흔한 토양구성 광물인 일라이트(illite), 카올린 광물의 일종인 할로이사이트(halloysite), 제올라이트(clinoptilolite), 침철석(goethite)을 흡착제로 사용하여 산성용액 중에 존재하는 중금속원소들의 흡착특성을 비교하여 검토하였다. 금속원소의 흡착반응은 반응시간과 광물종에 따라서 다양한 특성을 보여 준다. 1주 또는 2주 동안 반응한 용액과 초기 용액간에는 존재하는 화학종들의 변화는 거의 없는데, 이는 개개의 원소들의 화학종의 변화를 수반하지 않으면서 처음의 상태와 비슷한 비율로 진행되고 있음을 나타낸다. 모든 광물에서 흡착되어 제거율이 가장 높은 원소는 Fe와 As이며 흡착반응은 광물의 종류와 중금속원소의 종류에 따라서 다양하지만 1시간 내에 대부분 일어난다. 중금속흡착은 전체적으로 보면 할로이사이트가 가장 효과적인 흡착능력을 보여준다. 한편 알칼리원소의 흡착은 수화반경에 의하여 예측되는 경향을 잘 따르지 않는다.
국내에서 광범위하게 사용되고 있는 살충제 imidacloprid의 토양흡착 특성과 벼 재배 환경중 용탈 가능성을 평가하기 위하여 방사성 동위원소로 표지된 $[^{14}C]$limidacloprid를 이용하여 수원근교 논토양 2종을 대상으로 시험하였다. Freundlich 흡착 등온식으로부터 구한 imidacloprid의 흡착상슈$(K_f)$는 $1.7{\sim}2.6$, 기울기(1/n)는 1 미만, 토양 유기탄소기준흡착계수$(K_{oc})$는 $228{\sim}249$, 토양 반감기를 이용한 지하수 오염가능성(GUS index)은 $1.6{\sim}2.4$로 흡착성이 중간 정도로 평가되어 토양중 용탈 가능성은 높지 않았다. 논토양에서 용탈성은 숙성잔류물 함유 토양보다 신생잔류물 함유 토양에서 더 높았다. 논토양의 토층별 $^{14}C$의 분포는 $0{\sim}10cm$ 깊이에 80% 이상이 분포하였으며, 벼 재배구에서 처리된 $^{14}C$의 식물체로의 이동성은 신생잔류물 함유 토양이 숙성잔류물 함유 토양보다 높았으나 식물체로 흡수된 $^{14}C$은 총처리량의 약 3% 미만으로서 imidacloprid의 용탈성과 생물이용도가 매우 낮음을 시사하였다.
대부분의 유기물은 토양의 특성에 따라 그 흡착 및 탈착 양상이 다르며 이는 오염물질의 토양에서의 지속성 및 이동성에 영향을 미치게 된다. 본 연구에서는 대표적인 유기오염물인 PAH(Polycyclic Aromatic Hydrocarbon)에 대하여 흡착 및 탈착과 오염물질의 미생물 분해 등을 통한 제거 기작과의 연관성을 연구하고자 한다. PAH의 이론적인 미생물분해반응식은 열역학적 이론을 바탕으로 하는 반쪽반응방법을 사용하여 예측할 수 있다. 오염물과 토양의 특성에 따른 흡착 및 탈착 양상을 파악하고, 앞에서 구한 미생물 분해반응식을 이용하여 이론적 분해량을 예측하면 오염물의 생물학적 이용성과 노출량을 결정할 수 있다 이를 위하여 본 연구에서는 토양의 여러 특성을 분석한 후, PAH의 미생물 분해량 및 분해율을 측정하고자 한다. 실험을 통하여 실제 토양에서 측정된 PAH 분해량과 위의 이론적 분해량 예측 결과 사이의 관계를 토양의 특성을 이용하여 설명할 수 있으며 나아가 오염물질의 생물학적이용성에 관하여 개략적으로 일반화된 예측 모형을 얻을 수 있을 것이다. 본 연구를 통하여 토양과 유기오염물질, 미생물간의 상호 작용에 대한 이해를 높이고 보다 실질적인 유기오염물의 생물학적 이용성을 예측할 수 있는 방안을 마련할 수 있을 것이다.
