현재 투명전극은 주로 ITO를 사용하고 있으며, ITO는 인듐산화물(In2O3)과 주석산화물(SnO2)이 9대 1의 비율로 혼합된 화합물로 인듐이 주성분이다. 따라서 ITO 사용량의 증가는 인듐의 수요 증가를 이끌어 2003년 이후 인듐 잉곳의 가격이 급등하였다. LCD에 응용되는 금속재료의 가격추이를 비교해보면, 인듐이 가장 큰 변화를 보이고 있으며, 2005년 인듐 가격은 2002년 대비 1,000% 이상 상승하였다가 2007년 이후 500%p 하락하여 2008년 2월 22일 기준으로 톤당 49만 달러에 거래되고 있다. 같은 기간 동안 알루미늄의 가격은 76.6% 상승하였으며 구리는 394%, 주석은 331% 상승하였다. 이러한 인듐의 가격 상승폭은 동일한 기간 동안 다른 금속 재료와 비해 매우 크며, 단위 질량당 가격도 20배 이상 높은 수준이다. ITO의 주성분인 인듐의 이러한 가격의 급등 및 향후 인듐의 Shortage 예상으로 인해 ITO 대체재 확보의 필요성이 증가되고 있다. 태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정질 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 고부가 가치 산업유지에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안으로 자리매김하고 있으며, 박막태양전지 산업분야가 현재의 정부정책 지원 없이 자생력을 갖추고 또한 시장 경쟁력을 확보하기 위해서는 박막태양전지 개발과 더불어 저가의 재료개발도 시급한 상황이다. 본 연구에서는 In-line magnetron sputtering system을 사용하여 소다라임 유리기판 위에 박막태양전지용 투명전도성 ZnO(Al) 박막 및 ZnO(AlGa) 박막을 각각 제작하였다. 각각 박막의 표면특성 및 성장구조, 결정성을 조사하였고, 또한 전기적 특성, 홀이동도와 개리어농도, 박막의 두께, 광투과율 특성을 연구하였다. ZnO(Al)박막, ZnO(AlGa)박막 대한 각각 특성을 평가하고 그 결과들을 논하고자 한다.
Cu(In,Ga)$Se_2$ (CIGS) 화합물은 직접천이형 반도체로 열적으로 매우 안정하고 에너지밴드갭이 1.04 eV로 이상적인 값에 가깝고, 특히 높은 광흡수계수를 가지기 때문에 박막 태양전지로서 커다란 응용 잠재력을 갖고 있는 광흡수층 재료이다. CIGS 화합물 박막 태양전지의 효율은 연구실에서는 ~20%를 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 ~13%의 효율을 보이고 있다. 그러나 CIGS 박막 태양전지를 대면적 또는 양산화에 적용하기 위해서는 20년 이상의 장기적인 수명을 보장할 수 있는 내구성을 갖추어야 한다. 본 연구에서는 CIGS 모듈의 장기적인 신뢰성을 평가하기 위해 CIGS PV 모듈을 대상으로 대표적인 고온 고습 조건인 IEC-61646 규격을 이용하여 $85^{\circ}C$/85% RH에서 1000시간 동안 가속시험이 수행되었고, 고온 환경하에서 모듈의 성능 저하에 미치는 영향을 고찰하기 위해 모듈을 $85^{\circ}C$에서 1000시간 노출시켰다. 두 종류의 가속 스트레스시험 후에 모듈들의 외형적인 노화현상 및 전기적 열화 성능을 분석하였다. 또한 모듈의 효율저하의 원인을 규명하기 위해 모듈 구성 재료 중 충진재료로 사용하는 EVA sheet와 투명전극 AZO를 대상으로 고장분석을 수행하였다. AZO의 미세구조 관찰, 결정상 분석, XPS 분석 및 전기적 분석과 EVA sheet의 FT-IR 분석과 TG-DSC 분석들을 종합하여 CIGS PV 모듈의 성능저하의 원인을 규명하였다.
