세공분포가 서로 다른 두 종류(KHT, X-5)의 ${\gamma}$-알루미나 pellet에 아황산가스를 흡착 제거시킬 경우 반응이 진행되면서 각각의 세공벽에 반응생성층이 형성되어 반응속도 상수($K_v$), 세공률(${\varepsilon}_p$), 유효내부 확산계수($D_e$)의 변화와 세공반경이 줄어들어 세공막힘 현상이 일어나게 된다. 이들 영향을 고려하여 세공분포를 이용한 Random pore model로 최적반응온도 $450^{\circ}C$에서 산화구리의 각 담지농도(4, 6, 8, l0 wt%)와 아황산가스의 농도(1000, 2000ppm)에 대한 전환율을 수학적 모델로부터 계산하였다. 산화구리의 담지농도가 증가할수록 세공내의 유효반응 표면적과 세공률의 감소, 내부확산저항의 증가, 미세세공의 세공막힘 현상으로 전환율은 감소하였다. 총괄 전환율은 ${\gamma}$-알루미나 pallet의 표면 국부 전환율에 크게 의존하였으며 산화구리의 담지농도가 낮고 아황산가스의 농도가 클수록 증가하였다. 반응기에 유입되는 아황산가스의 유속은 반응초기 CuO의 전환율에 영향을 주었고 세공분포가 발달하여 세공율이 큰 ${\gamma}$-알루미나 pellet일수록 전환율은 높게 나타났다.
Equatorial-Skew형 [Co(TRDTRA)($OH_2$)]착물과 $CN^-, NO^{-}_{2}$ 그리고 $NCS^-$ 이온 간의 치환반응 결과 생성된 착물의 치환반응성 및 구조를 전자흡수 스펙트럼과 Yamatera 이론에 따라 조사하였다. 속도록적 자료로부터 착물과 $CN^-, NO^{-}_{2}$ 그리고 $NCS^-$ 이온의 반응차수는 각각 1차이며 총괄 반응차수는 2차임을 알 수 있었다. $CN^-$ 및 $NO^{-}_{2}$ 이온에서 생성된 착물의 구조는 이성질화 반응이 동반된 Polar-Chair 형이며, $NCS^-$ 이온의 경우에는 이성질화 반응이 동반되지 않는 Equatorial-Skew 형임을 알 수 있었다.
$Hg^{2+}$촉매 존재하에서 cis-amminechlorobis(ethylenediamine)cobalt(III)의 Cl이 $H_2O$로 치환되는 반응을 전자흡수 스펙트라로 속도론적 연구를 하였다. 그 결과 $cis-[Co(en)_2(NH_3)Cl]^{2+}$에 대해서 각각 1차인 총괄반응이 2차반응이다. 활성화 파라메타인 ${\Delta}H^{\neq}$와 ${\Delta}S^{\neq}$는 각각 12.9 kcal/mol, -19.3 e.u 이고 $Hg^{2+}$에 의한 반응속도상수는 $1.65{\times}10^{-2}l/mol.sec$가 됨을 알았다. 이러한 속도 자료로부터 본 반응계의 Cl이 $H_2O$로 치환되는 반응은 촉매인 $Hg^{2+}$가 관여하는 Id 메카니즘을 제안하였다.
반응 및 비반응 유동장에서 단일와동의 전개 및 와(渦) 구조 검토를 위해 2 차원 직접 수치모사를 수행하였다. 수치기법으로는 낮은 마하수 근사법이 적용된 예측-교정자법이 적용되었으며, 연소모텔로는 2단계 총괄 반응식이 사용되었다. 반응 및 비반응 유동장에서 단일와동의 거동 비교를 통해, 와동의 전개특성 및 구조는 화학반응으로부터 생성된 열 뿐만 아니라 부력에 의해 생성된 외부 와동에 크게 영향을 받음을 확인하였다. 또한 반응장의 경우에 부피 팽창항, Baroclinic torque항 및 부력항에 의해 와동의 구조가 크게 변화될 수 있음을 알았다.
희분식 반응기에서 폐윤활유를 열분해하였을 때 생성된 오일의 타르생성에 관한 속도연구와 오일의 안정화 연구를 수행하였다. 열분해유에서 타르가 생성되는 과정은 직렬반응과 병렬반응이 결합된 lumped kinetic 모델을 제시하여 실험결과와 비교하였다. 제시된 모델로부터 타르를 생성하는 반응속도 결정단계는 열분해 생성유가 중간반응 단계를 거치지 않고 바로 타르가 되는 경로임을 알 수 있었다. 오일의 안정화를 위해 fly ash와 coke를 첨가하였을 때 타르를 생성하는 물질의 제거 및 산화방지 효과가 큰 것을 확인할 수 있었다.
