TRIGA원자로 주변 토양을 인공적으로 오염시킬 때, 오염용액 내의 코발트농도가 작아짐에 따라 코발트의 흡착평형 계수는 증가했고, 이 오염토양 질량 대 Citrc acid용액 부피 비율률 1:5로 하였을 때 토양제염효율이 높았다. 0.01M, 0.01M, 0.0001M코발트용액으로 오염된 TRIGA토양을 0.01M Citric acid로 Washing한 후의 토양세척액의 코발트 농도는 각각 136.0, 14.0, 1.5 ppm이었다. 화학침전법에 의해 토양세척폐액 내의 코발트농도가 낮아질수록 제거율은 저하했다. 그러나 다량의 NaOH가 첨가되어야 하고 최종침전폐기물의 부피가 오염토양부피의 약 10%정도나 되었다. 이온교환수지법에 의한 재생실험결과 강산성수지를 많이 넣을수록 코발트제염 효율은 증가했고 pH는 감소했다. 코발트농도가 다른 세 종류의 토양세척폐액에 강산성수지를 넣고 흡착실험을 한 결과 일정한 코발트 제거효율을 얻기 위해 필요한 강산성수지의 질량은 모두 거의 일정했다. 즉, 95%이상의 제거효율을 얻기 위해 0.625 g 이상의 강산성수지가 필요했다. 한편, 토양부피의 약9.2%의 다량의 강산성수지 폐기물이 발생하는 것이 문제점이다.
계면활성제에 의해 형성되는 미셀의 바깥층에 전기적인 영향을 주는 전해질과 미셀의 구조 자체를 변화시키는 유기물질 단량체를 첨가제로 각종 혼합 계면활성제 용액에 적용함으로써 토양세척 효율에 미치는 영향을 검토하였다. 혼합 계면활성제[$POE_5$/SDS] 및 NaCl을 첨가농도를 변화시키면 용액의 표면장력과 CMC 값을 측정하여 세척효율과의 상관 관계를 규명하고, 세척효율이 상승되는 혼합 계면활성제와 NaCl의 최적 혼합조건을 도출하고자 하였다. 실험 결과, 0.01M의 NaCl이 첨가될 때가 NaCl을 넣지 않았을 때보다 $POE_5$의 혼합 농도비가 80%까지 증가됨에 따라 세척효율이 비례적으로 증가하였으며, $POE_5$/SDS(80%/20%) 3%용액 적용시 90%의 높은 세척효율을 나타내었다. 반면 비이온계 계면활성제인 $POE_5$ 단일 성분 수용액에 대한 NaCl의 영향은 극히 미미하였다. SDS 단일 성분 수용액에 대한 CMC값은 0.049% 로 $POE_5$ 단일 성분 수용액에 대한 CMC값인 0.016%보다 높지만, 혼합 게면활성제의 CMC값은 $POE_5$의 혼합 농도비가 증가됨에 따라 감소되는 경향을 나타내었다. 유기물질 단량체인 알코올류는 탄화수소 사슬의 길이가 길수록, 직쇄형보다는 가지형이 토양세척용 첨가제로 적합하였다.
과거 납제련소 부지의 중금속으로 오염된 토양을 EDTA, citrate, HCl의 세가지 용매를 이용하여 토양세척법으로 처리한 경우 중금속의 추출특성에 대하여 중금속의 추출율과 화학적 결합형태별 변화를 중심으로 살펴보았다. EDTA를 이용한 토양세척실험에서 중금속의 추출은 Pb에 특히 효과적이었다. EDTA/HM의 물비가 증가할수록 Pb의 제거율도 증가하였고 EDTA/HM의 몰비 6.5에서 효율적인 제거가 가능하였다. Citrate를 이용한 토양세척실험에서 중금속의 추출은 다른 중금속들 보다 Zn의 추출에 효과적이었다. HCl은 모든 중금속에 대하여 전반적으로 높은 추출율을 나타내었으며 0.3N 농도에서 가장 효율적인 추출이 가능하였다. EDTA로 토양세척법 처리 전후 중금속의 결합형태별 변화는 교환성과 탄산염 형태와 같이 결합력이 약한 형태로 존재하는 중금속이 대부분 추출되었다. Citrate와 HCl 처리 후 중금속의 결합형태별 변화는 네가지 중금속 모두 유사한 경향을 보였으며 Pb은 처리 전보다 처리 후에 교환가능성 형태가 증가하는 현상이 관찰되었다. Citrate 처리시 중금속 추출효율은 비결정성 형태의 함량과 거의 일치하는 결과를 나타내었다. EDTA와 HCl을 이용한 경우는 중금속 추출효율과 중금속의 결합형태의 비교결과 Zn을 제외한 나머지 중금속의 경우 비잔류성 형태의 대부분을 제거할 수 있었다. 처리 후 토양의 TCLP 결과는 EDTA로 처리한 경우에 Pb의 USEPA 기준인 5 mg/L를 만족시켰다.