결정형 실리콘 태양전지 공정 중 표면 texturing 공정은 표면에 요철을 형성시켜 반사되는 빛 손실을 줄여서, 증가된 빛 흡수 양에 의해 단락전류(Isc)를 증가시키는데 그 목적이 있다. 표면 texturing 공정은 습식 식각과 건식 식각에 의한 방법으로 나눌 수 있다. 습식 식각은 KOH, TMAH, HNA 등의 실리콘 식각 용액을 사용하여 공정상의 위험도가 크고, 사용 후 용액의 폐기물에 의한 환경오염 문제가 있다. 건식 식각은 습식 식각과 달리 폐기물의 처리가 없고 미량의 가스를 이용한다. 그리고 다결정 실리콘 웨이퍼처럼 불규칙적인 결정방향에도 영향을 받지 않는 장점을 가지고 있어서 건식 식각을 이용한 표면 texturing 공정에 관한 많은 연구가 진행되고 있으며, 특히 RIE(reactive ion etching)를 이용한 태양전지 texturing 공정이 가장 주목을 받고 있다. 하지만 기존의 RIE를 이용하여 표면 texturing 공정을 하게 되면 500 nm 이하의 needle-like 구조의 표면이 만들어진다. Needle-like 구조의 표면은 전극을 형성할 때에 접촉 면적이 좁기 때문에 adhesion이 좋지 않은 것과 단파장 대역에서 광 손실이 많다는 단점이 있다. 본 논문에서는 기존의 RIE texturing의 단점을 보완하기 위해 챔버 내부에 metal-mesh를 장착한 후 RIE를 이용하여 $1{\mu}m$의 피라미드 구조를 형성하였고, RIE 공정 시 ion bombardment에 의한 표면 손상을 제거(RIE damage remove etching)하기 위하여 10초간 TMAH(Tetramethyl -ammonium hydroxide, 25 %) 식각 공정을 하였다.
Spray pyrolysis 방법으로 넓은 면적의 $Cu_2S$/CdS 태양전지를 제작하였다. 제작과정에서 전극형성, CdS spray 온도조건, $Cu_2S$층의 접합 조건등 태양전지의 효율에 영향을 주는 요인을 조사하였다. CdS 박막의 조건은 주사 전자현미경, X-선 회절기, 온도변화에 따른 광흡수 및 관전도 특성등을 통해 결정하였다. 1$\textrm{cm}^2$의 면적의 전지에 air mass 2(AM2)인 75mW/$\textrm{cm}^2$로 빛을 조사했을 때 3.15%의 효율을 얻었다.
태양광 시장은 세계적인 금융 위기 속에서도 점점 그 규모가 확대되고 있다. 시장의 규모가 확대되고 있음에도 불구하고 금융 위기를 겪으면서 생산자 중심의 시장에서 수요자 중심의 시장으로 바뀌게 되었다. 이에 따라 더 적은 비용으로 높은 출력의 제품만이 경쟁력을 가지게 됨으로써 효율이 더욱 이슈화되었다. 여러 태양전지 중 가장 점유율이 높은 결정질 태양전지는 일반적인 양산 공정만으로 효율을 높이는데 한계가 있으므로 selective emitter, back contact, light induced plating 등의 새로운 공정을 도입하여 효율을 높이려는 경향이 나타나고 있다. 본 연구에서는, ALD 장치를 사용하여 결정질 태양전지의 후면을 passivation 함으로써 효율을 높이는 방법을 모색하였다. 부동화 층으로는 $Al_2O_3$를 사용하였으며 셀을 제조하여 평가하였다. 실험방법은 p-type의 웨이퍼를 이용하여 습식으로 texturing 후 $POCl_3$ 용액으로 p-n junction을 형성하였고 anti-reflection 막인 SiNx는 PECVD를 사용하여 R.I 2.05, 80nm 두께로 증착하였다. 그런 다음 후면의 n+ layer를 제거하기 위하여 SiNx에 영향을 미치지 않는 용액을 사용하여 후면을 식각하였다. BSF 층은 screen printer로 Al paste를 printing하여 형성하였고 Al etching용액으로 여분의 Al제거한 후 ALD 장치를 이용하여 $Al_2O_3$를 증착하였다. 마지막으로 전극을 형성한 후 laser로 isolation하여 효율을 평가하였다.
