Redispersion of Pt-Sn particles in Pt, PtSn catalyst which have been sintered by high temperature hydrogen reduction was investigated using oxygen treatment with various temperatures. The aim of this study was to understand the relationship between the catalytic activity for propane dehydrogenation reaction and the change in the physicochemical properties of the catalyst. X-ray diffraction analysis (XRD), CO pulse chemisorption, and H2 temperature programmed reduction (H2-TPR) were performed to investigate the state of active metal and interactions between particles of redispersed catalyst. It was confirmed that the dispersion and particle size of platinum, the crystal phase of the catalyst, and the reduction behavior were changed according to the oxygen treatment. As for the catalytic activity in propane dehydrogeantion, sintered PtSn catalyst treated with oxygen at 500 ℃ showed best activity and recovery of initial activity. It was confirm that catalyst after oxygen treatment at 500 ℃ showed high dispersion of Pt and decreased particle size as the results of CO pulse chemisorption and XRD of catalyst, and thus the redispersion of PtSn particles in sintered catalyst was occurred. Catalytic activity was recovered due to redispersion using oxygen treatment, and the activity recovery of the PtSn catalyst was higher than that of Pt catalyst.
선택적 CO 산화반응(PrOx)을 위한 Ru이 고분산 담지된 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 증착-침전법(deposition-precipitation)으로 제조하였다. 용액의 pH와 aging 시간에 따른 Ru 입자의 크기 변화와 분산도의 영향을 살펴보았으며 함침법(impregnation)으로 비교 촉매를 제조하였다. 촉매의 특성분석은 BET, TPR, CO-Chemisorption분석을 수행하여 촉매의 비표면적, 환원특성, 분산도를 알 수 있었다. 특성분석결과, 증착-침전법으로 제조한 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매가 함침법으로 제조한 촉매에 비해 분산도가 높았으며, pH별 촉매 제조에서는 pH6.5로 제조한 촉매가 22.06%로 가장 높은 분산도를 보였다. 또한, 담체의 비표면적 영향에 따른 Ru 입자의 분산도를 살펴보기 위해 ${\gamma}-Al_2O_3$와 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체를 적용한 결과, 비표면적이 작은 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체 표면에서 Ru 분산도가 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 비해 높았다. 이는 기공이 발달하여 비표면적이 넓은 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체는 소량의 Ru을 고분산 담지 시 담체 표면보다는 기공 내에 담지 되는 양이 많아 실제 반응 시 반응에 참여하는 표면 활성 금속양이 적음을 알 수 있다. 특히, 선택적 산화반응과 같이 표면에서 빠른 반응이 일어나는 경우, 기공 내부의 활성금속이 반응에 참여하기 어려워 반응 활성이 낮음을 PrOx 반응실험을 통해 확인할 수 있었다. PrOx test 조건은 GHSV 250000~60000, 온도는 80~200도, 람다값은 2~4로 성능 비교하여 실험 하였다. PrOx의 성능평가 결과 담체를 ${\alpha}-Al_2O_3$를 사용하여 deposition-precipitation방법으로 제조한 pH6.5 촉매에서 $100{\sim}160^{\circ}C$에서 90%의 가장 높은 CO conversion을 가지고 18%의 선택도를 가졌다.
Kim, Ji Sun;Hong, Seong-Soo;Kim, Jong-Hwa;Lee, Man Sig
Applied Chemistry for Engineering
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v.26
no.5
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pp.575-580
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2015
Pd/C catalysts were prepared by various preparation methods such as ion exchange, impregnation and polyol method and also characterized by nitrogen adsorption-desorption isothermal, XRD, FE-TEM and CO-chemisorption. The activities of these catalysts were tested in the hydrogenation of cyclohexene to cyclohexane. Catalytic activities of Pd/C catalysts were found to be effected by the chosen preparation methods. Pd dispersions of each Pd/C catalysts prepared by ion exchange, impregnation and polyol method were 17.55, 13.82% and 1.35%, respectively, confirmed by CO-chemisorption analysis. These were also in good agreement with the FE-TEM results. The Pd/C catalyst prepared by ion exchange method exhibits good performance with the cyclohexene conversion rate of 71% for 15 min. These results indicate that Pd/C catalyst having higher dispersion and lower particle size is in favor of hydrogenation cyclohexene and also Pd dispersion increases with the increment of catalytic activity.