인위적 중금속 오염 토양은 중금속용액과 토양 간 흡착평형, 여과 또는 원심분리, 건조과정을 거쳐 완성되어 토양세척 및 토양독성 실험에 널리 이용되고 있다. 그러나 많은 문헌에서 실험에 사용한 오염토양이 건조과정 이후 충분한 세척을 마친 후 사용되었는지 불분명하다. 본 연구는 중금속 오염 토양 제조 과정에서 최종 세척과정이 중금속 오염 농도에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 3가지 대표적 중금속 오염 토양 제조방법(슬러리 건조법, 평형 후 건조법, 여과 후 건조법)에 의한 중금속(Cd, Pb) 오염 농도 차이를 파악하고 이후 최종 세척과정이 제조 중금속 오염 토양 농도에 미치는 영향을 분석하였다. 중금속용액과 토양을 흡착평형 시킨 후 건조과정만을 거쳐 제조한 오염토양 내 중금속은 이후 단순 세척과정에서 50% 이상 용탈되는 것으로 나타났다. 중금속용액과 토양 간 흡착평형을 거쳐 중금속 오염 토양을 제조한 경우 실험 전 충분한 세척을 거치지 않는다면 이후 토양세척 및 토양독성 실험 결과에 지대한 영향을 미칠 것으로 예상된다. 그러므로 제조오염토양을 이용한 실험에서는 초기 중금속 농도 결정 시점을 중금속 흡착 완료 단계가 아닌, 흡착 후 충분한 세척이 완료된 이후 초기 토양중금속 농도로 결정하는 것이 바람직하다.
제초제로 사용되는 napropamide와 pendimethalin의 토양내 흡착 탈착특성을 파악하기 위하여 진탕시간, 유기물함량, pH, 온도 등을 변화시키면서 실험을 수행하였다. Sandy loam, silty clay, loam 토양에 대하여 napropamide 및 pendimethalin이 흡착 탈착 평형에 도달되기 위한 진탕시간은 각각 12시간 및 6시간으로 나타났다. 평형흡착 탈착에 도달되었을 때 각 토양에 대한 napropamide의 흡착율 및 탈착율은 각각 23.35%, 31.57%, 25.95% 및 18.42%, 13.42%, 15.89%, pendimethalin은 각각 59.61%, 77.26%, 64.02% 및 3.23%, 2.93%, 3.07%이었다. 등온흡착은 Langmuir식보다는 Freundlich식에 적합하였다. 유기물함량이 2.0% 이상에서의 흡착은 유기물의 영향을 받고, 그 이하에서는 점토의 영향을 받고 있음을 알 수 있었다. 유기물함량 0.95~7.45(%)의 범위에서 흡착계수($K_{fa}$) 및 탈착 계수($K_{fd}$)는 napropamide의 경우 1.17~2.50 및 5.33~34.06, pendimethalin은 4.74~16.08 및 24.25~134.00로 나타났다. 따라서 유기물은 농약과 흡착친화력이 높기 때문에 유기물함량이 증가하면 흡착율은 증가하고, 탈착율은 감소하는 경향을 나타내었다. Napropamide와 pendimethalin은 비이온성 농약이기 때문에 pH 변화로 인한 흡착 탈착경향은 거의 변화가 없는 것으로 나타났다. 토양의 온도 변화에 따른 제초제의 흡착율은 온도가 낮을수록 증가하는 경향을 나타냈으며, 탈착율은 온도가 높을수록 증가하는 경향을 나타냈다. 이것은 실험에 사용된 제초제가 낮은 온도에서는 용해도가 낮지만, 높은 온도에서 용해도가 높기 때문이다.
