세계적으로 환경오염이 심각해짐에 따라 친환경적으로 에너지를 생산하는 기술이 주목받고 있다. 그 중에서도 태양광을 이용하여 전력을 생산하는 태양광 태양전지의 경우 원리가 간단하고 에너지원의 수급이 용이하다는 장점으로 인하여 많은 연구가 진행되고 있다. 그러나 태양광 태양전지의 경우, 태양전지 기판에서의 반사로 인하여 발전 효율이 낮아는 문제점이 있다. 이를 해결하기 위해 텍스처링 공정을 통해 태양전지 기판에서의 반사를 줄이고 태양전지의 효율을 증가시키는 방법이 이용되고 있다. 본 연구에서는 나노 돌기를 가진 저반사 패턴을 이용하여 태양전지용 실리콘 기판을 제작함으로써, 태양전지 기판에서의 반사를 줄이고자 하였다. 나노 돌기를 가진 저반사 패턴이 형성 된 태양전지용 실리콘 기판을 제작하기 위해 ICP 장비를 이용한 $Cl_2$ 플라즈마 식각공정을 진행하였다. 먼저 Au agglomeration 기술을 이용하여 Au nano particle을 실리콘 기판 위에 형성 후, 이를 식각 마스크로 이용하여 ICP 식각을 진행하였다. 이어서 나노 돌기가 형성 된 실리콘 기판 위에 $Cl_2$ 플라즈마에 내식각성이 우수한 레지스트를 이용하여, 나노 임프린트 리소그래피 기술을 통해 저반사 패턴을 형성하였다. 이 방법으로 형성 된 저반사 패턴을 식각 마스크로 사용하여 앞의 공정과 동일한 조건으로 실리콘 기판을 식각하였다. 최종적으로 agglomerated Au particle과 $Cl_2$ 플라즈마에 내식각성이 우수한 레지스트를 이용하여 나노 돌기를 가진 저반사 패턴이 형성된 실리콘 기판을 제작하였다.
차세대 태양전지로써 플렉서블 태양전지에 대한 연구가 활발하다. CIS 박막태양전지의 경우도 Glass base 태양전지 시스템 연구와 더불어 금속과 플라스틱 등 연성 기판재를 이용한 전지 시스템에 관한 연구가 진행 되고 있다. 그러나 태양전지의 핵심 부자재라고 할 수 있는 기판재에 대한 체계적인 연구는 미흡한 실정이다. 특히 플렉서블 박막태양전지용 기판재와 그 위에 적층되어 태양전지를 구성하는 박막 소재의 열팽창 거동들 사이에 차이가 있어 태양전지 시스템에 결함을 야기할 수 있다. 본 연구에서는 플렉서블 태양전지용으로 적용되거나 연구되고 있는 SUS 300 계열과 SUS 400번 계열을 중심으로 철계 연성 기판재의 열팽창 거동을 비교 분석하였다. 그리고 CIS 박막태양전지 제조 공정인 고온 박막 생성 공정의 열분석을 통해 기판재의 성능을 평가 하였다.
건물일체형 태양전지 (BIPV; building integrated photovoltaics)나 야외 태양광 발전 차양 등의 태양광 발전에는 기존의 유리 기판 태양전지보다 가볍고 유연한 flexible 박막 태양전지가 설치하고 운영하는데 적합하다. 이러한 flexible 박막 태양전지는 자동차나 휴대기기의 전원이나 배터리의 충전기기로도 쓰이며 그 수요가 증가 추세에 있다. 특히, flexible Cu(In, Ga)$Se_2$(CIGS) 박막 태양전지는 기존의 flexible 실리콘 박막 태양전지보다 효율이 높아서 앞으로 성장 잠재력이 매우 높다. 세계적으로도 많은 기업이 상용화를 추진하고 있으며, 2007년부터 시장에 진입하고 있다. 그러나 현재의 flexible CIGS 박막 태양전지는 유리 기판 CIGS 박막 태양전지보다 효율이 낮고 패키지를 유리에서 플라스틱으로 대체하기 때문에 수명이 짧다. 또한, 아직도 완전한 양산 체제로 전환이 이루어지지 않았기 때문에 해결해야 할 문제점이 많이 있다. Flexible 기판으로는 스테인리스 스틸이나 폴리머 기판이 사용되는데, 유리 기판에 비해 저가 태양전지를 제조할 수 있을 뿐만 아니라 roll-to-roll 공정을 적용할 수 있어 가격 경쟁력을 확보할 수 있다. 특히, 금속 유연기판을 사용할 경우, 유리 기판에 비해 상대적으로 고온 공정이 가능한 장점이 있다. 그러나, 금속 기판을 사용할 경우 해결해야 할 두 가지 이슈가 있다. 첫째, CIGS 흡수층 형성에 도움을 주는 Na의 공급 문제이다. 유리 기판의 경우 기판에 포함되어 있는 Na이 확산을 통해 공급되지만, 금속 기판의 경우 별도의 Na 공급 방법을 고려해야 한다. 둘째, 불순물 확산 방지막 및 전기 절연층으로 사용되는 유전체 박막의 문제이다. 현재 다양한 금속 산화물 유전체 박막을 사용한 연구가 진행되고 있다. 본 논문에서는 flexible CIGS 박막 태양전지의 기술적 이슈 및 현재 연구 현황을 살펴보고, 스테인리스 스틸 기판을 이용한 CIGS 박막 태양전지에서 유전체 확산 방지막에 따른 특성을 비교하고자 한다. 스테인리스 스틸 기판의 불순물로부터의 확산을 방지하기 위하여 두 종류(intrinsic ZnO와 SiOx)의 유전체 박막을 각각 Na가 도핑된 Mo층과 스테인리스 스틸 기판 사이에 삽입하여 소자를 제작하였다. 확산 방지막이 없는 경우, SiOx층을 사용한 경우, 그리고 intrinsic ZnO 층을 사용한 경우에, 효율은 각각 7.47, 11.64, and 13.95%로 나타났다. 셀의 크기는 $0.47\;cm^2$이고, 반사방지막은 사용하지 않았다.