고효율 태양전지에서 후면 반사 방지막은 장파장대(900nm~1200nm) 빛의 내부 반사를 증가시켜 광흡수도를 개선한다. 태양전지 후면에 박형 절연층 구조를 구성함으로써 특정 파장에서 높은 반사도를 얻을 수 있는 Bragg mirror 구조를 이론적으로 계산할 수 있다. Bragg mirror 구조를 이용하여 태양전지의 후면 반사층(Rear reflector layer)을 형성함으로써 태양전지 내부의 광흡수도를 개선할 수 있다. 후면 반사 방지막(Rear anti-reflection coating)으로 사용되는 Al2O3와 SiOxNy 또는 이러한 두 가지 물질의 겹층 구조를 구성하여 장파장대 빛의 반사도 차이에 의한 광흡수도 개선 정도를 광학 시뮬레이션을 통해 계산하였다. 광학 시뮬레이션은 TCAD를 이용하였으며 두 가지 겹층 구조에서 각 반사 방지막의 두께에 따른 단락 전류(Jsc)의 개선 정도, 후면 반사층 두께의 최적화 조건을 계산하였다. 후면 반사방지막을 제외한 기본적인 태양전지 구조는 n-type PERC 구조를 사용하였으며, 후면 반사방지막만의 광학적 특성을 살펴보기 위해 전극은 광학적으로 투명하다고 가정하였다. 반사방지막 두께의 범위는 Al2O3(5-30nm), SiNx(150-300nm), SiOxNy(150-300nm)에서 수행하였으며, 각각 1nm, 2nm 간격으로 진행하였다. Al2O3/SiOxNy 구조에서는 단락 전류가 32.45-32.87mA/cm2 값을 가진다. Al2O3/SiNx 구조에서는 단락 전류가 32.59-32.87mA/cm2 값을 가진다. 결론적으로, 후면 반사방지막의 겹층 구조를 통해 광흡수도를 증가 시킬 수 있으며, TCAD 시뮬레이션을 통하여 입사되는 태양광 스펙트럼에 최적화된 구조를 설계할 수 있다.
Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 박막 태양전지는 일반적으로 Na을 함유하고 있는 소다회유리를 기판으로 사용하여 제작되며, 높은 광전 변환 효율로 인해 많은 연구가 이루어지고 있다. 특히 제조 비용 절감과 양산성 향상을 위해 현재 유연 기판 CIGS 박막 태양전지에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있으며, 폴리이미드 기판에서 20.4%의 최고 효율이 보고되었다. 유연 기판은 유리 기판 대비 무게가 가볍기 때문에 유리 기판 태양전지보다 활용도가 높으며, 우주용으로 사용할 경우 단위 무게 당 발생되는 전력이 높은 장점이 있다. 본 연구에서는 폴리이미드 기판을 이용하여 유연 CIGS 박막 태양전지를 제작하였다. 후면 전극 Mo은 DC sputtering으로 증착하였으며, Mo의 증착 압력에 따라 폴리이미드 기판의 잔류 응력과 전기적 특성을 분석하여 증착 압력을 결정하였다. 광흡수층인 CIGS는 다단계 동시 증발 법으로 증착하였으며, 2nd stage 공정온도는 유리 기판 대비 저온인 $475^{\circ}C$로 공정을 진행하였다. 저온공정인 $475^{\circ}C$ 공정에서는 Ga의 함량이 높아질수록 성능이 감소하였으며, Na 공급을 통해 Voc와 FF가 향상되어 성능이 향상됨을 알 수 있었다. 버퍼층 CdS는 습식 공정인 CBD법으로 증착하였으며, 공정변수인 thiourea의 농도와 CdS 박막의 두께 변화를 통해 폴리이미드 기판 CIGS 박막 태양전지에서 CdS 버퍼층의 최적의 조건을 도출하였다. 최종적으로 제작된 폴리이미드 기판 유연 CIGS 박막 태양전지는 반사 방지막 없이 개방전압 0.511V, 단락전류밀도 32.31mA/cm2, 충실도 64.50%, 변환효율 10.65%를 나타내었다.
최근 유기태양전지의 효율향상을 위하여 고분자의 PEDOT:PSS 양극(Anode) 버퍼층이 널리 사용되고 있다. 그러나 고효율 태양전지의 개발과 더불어 새로이 적용되고 있는 역구조 유기 태양전지에는 이 같은 친수성의 PEDOT:PSS 고분자가 소수성의 양극이나 광활성층 상에 균일하게 코팅되는 것이 문제점으로 지적되고 있다. 이러한 문제점을 극복하기 위해서 양극 버퍼층으로 $V_2O_5$와 같은 p-type 금속산화물을 사용한 연구가 많이 보고되고 있다. 본 연구에서는 저항을 낮추고 홀 이동도를 향상 시키기 위해 Ag를 삽입층으로 한 $V_2O_5$/Ag/ITO 구조의 다층 박막을 제작하고 Ag두께에 따른 전기적, 광학적, 구조적 특성의 변화에 대하여 살펴보았다. 가시광 영역에서는 Ag 두께가 증가함에 따라 광 투과율이 감소하는 반면 전기적 특성은 향상되는 것을 볼 수 있었다. 광소자의 투명전극산화물로 적합한 구조인지 평가하기 위해 Figure Of Merit(FOM)의 값을 측정하였고, 그 결과 Ag의 두께가 4 nm에서 가장 좋은 특성을 나타냈다. $V_2O_5$/Ag/ITO 구조의 다층 박막은 가시광 영역에서 Ag의 두께가 4 nm일 때 88%의 광 투과율을 나타내었고 저항 값은 $4{\times}10^{-4}{\Omega}cm$로써 광소자로 적합한 구조임을 확인하였다.
