디스플레이는 유리 기판이나 폴리머 기판에 진공장비를 통한 투명전극(TCO)를 증착시키고, 그 위에 발광체와 유전체를 쌓는 방식으로 공정을 진행한다. 특히 투명전극(TCO)의 경우 진공장비를 이용하여 증착을 진행하는데, 이러한 생산 공정은 고가의 생산 장비 및 재료와 공정의 복잡화에 따른 생산단가 상승등으로 인한 경쟁력 저하 문제가 야기되고 있다. 본 연구에서는 투명전극(TCO)의 주재료인 인듐 주석 산화물(ITO)를 배제하고, 아연 산화물(ZnO)에 알루미늄을 도핑한 투명전극을 습식방식으로 형성하는 기술에 관한 것이다. Sol-gel법을 이용한 용액 제조와 ZnO에 Al을 도핑하여, 후 열처리하여 유리 기판에 $1{\mu}m$두께를 갖는 투명전극 기판을 제작하였다. 각 공정에 있어서 조성변화가 투명전극 층에 미치는 영향에 대해서 조사 하였다. 이와 같은 제조 공정에는 Sol-gel 용액 제조, 박막형성에 이은 후처리로 이루어지는 단순공정이 적용되어, 기존 투명전도 산화막 공정에 대비하여 단순 공정으로 이뤄지며, 진공 설비를 배제함으로써 기존공정 대비 경쟁력을 갖게 된다.
투명히터는 자동차유리 및 헤드램프의 성에 제거, 건축의 단열 및 난방, 의료용, 군사용 등 다양하게 사용되어지고 있으며, 더 나아가 플렉서블하고 웨어러블한 투명히터가 연구되고 있다. 투명히터에 사용되고 있는 대표적 투명전극인 Indium Tin Oxide (ITO)는 높은 투과도와 낮은 면저항을 가지지만 유연성이 좋지 않아 유연한 투명히터에 적용하기에는 어려움이 있다. 이를 해결하기 위해서 ITO를 대체할 수 있는 CNT, Graphene, AgNW, 전도성 고분자 등의 투명전극에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 CNT, Grapene, 전도성 고분자는 여전히 전기적 특성이 좋지 못하기 때문에 차세대 투명전극으로 사용되기는 어려움이 있다. 반면에 AgNW는 용액공정으로 제조 단가가 비교적 저렴하며, 높은 전기전도 특성을 가지는 투명전극이다. AgNW는 나노와이어가 네트워크를 형성하고 있어 높은 전도성과 광 투과도를 가지지만 $200^{\circ}C$ 이상의 온도에서 손상된다. 이를 해결하기 위해 AgNW전극에 금속 산화막을 형성하여 내열성을 향상시키고자 하였다. 그러나 기존의 Reactive Sputter 방식으로 금속 산화막을 형성하게 되면 산소 분위기에서 AgNW가 산화되기 때문에 본 연구에서는 AgNW위에 금속 박막을 증착하고 Ion Beam 처리를 통해서 금속 산화막을 형성하여 AgNW 전극과 유사한 투과도와 저항을 가지면서 $300^{\circ}C$ 까지 열적 안정성을 확보하여 내열성을 향상시켰다. 유연한 PES기판 위에 스핀 코팅 방법으로 AgNW를 코팅하였고, Magnetron Sputter로 금속 박막을 형성한 후 Ion Beam 처리를 통해 금속 산화막을 형성하였다. 이를 적용하여 투명히터를 제작한 결과 유연 기판상 투명히터로 활용이 가능함을 확인하였다.