오염 토양의 생태적 기능을 회복하고 토양이 제공하는 생태적 서비스를 최대화하기 위해서는 오염물질에 의한 독성이나 위해성 외에도 토양생태계의 기능적인 측면인 생물서식처, 영양분 순환, 완충작용등과 같은 토양의 건강성을 고려하여야 한다. 본 연구에서는 정화토양의 건강성을 정량적으로 평가하는 방법을 제시하고 세척처리 및 토양경작처리 토양에 적용하여 제안한 평가방법의 적용 가능성을 살펴보았다. 토양의 생산성, 서식처, 수분보유능, 물질순환능, 완충능, 탄소보유능 등으로 토양 건강성 평가항목을 선정하고, 평가지표로 식물 성장, 지렁이 성장, 수분보유능, 미생물활성도, 양이온교환용량, 유기물함량 등을 활용하였다. 본 연구결과 오염물질 정화 후에도 토양 건강성이 온전히 회복되지 않는 것으로 나타났는데, 오히려 세척 토양의 경우와 같이 정화 전보다 건강성이 떨어지는 경우도 발생하였다. 반면에 유류 오염으로 인한 토양질의 변화는 크게 없는 반면, 토양건강성은 나빠지는 것으로 나타났으며, 경작처리 후 다소 개선된 토양질과는 달리, 토양 건강성은 여전히 회복하지 못한 것으로 나타났다. 따라서 본 연구 결과 오염과 정화과정 중에 토양의 정화 효과를 평가할 경우에는 토양질과 토양건강성을 함께 고려하는 것이 바람직함을 보여 주었다. 정화 토양의 지속 가능한 이용 및 생태계 서비스 증진을 위해 본 연구에서 제시된 정화 토양의 건강성 평가 방법이 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
중금속 및 유류 오염토양 정화를 위해 효율적인 토양세척법과 공정 선정을 목적으로 최적의 오염정화 설계인자를 제시하기 위한 실험적 연구를 수행하였다. 실험분석 항목은 구리, 납, 아연을 포함하는 중금속항목과 총석유계탄화수소(TPH)인 유류항목에 대해 흡광광도법(absorptiometric analysis), 기체 크로마토그래피(gas chromatography)법을 이용하여 단계별로 분석하였다. 실험방법은 최적 세척용매 결정시험, 최적 세척시간 도출시험, 최적 진탕비(S/W ratio) 결정시험 등을 통해 얻어진 결과를 토대로 계면활성제 첨가량별 중금속 용출영향 분석시험 순으로 실시하였다. 실험결과 세척용매인 염산 0.1mole, 체류시간 1시간, 진탕비 1:3 조건에서 오염물질의 저감효과가 우수하게 나타났으며, 이들 조건을 적용하였을 때 1%의 계면활성제를 세척용매에 첨가하였을 경우 추가적인 오염물질의 농도 저감효과가 있는 것으로 분석되었다.
총 석유계탄화수소로 오염된 토양을 정화하기 위한 토양세척공정을 부지 내 및 부지 밖 처리로 구분하여 공정 중 발생하는 환경적인 영향을 녹색 및 지속 가능한 정화 평가모델을 사용하여 평가하였다. 각 단계 별 환경부하의 상대적인 기여도를 평가하기 위해 전체 토양세척공정을 부지조성(1단계), 굴착(2단계), 물리적 선별 및 세척(3단계), 폐수처리(4단계)의 주요한 4단계로 구분하였다. 부지 내 처리 시에는 1단계에서 $CO_2$ 배출량과 에너지사용량의 상대적인 기여도가 각각 87.1%와 80.4%였고, 부지 밖 처리시에는 2단계에서 $CO_2$ 배출량과 에너지사용량의 상대적인 기여도가 각각 82.7%와 80.5%였다. 결론적으로 토양세척공정에서 부지 내 처리의 경우 1단계에서의 세척장치 제작을 위한 철, 스테인리스스틸 등 소비성 재료의 사용이, 부지 밖 처리의 경우 2단계에서의 굴착된 오염토의 운송을 위한 연료의 소비가 환경부하에 영향을 끼치는 가장 중요한 요소이다. 본 연구의 결과는 토양세척 공정의 적용 시 녹색 및 지속 가능한 정화의 달성을 위한 유용한 정보가 될 것으로 기대된다.