시안 함유 도금폐수의 재활용이 가능한 전기적 산화법에 의한 수용액상의 시안 성분 분해특성을 규명하기 위한 실험을 수행하였다. 전해산화에 의한 유리시안 분해실험 결과, 전류효율과 분해속도를 고려할 때 전압 5V, 구리촉매량 Cu/CN 몰비 0.05가 적정조건이었으며, 이때의 전류효율은 26%, 분해속도는 5.6 mM/min 이었으며 적정수준 이상의 전압과 구리첨가는 분해속도를 소폭 상승시키나 전류효율은 증가하지 않았다. 지지전해질의 증가는 전류밀도의 증가로 분해속도를 소폭 증가시키나 전류효율은 크게 감소하였다. 초기 유리시안 농도실험 결과, 과산화수소 산화와 유사한 결과를 나타내어 시안농도 증가시 분해속도 및 전류효율이 동시에 증가하므로 고농도 시안일수록 적절한 공정으로 판단된다. 각 변수가 총괄 반응속도에 미치는 영향을 확인하기 위하여 In($C_{CN}$ /$C_{CNo}$ )와 시간과의 관계로부터 계산한 총괄 반응속도 상수는 $1.6∼7.3${\times}$10^{-3}$$min^{-1}$ 이었으며 시안농도에 대하여 1차 반응식을 만족하였다.
실리콘의 모노머로 사용되고 있는 MCS의 합성 최적조건에 관한 연구를 수행하였다. 4원촉매계($CuCl/ZnCl_2/Sn/Cd$)와 원료규소로 부터 접촉물질을 제조한 후, 염화메틸과 반응시켜 MCS를 합성할 때 실험계획법에 따라 실험하고 해석하여 하나의 공정조건을 확립하였다. 접촉물질 50g, 교반속도 60rpm, 상압에서 최적반응온도와 MeCl 유량은 각각 $300-305^{\circ}C$와 $70-80cm^3/min$이었다. 또한 연속적으로 실험을 수행하여 최적공정조건을 확인하였으며, MeCl의 전환율 67%와 규소소모율 92%에서 평균반응속도는 170(g-MCS/hr.kg-Si), 평균선택도는 0.05이었으며, 연속식 실험결과로부터 총괄반응속도식의 파라미터와 최적압력을 구하였다.
소화약제의 국소방출방식 개념이 적용될 수 있는 대향류 확산화염을 대상으로 $CO_2$ 소화약제의 소화기구를 재조명하기 위한 연구가 시도되었다. 이를 위해 연료 또는 공기류에 $CO_2$가 첨가된 낮은 총괄신장율의 $CH_4$/air 대향류 확산화염이 상세반응을 이용한 수치해석을 통해 검토되었다. 첨가된 $CO_2$를 포함한 복사 참여 화학종의 복사 열손실을 고려하기 위하여 optically thin model(OTM)이 적용되었다. 주요 결과로서, 공기류에 첨가된 $CO_2$의 소화농도 예측결과는 문헌에 보고된 실험결과를 적절하게 예측하고 있으나, 연료류에 첨가된 경우 다소 과소 예측된 결과를 확인하였다. 소화효과에 대한 정량적 분석을 위하여 가상의 소화약제의 개념이 도입되었다. $CO_2$ 소화효과의 분석을 통해 총괄신장율($a_g$)에 따른 순수 희석효과, 복사 열손실 및 열용량에 의한 열적효과 그리고 $CO_2$의 연쇄반응 억제를 통한 화학적 효과의 정량적 기여도를 구체적으로 확인할 수 있었다.
The present study aims to investigate the flow characteristics with respect to fuel type and equivalence ratio in the flame spray coating process. The flame spray flow is characterized by much complex phenomena including combustion, turbulent flows, and combined heat transfer. The present study numerically simulated the flam spray process and examined the gas dynamics involving combustion, gas temperature and velocity distributions in flame spray process by using commercial computational fluid dynamics (CFD) code of FLUENT (ver. 13.0). In particular, we studied the effect of fuel type and equivalence ratio on thermal and flow characteristics which could substantially affect the coating performance. From the results, it was found that the gas temperature distributions were varied with different fuels because of reaction times were different according to the fuel type. The equivalence ratio also could change the spatial flame distribution and the characteristics of coated layer on the substrate.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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