대면적 태양전지와 디스플레이용 투명전극으로 지금까지는 투명전도성산화물(TCO: Transparent Conductive Oxide)이 일반적으로 사용되어 왔지만, 성능이 향상된 새로운 소자가 등장함에 따라 현재보다 우수한 광학 특성을 가지면서 낮은 전기저항을 갖는 새로운 투명전극을 개발하기 위한 관심이 집중되고 있다. 다양한 종류의 차세대 투명전극 기술 중 현재 응용 가능성이 가장 높은 투명합성전극(TCE: Transparent Composite Electrode, TCO/금속/TCO 구조) 기술은 단일 층 TCO를 사용하는 것보다 우수한 전기 광학적 특성을 보여주고, 더구나 플라스틱 기판 위에 저온에서도 공정이 가능하기 때문에 새로운 투명전극 기술로 부상하게 되었다. 본고에서는 투명합성전극 기술에 대해 소재의 선택, 전기 광학적 특성, 기계적 열적 습도 안정성과 소자 응용 관련 주요 현황에 대해 살펴보고자 한다.
OLED의 낮은 외부 광자 효율 문제를 해결하기 위해서는 발광층은 물론 전극 재료에 대한 연구가 함께 진행되어야 한다. 최근 플렉서블 디스플레이(Flexible Display) 분야에서 투명전극(Transparent Electrode)은 큰 주목을 받고 있다. 기존 전자소자의 투명전극으로는 인듐산화물(ITO, Indium Tin Oxide)이 널리 사용되어 왔으나, ITO의 주원료인 인듐(Indium)은 희소성으로 인해 앞으로 30년 후에 고갈될 것으로 예상되어 ITO를 대체할만한 투명전극 재료가 필요하게 되었다. 인듐이 포함되지 않은(Indium-free) 투명전극을 개발하려는 많은 연구들이 진행 중인데, 본 연구에서는 PEN(Polyethylene Naphthalate) 유연기판 상에 그래핀(Graphene)을 투명전극으로 구현하여 OLED의 효율을 높이는데 이용하고자 하였다. 화학 기상 증착(CVD, Chemical Vapor Deposition) 방법을 이용하여 Cu 호일 위에 그래핀을 성장시킨 후 PEN 유연기판에 전사하여 그래핀 투명전극을 구현하면서 그래핀 성장층을 단층 또는 다층으로 구분하여 성장시켜 각각의 투명전극을 구현해보았다. 유연기판 상의 그래핀의 상태를 확인하기 위해 라만 분광(Raman Spectroscopy) 분석을 이용하여 그래핀 고유의 라만 꼭지점(Raman peak)인 G 꼭지점(G peak: 1580 cm-1), 2D 꼭지점(2D peak: ~2700 cm-1)을 확인하였는데 그래핀 전사 상태가 양호하여 D 꼭지점(D peak: ~1360 cm-1)은 나타나지 않았다. 원자힘 현미경(AFM, Atomic Force Microscope) 분석을 통해 다층 및 단층 그래핀 표면의 거칠기(Roughness) 및 두께(Thickness)를 각각 확인할 수 있었고 자외선-가시광선 분광법(UV-Visible Spectroscopy) 분석으로 그래핀 투명전극과 유연기판의 투과도(Transmittance)를 분석하였으며, 단층 그래핀 투과도가 90%수준의 높은 값이 나타나 ITO보다 개선됨을 확인하였다. 그래핀 면저항은 TLM(Transmission Line Measurement)법을 통해 측정하였는데, 단층 그래핀의 경우 $800{\Omega}/{\square}$ 내외 수준임을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 근자외선 영역에서 높은 투과도와 우수한 전기적 특성을 가지는 그래핀 투명 전도성 전극 구조를 제안하고, 나아가 가시영역에서 ITO를 대체할 수 있는 투명 전도성 전극 물질을 개발함으로써 발광다이오드의 광효율을 높일 수 있는 투명 전도성 전극을 구현하였다.