본 실험(實驗)에서는 여러 가지 중금속(重金屬) 종류중 Cd, Zn, Cu의 토양(土壤) 중에서의 행동(용해도(溶解度))에 대한 기작을 규명하기 위하여 8종(種)의 토양(土壤)을 이용하여 토양(土壤) Column을 만들고 각기 다른 농도의 중금속(重金屬)을 단독(單獨) 및 혼합처리(混合處理)하고 pH를 $3.0{\sim}11.0$사이에서 조절(調節)하여 중금속(重金屬)의 토양(土壤)에 의한 흡착(吸着) 및 탈착(脫着)을 조사하여 이 현상들의 pH, O.M., C.E.C. 및 토양광물(土壤鑛物) 종류(種類)와의 관계(關係)를 규명하였다. 1. 실험결과(實驗結果)는 모든 토양(土壤)에서 중금속(重金屬)의 흡착(吸着)은 예외없이 pH와 밀접한 관련이 있어 pH 6.0 부근에서 흡착량(吸着量)이 최대(最大)였으며 이보다 낮거나 높은쪽으로 감에 따라 감소(減少)하였으며 이러한 현상(現狀)은 세가지로 중금속(重金屬) Cu, Zn 및 Cd 각각의 단독(單獨) 및 혼합용액(混合溶液)에서 동일(同一)한 경향(傾向)이고 혼합용액(混合溶液) 상태에서 흡착량(吸着量)은 Cu가 Zn, Cd보다 많았다. 2. 또한 토양(土壤)에 의한 중금속(重金屬) Cu와 Zn의 흡착(吸着)은 C.E.C.의 크기 및 유기물(有機物) 함량(含量)과 각각 유의성 있는 정(正)의 상관(相關)을 보였다. 그러나 이들 최대(最大) 흡착량(吸着量)을 나타내는 pH값과 유기물(有機物)과의 관계(關係)는 C.E.C.값과는 반대로 질(負)의 상관(相關)을 보여 낮은 유기물(有機物) 함량(含量)을 갖는 토양(土壤)에서 오히려 높은 pH에서 최대(最大) 흡착(吸着)을 보였는데 이 경향(傾向)은 Cu, Zn 각각의 단독용액(單獨溶液) 또는 혼합용액(混合溶液) 모두에서도 같았다. 3. 중금속(重金屬) 흡착량(吸着量)에 대한 토양(土壤) pH영향에 있어서 NaOH에 의한 pH교정에 비하여 석회물질인 $Ca(OH)_2$ 첨가에 의한 pH조절(調節)의 경우(境遇)에 토양(土壤)에 의한 Cu흡착량(吸着量)이 현저히 증가(增加) pH자체 이외에 Ca가 중금속흡착(重金屬吸着)에 크게 영향함을 나타내었다. 4. 한편 토양중금속(土壤重金屬)의 탈착(脫着) 반응(反應)에 있어서 2 : 1 팽창형광물(膨脹形鑛物)인 Vermiculite함량(含量)과 C.E.C. 및 O.M. 함량(含量)이 높은 대정통(統)의 경우 전북통(統), 예천통(統)에 비하여 탈착(脫着)이 극히 어려운 것을 보여주었다.
본 실험은 산업 현장에서 광범위하게 사용하고 있는 유기용제인 Trichloroethylene (TCE)이 저장탱크누출, 작업장에서의 취급 부주의, 매립지 침출수 유출 등을 통해 토양과 지하수를 오염시킬 우려가 있는 물질이므로 토양내에서의 TCE의 흡착성향을 파악하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 이를위해 토양의 유기물 함량과 석회 시용량을 달리하여 TCE에 대한 Freundlich 등온흡착식 상수 k와 n을 결정하였다. 유기물함량은 sewage sludge cake을 0ton/ha, 50ton/ha, 100ton/ha 수준으로 처리하고 S1, S2, S3라 명명하였다. 석회는 2ton/ha, 4ton/ha, 6ton/ha, 10ton/ha. 수준으로 처리하였다. sewage sludge cake을 수준별로 처리한 실험에서 구한 Freundlich 등온흡착식은 다음과 같다. (단, TCE 처리 농도범위가 0.5~2.5ng/g soil 일 경우임) S1 : x/m = 0.393 $C^2$, S2 : x/m = 0.436 $C^2$, S3 : x/m = 0.636 $C^2$위 식에서 보듯이 k값이 sewage sludge cake 처리수준이 증가할수록 0.393, 0.436, 0.636으로 증가하므로 TCE 처리농도가 같다면 sewage sludge cake 처리수준이 높은 토양일수록 TCE에 대한 흡착효율이 좋았다. 반면 석회시용 수준이 증가할수록 토양의 pH는 증가하였고 TCE 흡착능력은 감소하였다.