Copper indium sulfide (selenide) (CuIn(S,Se)2,CISSe)는 1.0~1.5 eV의 Direct band gap과 105 cm-1이 넘는 큰 광 흡수 계수를 가지고 있어 박막 태양전지의 흡수층으로써 연구되어 왔다. 최근 대량생산 및 저가 공정에 용이하다는 측면에서 용액 공정 기반 CISSe 태양전지 연구가 크게 주목 받고 있다. 용액공정 기반 중 하이드라진을 사용 한 경우 매우 높은 효율을 기록하였으나, 하이드라진 자체의 유독성과 폭발성 때문에 분위기 제어가 필요하고 여전히 저가화 및 대면적 제작에 한계가 있다. 따라서 알코올 솔젤 기반 CISSe 태양전지 제작 연구가 많이 진행되었으나, 결정립 성장 및 칼코겐 원자를 공급하기 위해 불가피하게 황화/셀렌화 후속 열처리 공정을 요구한다. 후속 열처리 공정은 폭발성의 황화수소/황화셀레늄 기체 분위기 제어와 고가의 장비를 필요로 한다. 본 연구에서는 매우 안정적이며 저가 용매인 물과 아민계 첨가제를 이용하여 Cu, In 전구체와 S, Se 이 포함된 Cu-In-S 잉크와 Se잉크를 제작하였다. 잉크 내에 S, Se을 첨가 함으로써 추가적인 후속공정 없이 비활성 가스 분위기에서 고품질의 CISSe 박막 제작을 가능케 하였다. 또한 Se 잉크 증착 횟수에 따른 결정 구조, 광학적 성질의 차이에 주목하였다. 따라서 수계 잉크를 대기 중에서 스핀코팅으로 박막을 제작한 후, Hot plate에서 건조하여 균일한 박막을 제조하고, 제작된 박막을 tube furnace에서 환원 분위기 및 비활성 가스 분위기에서 열처리 진행하여 $1.3{\mu}m$ 두께의 고품질의 CISSe 흡수층을 제작하였다. 이러한 흡수층에 대해 XRD, SEM, EDS 분석을 진행하여, 결정성, 미세구조, 및 조성을 확인하였으며, 제작된 흡수층 위에 버퍼층/투명전극층을 차례로 증착하여 CISSe 태양전지를 제작하여 셀 성능 및 양자 효율 특성을 파악하였다. 또한 액상 Raman 분석을 통해 결정립 성장 과정 메커니즘을 제시하였다.
Indium Zinc Oxide (IZO)는 가시광 영역(380~780 nm)에서 높은 투과율과 적외선영역에서 높은 반사율을 보이는 투명산화막으로서 Flexible display 적용으로 주목 받는 재료이다. 특히 비 화학적 양론비(non-stoichiometric)로 성장된 박막은 N형 반도체 특성을 갖기 때문에 광전자 소자, 액정표시소자와 태양전지의 투명전극 재료로 이용되고 있으며, 향 후에도 수요는 계속 증가될 전망이다. 일반적으로 IZO 박막은 높은 열처리 온도에 의한 기판재료의 선택이 한정적인 단점이 있다. 따라서 최근에는 정밀하게 제어된 에너지를 가진 전자를 표면에 조사(E-beam irradiation)하여 박막의 물성을 개선하고 기판재료의 선택성을 넓히는 연구가 활발히 진행되고 있다 [1]. 본 연구에서는 RF Magnetron Sputtering 법을 이용하여 Glass 위에 IZO를 증착하였다. 스퍼터링타겟은 고순도 IZO 타겟을 이용하여 100 nm의 두께를 가지는 박막을 증착하였다. 증착된 IZO 박막에 E-beam Source ((주)인포비온)를 이용하여 E-beam irradiation energy 조건에 변화를 주어 박막의 물성 변화를 관찰하였다. IZO 박막의 두께를 측정하기 위해 SEM (Cross section)을 이용하였다. E-beam irradiation energy에 따른 가시광 영역(380~780 nm)에서의 광투 과도는 UV-Vis spectrometer를 사용하여 측정하였고, 전기적인 특성은 Hall measurement system 을 이용하여 측정하였다. 또한 박막의 결정성과 거칠기의 변화는 XRD (X-ray Diffraction)와 원자 간력현미경(Atomic Force Microscope; AFM)을 이용하여 측정하였다. Rf magnetron Sputtering 법을 이용하여 증착한 IZO 박막에 Post E-beam irradiation이 전기전도 및 광 투과특성과 결정성과 표면 조도를 향상시키는데 크게 기여함을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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