본 연구에서는 유연 유기태양전지용 플렉시블 InZnSnO (IZTO)/PEDOT:PSS 투명전극을 제작하고 그 특성을 연구하였다. 이를 위해 선형 대향 타겟 스퍼터(Linear Facing Target Sputtering: LFTS) 시스템을 이용하여 그라비아 프린팅된 PEDOT:PSS/PET 매우 얇은 IZTO 투명전극을 성막하였다. 일반적으로 PEDOT:PSS 전극은 수분/산소에 약하지만 매우 얇은 IZTO passivation 층을 코팅함으로써 PEDOT:PSS의 안정성을 향상시키는 동시에 전기적 특성을 향상시킬 수 있다. 이러한 PEDOT:PSS 기반 하이브리드 투명 전극을 제작하기 위해 IZTO 두께를 5 nm에서 40 nm 까지 조절하여 IZTO/PEDOT:PSS 다층 투명전극을 제작하였으며, 이때 IZTO 두께 변수에 따라 제작된 하이브리드 IZTO/PEDOT:PSS 투명전극의 전기적, 광학적 특성을 분석하였다. 최적화된 20 nm의 IZTO의 두께에서 IZTO/PEDOT:PSS 하이브리드 투명전극은 PEDOT:PSS 단일층으로 제작된 플렉서블 투명전극과 동일한 우수한 유연성을 가짐과 동시에 PEDOT:PSS 단일층보다 현저히 낮은 면저항 값(353.6 ohm/sq.)과 높은 광투과율(83.09%)을 나타내었다. 최적화된 IZTO/PEDOT:PSS 투명전극으로부터 제작된 플렉서블 유기태양전지는 IZTO의 passivation 특성으로 인해 PEDOT:PSS 단일막을 이용하여 제작된 플렉시블 투명전극보다 우수한 소자효율을(FF: 59.04%, Voc: 0.588 V, Jsc: 7.554 mA/cm2, PCE: 2.622%) 나타내었다. 이러한 결과들은 LFTS 공법으로 PEDOT:PSS위에 성막된 IZTO passivation 층이 PEDOT:PSS의 특성을 향상시킬 뿐만 아니라, PEDOT:PSS의 안정성도 향상시킬 수 있기 때문에 기존 PEDOT:PSS 기반 투명 전극의 문제점을 해결할 수 있는 해결책으로 적용이 가능하다.
실크는 천연고분자 단백질로 생체친화적이며, 최근 조직공학 연구가 활성화 되면서 각광받는 생체재료이다. 하지만 실크 단독으로 실크막을 제작하였을 때, 얇은 막은 투명도가 있지만 두께가 두꺼워지게 되면 실크막은 매우 불투명한 막으로 바뀌게 된다. 인체조직에서 사용되는 막중 각막이나 뇌경막 등 투명도가 반드시 필요한 생체막에 실크막을 이용하기 위해서는 실크막의 투명도가 반드시 요구된다. 따라서, 본 연구에서는 실크 피브로인 수용액에 다양한 무기염류와 고분자물질을 혼합하여 혼합 실크막을 제작하고 그 투명도를 분석하였다. 제작된 혼합 실크막은 혼합된 물질에 따라 투명도가 매우 달랐다. 무기 염류가 혼합된 실크막의 경우 고분자물질과 혼합된 실크막에 비해 더 투명도가 높았으며, 특히 염화칼슘이 혼합된 실크막의 투명도는 매우 투명하였다. 따라서, 각막 등 완벽한 투명도를 요구하는 생체막으로 실크막을 사용할 수 있는 가능성을 확인할 수 있었다. 향후 혼합 실크막의 물리적 특성 규명을 통해 좀 더 물성이 개선된다면, 투명한 실크막이 다양한 용도로 이용될 수 있을 것으로 기대된다.
투명 LED 디스플레이는 정보제공 서비스 및 경관연출 등을 통하여 도시민에게 다양한 볼거리를 제공하고 있으며 다양한 분야에서 수요가 증가하고 있다. 지금까지 투명전극 소재로서 ITO가 가장 많은 비중을 차지하며 사용되어 온 것은 사실이나, 경제성, 제한적 성능 등 한계로 인하여 새로운 소재를 활용한 연구와 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있다. 그 중 메탈메쉬는 ITO를 대체한 물질의 85%를 차지하는 신소재로서 저비용 고전도도를 갖고 있어 그 활용도가 높으며, 메탈메쉬를 활용한 투명 LED 디스플레이는 기존 ITO 투명 디스플레이보다 유지보수가 용이하고, 자원절약뿐만 아니라 경제적이다. 따라서 본 연구는 투명 LED 디스플레이 기술의 경제적인 활용 및 시장 확대가 가능할 수 있도록 메탈메쉬를 활용한 LED 투명 디스플레이 Prototype을 제안하는데 목적이 있다. 이에 메탈메쉬를 활용한 투명 LED 디스플레이 개발 방법을 제시하고 이를 기반으로 Prototype을 제작하였으며, ITO와 메탈 메쉬의 특성비교 실험을 통해 투명 LED 디스플레이 개발에 있어 투명전극소재로 메탈메쉬의 활용 가능성을 제시하였다.