태양광을 이용하는 태양전지의 경우, 태양전지에 도달하는 입사광량은 태양전지의 효율과 직접적인 연관이 있다. 이러한 입사광량을 증가시키기 위해서 다양한 연구가 진행되고 있다. 표면에서의 광손실을 줄이기 위해 반사방지층을 형성하고, 광경로 확장 및 광트랩을 위한 기판 텍스처링 방법은 태양전지의 효율을 증가시키기 위해 꾸준히 연구되어 왔다. 본 연구에서는 불규칙적인 배열을 갖는 마이크로-나노급 패턴을 박막 태양전지용 유리기판 위에 형성함으로써 기판의 확산 투과율을 향상시키고, 광확산에 의한 내부 광경로 확장 효과로 태양전지의 효율을 증가시키고자 한다. 박막 태양전지용 유리기판에 불규칙적인 배열을 갖는 마이크로-나노급 패턴을 형성하기 위해, 기존의 패턴 형성 기술에 비해 공정이 간단하고 비용이 저렴한 나노 임프린트 리소그래피 기술을 이용하였다. 실험순서는 제작된 마스터 템플릿의 확산 패턴을 역상을 복제 하여 임프린트용 mold를 제작하고, 이 mold를 이용하여 박막 태양전지용 유리기판 위에 확산 패턴을 형성하였다.
태양전지는 태양광을 직접 전기로 변환하는 소자로서, 무공해 신재생 에너지로 각광받고 있다. 이러한 태양전지의 상용화를 위하여 발전효율과 경제성을 높이기 위한 많은 연구가 진행되고 있으며, 특히 도심형 건물의 외장재를 태양전지로 활용하는 건물통합형 태양광 발전 (BIPV : building integrated photovoltaics)등에 대한 연구가 활발하다. 따라서, 본 조사 연구에서는 태양전지 기판소재의 요구특성을 조사하고, BIPV용으로 적용 가능한 유연한 금속기판의 개발을 위한 기술적 방법을 제시하고자 하였다. 현재 태양전지의 기판은 비정질 혹은 결정질 실리콘 기판과 라임유리 기판이 주로 사용되고 있으며, 특수용도로 고가의 폴리이미드 고분자 필름이 사용되고 있다. 그러나 BIPV의 다양한 응용을 위해서는 저가의 유연한 기판이 절실히 요구되고 있다. 스테인레스 금속박판은 인성 및 강도가 우수하고, 유연하여 다양한 형태로 가공이 가능하며, 가격이 저렴하고, 다양한 표면개질기술이 적용될 수 있다.