메탄의 수증기-이산화탄소 복합개질반응에서 니켈 촉매의 탄소 침적 저항성에대한 Ce 증진 효과를 살펴보기 위해, Ni-Ce/${\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 제조하였다. Ce/Ni 비율 변화에 따른 촉매 비표면적, Ni 입자 분산도 및 촉매 활성 변화를 살펴보았고, Ce 첨가량을 최적화 할 수 있었다. Ce/Ni 비율 증가에 따라 NiO 결정크기가 감소하고 표면적과 Ni 분산도는 증가하였다. 특히, Ce/Ni=0.5 첨가 시, 촉매는 가장 넓은 비표면적과 Ni 분산도를 가졌으며, 우수한 촉매 활성 및 높은 탄소 침적 저항성을 보였다. 또한, 본 연구에서는 Ni과 Ce 담지 방법에 따른 Ni 분산도 향상과 Ni과 Ce간의 접촉 면적 극대화를 통한 활성산소 공급 향상에 대한 영향을 함께 살펴보았다. Ni과 Ce를 동시 함침법과 연속 함침법으로 담지하여 비교한 결과, 동시 함침법으로 제조한 Ni-Ce/${\alpha}-Al_2O_3$ (Ce/Ni=0.5) 촉매가 가장 우수한 촉매 성능 및 높은 탄소 침적 저항성을 보였다. 이는 동시 함침법으로 고분산된 Ni 입자와 담체간의 강한 상호작용 형성과 원활한 활성 산소 공급에 기인한 것이다.
본 연구에서는 내부 개질반응에서 사용되는 고함량의 니켈촉매(Ni/Al2O3계열 촉매)제조를 위해, 요소(urea)를 이용한 균일용액 침전법을 이용하여 니켈이 고분산된 52wt% Ni/$Al_2O_3$ 촉매를 제조하였다. 제조 촉매는 BET 표면적, 니켈분산도, 니켈표면적 등 물리.화학적 물성 모두 우수하였으며, 환원 패턴은 상용촉매와 비슷하게 나타났다. 실제 반응온도인 $650^{\circ}C$에서 소성하여 화학흡착을 비교한 결과,상용촉매는 니켈분산도 및 니켈표면적이 감소한 반면 균일용액 침전법으로 제조한 촉매는 거의 변화가 없었다. 개질 성능 또한 상용촉매보다 우수하였는데, 이것은 균일용액 침전법으로 제조한 촉매는 활성점(니켈)이 지지체에 나노사이즈로 고르게 잘 분산되었기 때문이라고 판단하였다. 또한 합성온도 조절을 통해, $650^{\circ}C$ 소성 후에 물성변화를 살펴보았고 합성온도 $85^{\circ}C$에서 고분산 니켈 촉매 제조가 가능하였다.
Journal of the Korea Academia-Industrial cooperation Society
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v.14
no.12
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pp.6575-6580
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2013
Various modified SCR catalysts were prepared and tested to improve the strength of catalysts for use under severe conditions. The SCR catalysts were modified with a binder and dispersion agent, and tested at the fixed bed reactor. FT-IR and $H_2$-TPR were used to analyze the degree of hydrogen use and ammonia adsorption by the modified catalysts. In the case of the SCR catalysts coated with 2.3g of the binder, 4.7g of ethanol, and 0.1g of dispersion agent, the strength of catalyst was increased by approximately 12%. On the other hand, despite the enhancement of strength, the activities of the SCR catalysts were decreased by 2-10%. When the mixed solution composed of binder, dispersion agent and $SiO_2$ solution was precipitated on the catalyst, the $NO_x$ conversion of the catalyst was decreased slightly. The Bronsted acid site and Lewis acid site worked as the activators for the SCR reaction, and were decreased by $SiO_2$.