본 연구에서는 Slot die coating 공법으로 코팅된 Poly (3-4 ethylenedioxythiophene): Poly (styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) 박막과 비정질 ITO 박막의 전기적, 광학적, 기계적 특성을 비교 평가하여 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 박막의 유기태양전지의 전극으로서의 적용가능성을 확인하였다. 상업용 PEDOT:PSS 박막은 보통 280 Ohm/sq.의 면저항과 가시광 영역에서 약 80%의 광투과도를 나타내며, 비정질 ITO 박막과 유사한 전기적, 광학적 특성을 나타내었다. Slot die coating 공법을 통해 제작된 PEDOT:PSS 투명 전극과 비정질 ITO 투명 전극의 기판 휘어짐에 따른 전기적 안정성을 비교 평가하기 위해 25 mm에서 1 mm까지 radius 변화에 따른 저항의 변화를 측정하였다. 그 결과, 비정질 ITO 투명 전극 대비 PEDOT:PSS 투명 전극이 더 우수한 전기적 안정성을 나타냄을 확인하였다. 또한, 다양한 Bending test (Inner/Outer bending, Rolling, Stretching, Twisting) 를 통해 비정질 ITO 투명 전극 보다 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 전극의 우수한 기계적 특성을 확인하였다. 이를 바탕으로 Flexible 유기태양전지에의 적용 가능성을 알아보기 위해 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 전극과 비정질 ITO 투명 전극을 유기태양전지의 anode 층에 적용하여 각각 제작하고 그 특성을 평가하였다. 비정질 ITO 투명 박막을 적용한 유기태양전지 대비 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 박막으로 제작한 유기태양전지에서 더 높은 효율이 나타났으며, 이로써 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 전극의 Flexible 유기태양전지로써의 적용 가능성을 확인하였다.
1) 시판(市販) 식용대두유(食用大豆油)를 아크릴수지제(樹脂製) 용기(容器)($28{\times}16{\times}2.5cm$)에 넣어 무색(無色), 적색(赤色), 녹색(綠色) 투명(透明)셀로팬 그리고 자외선흡수제(紫外線吸收劑) 피리딘, 벤조페논, p-아미노벤졸산(酸) 등의 접착제(接着劑) Cemedine C용액(溶液)(10%, 중량비(重量比))을 도포건조(塗布乾燥)시킨 무색투명(無色透明)셀로팬으로 덮고 매일(每日) 일정시간(一定時間)(4.5시간(時間)) 직사일사광선(直射日射光線) 조사(照射)시켜 각종(各種)셀로팬필름의 산화억제효과(酸化抑制效果)를 무색투명(無色透明)셀로팬의 경우를 Control로 하여 비교검토하고, 또한 각시료(各試料)의 산화속도(酸化速度)와 각종(各種) 셀로팬필름의 광선투과율(光線透過率)과의 관계(關係)도 검토하였다. 2) 적색(赤色) 및 녹색(緣色)의 투명(透明)셀로팬은 현저한 산화억제효과(酸化抑制效果)를 보였으며, 양자중(兩者中)에서는 적색투명(赤色透明)셀로팬이 녹색투명(綠色透明)셀로팬에 비해 약간 더 강한 산화억제효과(酸化抑制效果)를 나타냈다. 이는 적색투명(赤色透明)셀로팬이 녹색투명(綠色透明)셀로팬에 비해 단파장영역(短波長領域)의 광선투과율(光線透過率)이 적었기 때문인 것으로 생각된다. 3) 자외선흡수제(紫外線吸收劑)를 도포(塗布)할때 사용한 접착제(接着劑) Cemedine C자체도 상당한 산화억제효과(酸化抑制效果)를 보였었다. 