최근에 환경 오염과 화석 에너지의 고갈 문제를 해결하기 위하여 태양광을 전기 에너지로 변환하는 태양전지 연구에서 가장 이슈가 되는 부분은 저가격화와 고효율이다. 상용화 되어 있는 대부분의 태양전지는 단결정 실리콘 웨이퍼와 다결정 실리콘 웨이퍼를 사용한다. 실리콘 웨이퍼의 원자재 가격을 낮추는 방법에는 한계가 있기 때문에 태양전지 제작 공정에서 공정 단가를 낮추는 방법이 많이 연구되고 있고, 실리콘 웨이퍼가 가지는 재료의 특성상 화합물을 이용한 태양전지 보다 낮은 효율을 가질 수밖에 없기 때문에 반도체 소자 공정을 응용하여 실리콘 웨이퍼 기판에서 고효율을 얻는 방법으로 연구가 진행 되고 있다. 본 연구에서는 마이크로 블라스터를 이용하여 태양전지 cell 상부에 AG(anti-glare)를 가지는 유리 기판을 형성하여 낮은 단가로 태양전지 cell의 효율을 향상시키기 위한 연구를 진행 하였다. 태양전지 cell 상부에 AG를 가지는 유리 기판을 형성하게 되면 태양의 위도가 낮아 표면에서 대부분 반사되는 태양광을 태양전지 cell에서 광기전력효과가 일어나게 하여 효율을 향상시킨다. 이때 사용한 micro blaster 공정은 고속의 입자가 재료를 타격할 때 입자의 아래에는 고압축응력이 발생하게 되고, 이 고압 축응력에 의하여 소성변형과 탄성변형이 발생된다. 이러한 변형이 발전되어 재료의 파괴 초기값보다 크게 되면 크랙이 발생되고, 점점 더 발전하게 되면 재료의 제거가 일어나는 단계로 이루어지는 기계적 건식 식각 공정 기술이라 할 수 있다. 먼저 유리 기판에 마이크로 블라스터 장비를 이용하여 AG를 형성한다. AG는 $Al_2O_3$ 파우더의 입자 크기, 분사 압력, 노즐과 기판과의 간격, 반복 횟수, 노즐 이동 속도 등의 공정 조건에 따른 유리 기판 표면에서의 광학적 특성 및 구조적 특성에 관하여 분석하였다. 일반적인 태양전지 cell 제작 공정에 따라 cell을 제작 한후 AG 유리 기판을 상부에 형성시키고 솔라시뮬레이터를 이용하여 효율을 측정하였다. 이때 솔라시뮬레이터의 광원이 고정되어 있기 때문에 태양전지 cell에 기울기를 주어 태양의 위도 변화에 대해 간접적으로 측정하였다. AG 유리 기판이 태양전지 cell 상부에 형성 되었을 때와 없을 때를 각각 비교하여 AG 유리 기판이 형성된 태양전지 cell에서의 효율 향상을 확인하였다.
현재까지 가장 높은 광전류 변환 효율을 나타내는 III-V 화합물 반도체의 다중접합 태양전지 대신 이보다 단순한 에피구조를 가진 단일셀 이종접합구조의 태양전지를 제안하였다. 이를 한국나노 기술원에서 MOCVD(Metalorganic Vapour Phase Epitaxy) 장비를 이용하여 에피구조를 성장하고 태양 전지를 제작해 그 특성을 조사하였다. 태양 전지는 서로 다른 orientation의 두 GaAs 기판에 각각 동일한 에피 구조로 성장되었다. GaAs 기판은 Si 도핑된 n-type 기판으로 (100) 표면이 <111>A 방향으로 2도 off 된 웨이퍼와 10도 off 된 웨이퍼가 사용되었다. 연구에서 시뮬레이션에 사용된 태양전지의 에피 구조는 맨 위 p-GaAs (p-contact 층), p-InAlP, p-InGaP의 광흡수층과 N-InAlGaP 층과 아래의 n-InAlP와 n-GaAs의 n-contact층으로 이루어져있다.태양전지는 $5mm{\times}5mm$의 면적을 가지고 있다. 그림 1은 전류-전압의 측정된 결과를 나타낸 그래프이다. 태양전지는 1 sun 조건하에서 probe를 이용해 측정되었다. 2도 off GaAs 기판 위에 성장시킨 태양전지에서는 3.7mA의 단락전류값이, 10도$^{\circ}$ off 인 샘플에서는 4.7mA의 단락전류값이 측정되었다. 반면에 전류-전압곡선으로부터 얻은 10도 off 인 태양전지의 직렬 저항값은 2도 off 인 태양전지의 약4배 정도로 나타났다. 이는 기판의 결정방향에 따라 태양전지의 내부 전하 transport에 차이가 있음을 나타낸다. TLM (Transmission Line Model) 방법에 의한 p-contact의 ohmic저항 측정에서도 이와 일치하는 결과를 얻었다.