중금속으로 오염된 농경지 토양을 효과적으로 보권하기 위해서는 토양 매체내에서 반응과정을 거치는 중금속의 동태와 이동성에 따라 한 가지 이상의 복원기술이 선택되어야 한다. 오염토양 복원 시 중요한 토양의 물질적 수리적 요인은 투수성, 공극성, 토성과 토양조직, 오염물질의 형태와 농도, 오염물질의 동태와 이동특성이다. 따라서 중금속으로 오염된 농경지 토양에 적용할 수 있는 복합복원기술 개발 방법을 기존의 사용하고 있는 적용 가능한 화학적 기술과 물리적 기술을 중심으로 검토하여 보았다. 심층토내 중금속을 제거하는 화학적 기술로서 토양세척이 있으나 이러한 단일 기술로는 효과적 복원이 어렵다. 따라서 토양세척기술이 가지고 있는 단점을 보완하기 위한 물리적 기술로 토양파쇄 기술이 있다. 그러나 토양세척과 토양파쇄 기술은 혼용하여 오염토양에 적용할 지라도 오염물질제거율은 높은 이류 흐름 지역에서는 확산유동에 의해 비율제한적으로 된다. 그러므로 선택된 두 가지 기술을 현장에서 효과적으로 적용하기 위해서는 오염토양 복원 시 공정별로 각각의 기술이 가지는 장단점을 파악하기 위해서는 기존 현장에서 기술 적용 시 발견된 문제점과 요인들을 검토하여야 한다. 또한 복원의 효율을 예측하기 위해서는 오염물질의 역학적 탈착, 유동과 이동을 포함하는 예상수학모형을 통해 오염토양의 이질성과 복합 반응에 의한 실질 심층토내에서의 유동 경로 정확한 특성을 파악하여야 한다.
유류 오염 토양에 pilot scale 규모의 토앙세척법(soil flushing)과 토양증기추출법(SVE)을 설치하여 운전하였다. 토양세척법의 경우 용매인 알콜류를 주입하고 2일 이후부터 계면활성 재인 Tween 80 용액을 주입 한 후 하부에서 추출된 유출수내의 오염물질의 농도를 측정한 결과 BTEX, Diesel 및 n-Alkane의 농도는 계면활성제 수입 전파 후의 비율이 최대 각각 15배 7.8배 및 47배의 농도 증가를 보였으며 TPH 농도의 증가는 약 10배에 이르는 것으로 조사되었다. 또한 토양증기추출법의 경우 가스 추출로 제거된 가스성분의 누적량을 보면 약 19일의 운전기간동안 BTEX와 TPH 총량 기준으로 약 30 kg 및 708 kg이 제거되었으며 BTEX와 TPH에 대한 최대 제거효율은 각각 4 kg/day 및 90 kg/day 였다.
폐탄처리과정에서 오염된 중금속 오염토양의 정화에 있어 무기산(HCl), 중성염($CaCl_2$), 킬레이트제(citric acid, $Na_2$-EDTA)들을 이용한 토양세척 가능성을 평가하였다. 실험에 사용된 추출액(HCl, $CaCl_2$, citric acid, $Na_2$-EDTA)들의 추출효율은 HCl > citric acid > $Na_2$-EDTA > $CaCl_2$의 순으로 나타났는데 HCl(1.0 M)에 의해서 Cd, Cu, Pb와 Zn이 초기농도 대비 각각 82%, 86%, 80%, 46% 정도 추출된 것으로 나타났다. 추출효율과 반응액의 pH 간에는 고도의 음의 상관관계가 존재하였다. 폐탄약처리장 부지 토양 중 중금속은 탄산염결합태, Fe, Mn-산화물 결합태 형태로 존재하고 있었는데 HCl, citric acid 세척에 의해서 이들 분획의 현저한 감소가 이루어졌지만 이동성이 상대적으로 큰 치환태가 증가되는 것으로 나타났다. 이동성이 큰 분획의 증가는 지하수 오염 등의 문제를 야기시킬 수 있음으로 이에 대한 적절한 관리가 필요할 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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