국내 화학회사에서 발생되는 연마분진 폐기물에 대한 흡착제로서의 재이용성을 평가하기 위하여 연마분진을 $550^{\circ}C$에서 하소시켜 얻어진 무정형 알루미늄 산화물(AMA-L)을 이용하여 양이온 중금속인 구리, 카드뮴, 납 등에 대한 흡착특성을 파악하였으며 MINEQL + 프로그램을 적용하여 AMA-L과 양이온 중금속 이온간의 표면흡착결합 반응을 모사하여 흡착실험결과와 비교하였다. 구리와 카드뮴, 납의 단일성분에 대한 AMA-L의 흡착실험결과, 납 > 구리 > 카드뮴의 순서로 친화력의 차이가 발생하는 것을 확인하였다. 구리와 카드뮴의 농도변화에 따른 AMA-L 흡착실험 결과 구리와 카드뮴의 농도를 증가시킴에 따라 두 성분의 흡착효율은 모두 감소되는 것으로 나타났으며 구리와 카드뮴이 동시에 존재하는 이성분계 흡착의 경우에는 단일성분으로 존재하는 경우와 유사한 흡착율을 나타내었으며 경쟁이온의 영향을 거의 받지 않는 것으로 확인이 되었다. 또한, AMA-L에 대한 흡착특성에 대한 MINEQL+를 이용한 모사결과 단일성분과 이성분계 흡착에 대한 흡착특성은 비교적 잘 일치하는 것으로 나타났다.
두가지 성질(性質)이 다른 토양(土壤)과 이들에 과산화수소(過酸化水素)를 처리(處理)하여 유기물(有機物)을 분해(分解)시킨 후 N-methylcarbamte 계(系) 농약(農藥)과의 흡착실험(吸着實驗)을 습식진탕법으로 행(行)한 결과(結果) 다음과 같다. N-methylacrbamate계(系) 농약(農藥)은 12시간(時間)의 진탕으로 평충농도(平衝濃度)에 도달(到達)하였다. 또한 토성별(土性別)로는 sandy clay가 sandy loam보다 N-methylcarbamate계농약(系農藥)을 더 많이 흡착(吸着)하는 것으로 나타났다. 유기물(有機物) 함량(含量)을 달리했을 때 N-methylcarbamate계농약(系農藥)의 흡착(吸着)은 유기물함량(有機物含量)에 상당한 영향(影響)이 있음이 나타났다. N-methylcarbamate계(系) 농약(農藥)의 흡착현상(吸着現象)은 Freundlich 정온흡착방정식(定溫吸着方程式)에 잘 부합(符合)되었다. 토양(土壤) pH를 변화(變化)시켰을 때 N-methlycarbamate계(系) 농약(農藥)의 흡착량(吸着量)에는 변화(變化)가 없었으며 이는 토양표면(土壤表面)에 hydrophobic한 부분(部分)에 물리적(物理的)으로 Vander waals 힘에 의(依)해서 흡착(吸着)되는 것으로 사료(思料)된다.
Ultisol(필리핀의 Luisiana 토양)과 Alfisol(필리핀의 Maahas 토양)및 Inceptisol(한국의 용지통) 토양의 표면전하 특성을 전위차 측정법과 역적정법 및 이온흡착법 등의 세가지 방법으로 정량하였고 분석법간의 차이를 비교한 결과는 아래와 같다. 1. 이온흡착법(또는 CEC-AEC method)으로 구한 PZNC(point of zero net charge)값은 Luisiana토양과 Maahas 토양 및 용지통에서 각각 3.1, 2.2 및 2.9였다. 따라서 이들 토양의 자연 pH조건에서는 음전하를 보였다. 2. 전위차 적정법과 역적정법에서 구한 PZSE(point of zero salt effect)값은 Maahas토양 외의 두 토양에서 일치하였다. 3. PZNC값은 PZSE값에 비해 모든 토양에서 낮았는데 이는 영구음전하의 영향으로 생각되었다. 한편 Uehara and gillman(1980)의 이론에 의해 구한 영구음전하는 Luisiana 토양과 Maahas 토양 및 용지통에서 각각 2.6, 4.5 및 0.4me/100g로 pH 7에서 측정된 CEC중 상당히 적은 부분을 차지하였다. 4. 역적정법은 pH가 너무 높거나 낮을 때 전위차 적정법이 표면전하를 과다 평가하는 결점을 보완해 주었으나 여전히 이온흡착법에 비해 과대 평가하고 있어 영구전하의 영향이 큰 보통 토양에서는 이온흡착법의 사용이 나을 것으로 판단되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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