CIS(CuInSe2)계 화합물 태양전지는 높은 광흡수계수와 열적 안정성 및 조성 조절을 통한 밴드갭 조절이 용이해 고효율 박막 태양전지로 각광 받고 있다. 또한 CIGS 태양전지는 기존의 유리기판 대신 유연한 기판을 사용해 flexible 태양전지 제조가 가능하다. 이러한 유연기판은 보통 stainless steel과 같은 금속 기판이 많이 사용되는데 기존의 soda-lime glass 기판과는 달리 금속기판에는 Na이 첨가되어 있지 않아 별도의 Na첨가를 필요로 한다. Na은 CIGS 흡수층의 조성조절을 용이하게 하여 태양전지의 변환 효율을 향상시키는 역할을 한다. 본 연구에서 기판은 Na이 첨가되어있지 않은 corning glass를 사용 하였으며 NaF를 이용해 Mo가 증착된 기판에 NaF의 두께를 달리하며 증착해 CIGS 흡수층의 grain 사이즈를 비교 하였으며 그 후 태양전지 소자를 제조해 광전특성을 분석하였다. 후면 전극으로 약60nm 두께의 Mo를 DC Sputtering 방법을 이용해 증착 하였다. buffer층으로는 약 50nm의 CdS층을 CBD방법을 이용하여 제조 하였으며 TCO 층으로 약 50nm의 i-ZnO와 약 450nm의 Al-ZnO를 RF Sputtering방법으로 증착 하였다. 마지막으로 앞면 전극으로 약 $1{\mu}m$의 Al을 Thermal Evaporation방법으로 증착하였다. 태양전지 소자의 면적은 $0.49cm^2$로 효율을 비교 분석하였다.
CIS(CuInSe2)계 화합물 태양전지는 높은 광흡수계수와 열적 안정성으로 고효율 태양전지 제조가 가능하여 태양전지용 광흡수층으로 매우 이상적이다. 미국 NREL에서는 이러한 CIGS 태양전지를 Co-evaporation 방법으로 제조 20%이상의 에너지 변환 효율을 달성하였다고 보고하였다. CIGS 태양전지의 경우 기존의 유리 기판 대신 유연한 철강 기판을 사용해 태양 전지를 flexible하게 제조 할 수 있다는 장점이 있다. 이러한 flexible 태양전지의 경우 기존의 rigid 태양전지의 적용분야 뿐만 아니라 BIPV, 선박, 장난감, 군용, 자동차등 더욱 더 많은 분야에 활용이 가능하다. 본 연구에서는 기존의 rigid한 기판인 soda lime glass와 flexible 기판인 stainless steel 기판으로 소자를 제조하여 효율을 비교 분석 및 stainless steel 기판의 표면 처리 방법에 따라서 표면 조도의 특성을 분석하여 stainless steel 기판별 효율 특성도 비교 분석 하였다. 후면전극으로는 약 $1{\mu}m$의 Mo를 DC Sputtering 방법을 이용하여 증착하였고, CIGS 광흡수층은 약 $2.5{\mu}m$의 두께로 미국의 NREL과 같은 3 stage 방식을 이용하여 광흡수층을 Co-Evaporation 방법으로 제조하였고, 버퍼층인CdS는 약 50nm의 두께로 CBD 방법으로 제조 하였으며, 창층인 ZnO는 약 500nm 두께로 RF Sputtering 방법으로 제조 하였고, 마지막으로 약 $1{\mu}m$ 두께의 Al 전면전극은 Thermal Evaporation 방법으로 제조 하였다. 소자의 물리적, 전기적 특성을 분석하기위해 FE-SEM, AFM, Solar Cell Simulator 분석을 실시하였다.
앞으로 유연성 태양전지는 빌딩 디자인에 부합하는 태양전지로서 다양하게 활용될 수 있는 매우 유망한 기술 분야이다. 얇은 스테인레스 스틸(SS) 기판은 이러한 유연성 박막태양전지의 기판으로서 중요한 장점을 가지고 있다. 250$^{\circ}C$ 이상의 고온 박막태양전지 제조 공정에서 안정하고, 부식의 염려가 없으며, 또한 기판을 통해 수분, 산소 등이 침투할 수 없기 때문에 패키징이 수월하다. 그러나 SS 기판은 표면 스크래치 등이 전혀 없도록 제조하기 어렵고, 그 위에 무기 박막을 형성할 때 adhesion 특성이 나쁜 어려움이 있다. 본 연구에서는 SS 기판 표면을 단시간 식각하거나, 졸겔 방법으로 SiO2, Al2O3의 조성을 변화시키면서 막을 형성하여 adhesion특성 변화를 연구하였다. 또한 SS 기판 처리 조건에 따라 박막태양전지 기판으로서 중요한 특성인 표면 거침도에 따른 가시광선 산란 정도를 SS 기판 상에 금속, 투명전극을 형성하여 분석하였다. 기판을 식각해서 표면을 개질하고 그 위에 Al 박막을 증착한 후 반사도를 측정하였을 때, 식각 시간을 30초에서 3분으로 증가시킴에 따라 total reflectance는 75.7%에서 66.5%로 감소한 반면, diffuse reflectance는 1.1%에서 44.8%로 증가하였다. 이러한 diffuse reflectance의 증가는 박막 태양전지의 효율을 향상시킬 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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