Lee, Ji Hyun;Kim, Beom-Ju;Kwak, No-Sang;Lee, Jung Hyun;Shin, Su Hyun;Hwang, Sun-Na;Shim, Jae-Goo
KEPCO Journal on Electric Power and Energy
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v.2
no.4
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pp.595-600
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2016
다상 고정층 촉매반응기(Multiphase catalytic fixed-bed reactor)에서 기체 유동과 관련, 반응기 내부 구조 디자인에 따른 feed 가스의 분산성 변화를 분석하였다. 다상 촉매반응기의 경우 feed gas의 투입방법이 전체 공정의 반응효율을 크게 결정하는바 본 연구에서는 산업현장에서 활용도가 높은 환형 가스 주입부로 구성된 다상 고정층 촉매반응기를 대상으로 다양한 조건하에서 촉매 반응기 내부에서의 feed가스 분산성 변화를 분석하였다. 다상 촉매반응기의 feed gas 주입과 관련하여 다양한 방안이 제시되고 있는데 그 중 환형 가스 주입방식을 활용하는 방법은 타 기술대비 상대적으로 저렴한 투자비와 좁은 작업공간하에서 기체의 분산성을 향상 시킬수 있는 특징이 있어 실제 상업 공정에서의 활용성이 매우 높다. 본 논문에서는 특히 기-고 촉매 반응기 내부 반응기체의 분산성 향상을 위해 환형 가스 주입장치 내부에 설치된 가스 주입홀 구성방법에 따른 반응기 내부 유동을 분석하였다. 분석결과 주입홀의 위치가 가스 투입라인의 접선방향에 위치하는 것은 전체 분산성에 큰 영향을 주지 못하며 대부분 가스투입 입구와 맞은편 부분에 위치하는 경우 분산성이 향상되는 것으로 분석되었다. 결과적으로 환형 가스주입장치의 최적 설계는 feed 가스의 분산성에 큰 영향을 미치므로 초기단계에서 이러한 점을 고려한 설계 및 분석연구가 선행되어야 할 것으로 사료된다.
촉매의 담지순서 카본블랙의 종류 및 전처리 방법 등을 달리하여 연료전지 전극용 백금/카본 분말을 제조하고 이것의 백금 유실율, 백금 분산율 및 촉매 활성을 살표보았으며, 이를 사용하여 제조한 전극의 단위전지 성능을 상용전극과 비교하였다. 실험결과 카본블랙에 백금용액을 먼저 혼합한 후 환원시키는 전극제조 방법은 기존의 콜로이달법 보다 백금의 유실율이 적고 분산율이 높았다. 그리고 산/염기를 이용한 카본블랙의 전처리는 표면적은 줄어들지만 촉매활성을 증가시켰으며, 전극촉매의 최적 활성화 온도는 30$0^{\circ}C$이었다.
The promoting effect of Ba or Sr addition was investigated for furfural hydrogenation reaction over copper-chromium oxide catalysts. X-ray diffraction patterns showed the appearance of $BaCrO_4$ and $SrCrO_4$ phases in Ba, and Sr promoted copper-chromium oxide catalysts. For both Ba and Sr promoted catalysts, the activity decline with reaction time was much smaller compared to that of unpromoted catalyst and copper-chromium oxide catalyst dispersed on silica, reproducible EPR signals of Cr(V) were observed when CO was adsorbed. The promoting effect of Ba addition can be interpreted in terms of active sites dispersion and stabilization.
[ $Pt/CeO_2$ ] 촉매에 Zr을 첨가하여 우수한 저온 수성가스전화반응의 활성을 가진 촉매를 만들었다. $Pt/ZrO_2-CeO_2$ 촉매는 $Pt/ZrO_2$나 $Pt/CeO_2$ 촉매에 비해 Ce와 Zr의 상호작용에 의한 시너지 효과로 인해 CO chemisorption으로 측정한 Pt area가 증가하고 담체에 Pt가 잘 분산되었다. 또한, Zr이 첨가된 $Pt/CeO_2$는 Ce의 redox 능력을 향상시켜 support의 reducibility를 향상시켰다. 담체에 고르게 잘 분산되고 support의 산소저장능력과 reducibility가 향상된 $3\;wt\%\;Pt/ZrO_2-CeO_2$ 촉매들은 반응물에 수소와 이산화탄소의 첨가 유무와 상관없이 $3\;wt\%\;Pt/ZrO_2$나 $3\;wt\%\;Pt/CeO_2$ 촉매보다 우수한 활성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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