시광선 영역에서 80% 이상의 높은 투과율을 나타내었으며, 이러한 저저항 및 고투과율 특성으로 인해 최적화된 배선 간격 0.75 mm에서 $538.11{\times}10^{-3}\;ohm^{-1}$의 매우 높은 figure of merit ($T^{10}/R_{sh}$) 값을 확보할 수 있었다. 기계적 응력에 따른 전기적 안정성 특성 분석 결과 5,000회 이상의 bending cycle 에서도 초기 저항 값과 유사한 전기적 특성을 나타냄으로써 Ag grid가 적용된 ITO/Ag/ITO 플렉시블 투명 전극의 기계적 응력에 따른 전기적 안정성을 확인할 수 있었다. Ag grid가 적용된 ITO/Ag/ITO 투명 전극의 투명 안테나 적용 가능성을 타진하기 위해 low band 및 high band 영역에서의 안테나 효율을 측정하였으며, 모든 영역에서 상용화된 copper 안테나와 유사한 효율을 나타내었다. Ag grid를 이용한 플렉시블 투명 전극의 저저항/고투과율 특성은 플렉시블 광전소자의 투명 안테나로의 적용 가능성을 나타낸다.
본 연구에서는 Zinc Tin Oxide (ZTO)/Ag/ZTO 다층 투명 전극을 제작하고 이를 비정질 ZTO (a-ZTO) 채널을 기반으로 한 TFT에 적용하여 투명 TFT의 전기적 특성을 확인하였다. 15${\times}$15 mm 크기의 ITO (gate)/Glass 기판상에 ALD법으로 투명 $Al_2O_3$절연층을 형성하고, RF sputtering법으로 50nm 두께의 a-ZTO 채널층을 형성하였다. 열처리를 위하여 Hot plate를 이용해 대기 중에서 $300^{\circ}C$의 온도로 20분간 열처리하여 채널 특성을 최적화 하였다. 이후 투명 Source/Drain으로 ZTO/Ag/ZTO 다층 투명 전극을 DC/RF sputtering법으로 패터닝하여 투명 TFT를 완성하였고, 평가를 위해 금속 (Mo)을 Source/Drain으로 사용한 TFT를 제작하여 그 성능을 비교하였다. ZTO/Ag/ZTO 다층 투명 전극은 Ag의 삽입으로 인하여 3.96ohm/square의 매우 낮은 면저항과 $3.24{\times}10-5ohm-cm$의 비저항을 나타내었으며, Antireflection 효과에 의해 가시광선 영역 (400~600 nm)에서 86.29%의 투과율을 나타내었다. ZTO/Ag/ZTO 다층 투명 전극 기반 투명 TFT는 $6.80cm^2/V-s$의 이동도와 $8.2{\times}10^6$의 $I_{ON}/I_{OFF}$비를 나타내어 금속 Source/Drain 전극에 준하는 특성을 나타내었다. 뿐만 아니라 전체 소자의 투과도 또한 ~73.26% 수준을 나타내어 투명 TFT용 Source/Drain 전극으로서 ZTO/Ag/ZTO 다층 투명 전극의 가능성을 확인하였다.
비휘발성 저항 메모리소자인 resistance random access memory (ReRAM)는 간단한 소자구조와 빠른 동작특성을 나타내며 고집적화에 유리하기 때문에 차세대 메모리소자로써 각광받고 있다. 현재, 이성분계 산화물, 페로브스카이트 산화물, 고체 전해질 물질, 유기재료 등을 응용한 저항 메모리소자에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 중 ZnO를 기반으로 하는 amorphous InGaZnO (a-IGZO) 박막은 active layer 로써 박막트랜지스터 적용 시 우수한 전기적 특성을 나타내며, 빠른 동작특성과 높은 저항 변화율을 보이기 때문에 ReRAM 에 응용 가능한 재료로써 기대되고 있다. 또한 가시광선 영역에서 광학적으로 투명한 특성을 보이기 때문에 투명소자로서도 응용이 기대되고 있다. 본 연구에서는 indium tin oxide (ITO) 투명 전극을 적용한 ITO/a-IGZO/ITO 구조의 투명 소자를 제작하여 저항 메모리 특성을 평가하였다. Radio frequency (RF) sputter를 이용하여 IGZO 박막을 합성하고, ITO 전극을 증착하여 투명 저항 메모리소자를 구현하였고, resistive switching 효과를 관찰하였다. 또한, 열처리를 통해 a-IGZO 박막 내의 Oxygen vacancy와 같은 결함의 정도에 따른 on/off 저항의 변화를 관찰할 수 있었다. 제작된 저항 메모리소자는 unipolar resistive switching 특성을 보였으며, 높은 on/off 저항의 차이를 유지하였다. Scanning electron microscope (SEM)을 통해 합성된 박막의 형태를 평가하였고, X-ray diffraction (XRD) 및 transmission electron microscopy (TEM)을 통해 결정성을 평가하였다. 제작된 소자의 전기적 특성은 HP-4145 를 이용하여 측정하고 비교 분석하였다.
전기변색(electrochromism)은 전기화학적 산화, 환원 과정을 통해 가역적인 광학특성의 변화를 갖는 현상을 말하며, 이를 이용한 전기변색소자(electrochromic device)는 전력 소모가 적고 변색효율이 크다는 장점으로 인해 smart window, display, mirror 등에 응용될 수 있다. 전기변색소자는 구조상 투명 기판, 투명 전도체, 환원 착색 물질 (cathodic coloration material), 산화 착색 물질(anodic coloration material), 그리고 투명 이온 전도체로 구성된다. 일반적으로 투명 기판으로는 열적 안정성이 좋은 유리기판을 사용하여 window에 응용할 수 있는 장점이 있는 반면 다양한 형태를 갖는 소자를 제작하기에는 그 한계가 있다.
The purpose of this study is to develop advaced furture type of concrete which utilizes transpart plastic types of fiber replacing previously used high price optical fiber and porous type of steel mold to induce its mass production. New type of concrete solved problems of construction and economy can make it easily their application to construction market.
나노 임프린트 리소그래피 기술은 마스터 몰드 표면의 나노 패턴을 물리적인 가열, 가압 공정을 통해 기판 위의 고분자 층으로 전사시키는 기술이다. 이 기술은 기존의 노광 기술과는 다르게 직접적인 접촉을 통해 패턴을 형성하기 때문에 기능성 물질의 직접 패턴 형성이 가능한 기술이다. 투명 전극 재료는 다양한 분야으로의 응용이 가능하기 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. ITO는 높은 투과율과 전도성 때문에 대표적인 투명 전극 물질로 사용되고 있다. 본 연구에서는 ITO nano particle solution을 이용하여 thermal 임프린팅 공정을 진행해 ITO nano pattern을 형성하는 연구를 진행하였고 이와 같은 기술을 이용하여 glass와 LED 기판에 ITO nano pillar pattern을 제작하였고 이를 주사 전자 현미경과 UV/vis를 이용하여 형성된 나노 ITO 나노 패턴의 구조와 광학적 특성을 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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