이는 접착제(接着劑)에 의한 얇은 피막형성(被膜形成)으로 control의 무색투명(無色透明)셀로팬보다 각파장(各波長)에서의 광선투과율(光線透過率)이 적었기 때문인 것으로 생각된다. 피리딘, 벤조페논, p-아미노벤졸산(酸)의 Cemedine 용액(溶液)을 처리(處理)한 투명(透明)셀로펜은 무색투명(無色透明)셀로팬에 비하여 적은 광선투과율(光線透過率)을 보였다. 그러 나 피리딘, 벤조페논처리(處理) 투명(透明)셀로팬은 실험초기(實驗初期)에는 무색투명(無色透明)셀로팬과 비교할때 산화억제효과(酸化抑制效果)가 어느정도 인정(認定)되었으나 실험기간(實驗期間)이 각(各) 10일(日), 4일(日)을 경과하면 그 산화억제(酸化抑制) 작용(作用)은 급속(急速)히 상실(喪失)되었다. p-아미노벤졸산처리(酸處理) 투명(透明)셀로팬은 전실험기간(全實驗期間)을 통하여 무색투명(無色透明)셀로팬에 비할 때 현저한 산화억제효과(酸化抑制效果)를 보였다. 4) 결론적(結論的)으로 식용대두유(食用大豆油)의 직사일사광선(直射日射光線)에 의해서 촉진(促進)되는 자동산화(自動酸化)에 대한 이상의 각종(各種) 셀로팬필름의 산화억제효과(酸化抑制效果)의 크기는 다음의 순서였었다. 적색투명(赤色透明) 셀로팬>녹색투명(綠色透明)셀로팬>p-아미노벤졸산처리(酸處理) 투명(透明)셀로팬>Cemedine C단독처리(單獨處理) 투명(透明)셀로팬>무색투명(無色透明)셀로팬>피리딘처리(處理) 투명(透明)셀로팬>벤조페논처리(處理) 투명(透明)셀로팬.
본 연구에서는 brush painting공법을 이용하여 인쇄형 유기태양전지에 적용이 가능한 ITO nanoparticle/Ag nanowire/ITO nanoparticle (Nano IAI) 다층 하이브리드 투명 전극의 전기적, 광학적, 구조적 특성을 연구하였다. 평균 25 nm 사이즈의 ITO 나노 입자로 구성된 ITO 나노 잉크와 직경 20~25 nm의 Ag nanowire 잉크를 기반으로 Brush painting 기술을 적용해 상온, 상압에서 낮은 면저항과 높은 투과도를 가지는 Nano IAI 하이브리드 투명 전극을 제작하였다. Nano IAI 투명 전극 제작 시 일정한 두께에서 Ag nanowire 코팅을 위한 brush painting 횟수를 변수로 하여 최적화 공정을 진행하였으며, Ag nanowire가 2번 brush painting 된 Nano IAI 다층 하이브리드 투명전극은 $3.4{\times}10^{-3}$ ohm-cm의 비저항과 52.33 ohm/square의 낮은 면저항을 나타내었다. 이를 통해 효과적으로Ag nanowire를 ITO nanoparticle 사이에 삽입할 경우, 고온의 열처리 공정을 통하지 않고 낮은 면저항을 가지는 인쇄형 투명 전극을 구현할 수 있음을 확인할 수 있었다. 특히 Nano IAI 다층 하이브리드 전극은 83.83%의 높은 투과도를 나타내는데 이는 삽입된 Ag Nanowire의 폭과 길이가 나노 사이즈이기 때문에 입사되는 빛이 흡수되기보다 대부분 투과하기 때문으로 사료된다. 또한, XRD 분석과 HRTEM 분석을 통해 Nano IAI 다층 하이브리드 투명전극의 전도 메커니즘을 설명하였다. 이와 같은 우수한 전기적, 광학적 특성은 brush painting 기법으로 제작된 Nano IAI 다층 하이브리드 투명 전극의 인쇄형 유기태양전지 적용 가능성을 나타낸다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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