Presently, the reuse of waste FCC catalysts, which generated from the refining process of crack oil, after the removal of con-taminated metallic impurities have not been attempted domestically yet because the separation technology f3r the impurities from waste catalysts has not been established. As a basic study far the reusable portion from the waste FCC catalysts and treatment of metallic impurities are assured, there will be invoked an significant contribution not only in the recycling of abandoned wastes up to date but also in the treatment efficiency of wastes and extraction of economical benefits from them. The magnetic separation of impurities such as Fe, Ni, and V, from waste FCC catalyst has been attempted with or without its pre-oxidation at high temperature for the purpose of its reuse. The results showed that the separability of impurities by magnetic force was high far non-preoxidized catalysts compared with preoxidized ones, and employment of screen-type matrix showed a higher separation efficiency than ball-type matrix. The separability increased with the strength of magnetic field, and the method of ball matrix has separation efficiency of maximum 51.10%. The amount of metallic impurities was in the decreasing order of V, Ni, and Fe depending upon ICP analysis.
Oxidative decomposition of 2, 4, 6-trichlorophenol(TCP) was studied in aqueous solution. Iron and manganese protoporphyrin [or tetrakis(p-carboxyphenylporphyrin)] and their polymer supported derivatives were used as catalysts, and $KHSO_5$ and tert-butyldroperoxide(TBHP) as oxidants. Metalloporphyrin itself shows very poor catalytic activity in oxidative decomposition of TCP with oxidant. However, very high catalytic activity was observed when metalloporphyrin was chemically bound to newly synthesized polymers or XAD2 resin. Additionally, it revealed much higher catalytic activity in the presence of water-soluble polymers having a electron-donating axial ligand such as pyridine and immidazole. Maleic acid and chloromaleic acid were found in the resulting solution by ESI-MS. Especially, XAD2-supported metalloporphyrins can be reused as catalysts due to insolubility to solvent, and stability against oxidant.
In this study, noble metals (Pd, Ru, Ir) were supported to $TiO_2$ catalyst. In order to distribute metals uniformly, $H_2O-H_2$ pretreatment technique was used. Xylene, toluene, and MEK were used as reactants. The monometallic or bimetallic catalysts were prepared by the excess wetness impregnation method and were characterized by XRD, and XPS analysis. Pd-Ru, Pd-Ir bimetallic catalysts had multipoint active sites which improved the range of Pd metal state. Bimetallic catalysts had a higher conversion of VOCs than that of monometallic one. The effect of $H_2O-H_2$ pretreatment technique was the enhancement of uniform distribution of Pd particles and promotion of catalytic efficiency. In this study, addition of Ru and Ir metals to Pd promoted oxidation conversion of VOCs. In addition, $H_2O-H_2$ pretreatment promoted removal efficiency of VOCs on the $TiO_2$ support.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2015.08a
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pp.97-97
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2015
전 세계적으로 화석연료의 고갈 및 환경오염 문제를 해결하기 위해 신재생에너지에 대한 관심이 급증하고 있다. 이러한 신재생에너지에는 수소 에너지, 자연 에너지(태양열, 지열 등), 바이오 매스 에너지 등이 포함된다. 이 중 수소 에너지는 지구상에 풍부하게 존재하고 있는 물과 탄화수소로부터 얻어지며, 연소 시에도 다시 물을 형성하여 오염 물질을 배출하지 않는 차세대 무공해 에너지원으로써 주목을 받고 있다. 수소 제조를 위한 공정에는 수증기 개질 공정(steam reforming), 부분 산화(partial oxidation) 및 자열개질(autothermal reforming) 등이 있으며 실제로 생산되는 대부분의 수소는 탄소/수소비(1:4)가 높은 메탄($CH_4$) 가스를 이용한 메탄 수증기 개질 공정(steam methane reforming)을 통하여 제조된다. 이 때 수소 제조의 고효율화 및 저비용화를 위해서는 반응물에 대한 높은 선택도, 고활성도 및 높은 안정성을 갖는 촉매가 반드시 필요하며, 대표적으로 Ni, Pt, Ru 등이 보고되고 있다. 이러한 촉매들은 대부분 세라믹 pellet 형태로 제작되어 왔으나 열전도도가 낮고 물리적 충격에 취약하다는 단점이 존재한다. 따라서 우리는 이러한 단점을 극복하고, 촉매의 활성을 높이기 위하여 다공성 금속 합금 폼을 촉매 지지체로 도입하였다. 또한, 다공성 금속 합금 폼 표면에 촉매의 분산 및 안정성을 향상시키기 위해 지지체와 촉매 사이에 원자층 증착법을 이용하여 inter-layer를 도입하였다. 이들의 구조, 형태, 및 표면의 화학적 상태는 주사전자현미경, EDS (energy dispersive spectroscopy)가 탑재된 주사전자현미경, X-선 회절, 및 X-선 광전자 분광법을 이용하여 규명하였다. 더하여 정전압-전류 측정법 및 유도 결합 플라즈마 분광 분석기을 이용하여 전기 화학 반응을 유도하고, 반응 후 전해질의 성분분석을 통해 촉매와 지지체 간의 안정성을 평가하였다. 따라서 본 결과들은 한국진공학회 하계정기학술대회를 통해 좀 더 자세히 논의될 것이다.
A basic study on the recovery of heavy metals such as Zn, Ni, Cu and Fe ions from wastewater was carried out with the spent iron oxide catalyst, which was used in the Styrene Monomer(SM) production company. The heavy metals could be recovered more than 98% with the spent iron oxide catalyst. The alkaline components of the spent catalyst could be precipitated the metal ions of the wastewater as metal hydroxides at the higher pH 10.6 in Ni, pH 8.0 in Cu, pH 6.5 in Fe, pH 8.5 in Zn. But the metal ions are adsorbed physically on the surface of the spent catalyst in the range of the pH of the metal hydroxides and pH 3.0, which is the isoelectric point of the iron oxide catalyst.
Because sensing odor varies depending on each person, even if the odor is released in line with the legal emission permission concentration levels, it can still become a social issue if a civil complaint is made. The purpose of this research is to study the possibility of putting Mn-Cu metallic oxide catalysts into practical use to economically eliminate acetaldehyde which produces a odor in the industrial process. An optimal operating parameter to eliminate acetaldehyde was deduced through a performance evaluation in the research laboratory and the performance was verified by applying the parameter into an actual facility as an on-the-site experiment through a Scale-up of pilot size. The operating temperature of the metallic oxide catalysts researched so far was at the minimum close to $220^{\circ}C$, and the $220^{\circ}C$ elimination efficiency was 50% or below. However, having experimented by using a Mn-Cu metallic oxide catalyst in this research, optimum elimination efficiency showed when space velocity (GHSV) was equal to or below 6,000 $hr^{-1}$. The average elimination efficiency was 61.2% when the catalyst controlling temperature was $120^{\circ}C$, 93.3% when the catalyst controlling temperature was $160^{\circ}C$, and 94.9% when catalyst controlling temperature was $180^{\circ}C$, thereby reflecting high elimination efficiency. The specific surface area of the catalyst was $200m^2/g$ before use, however, was reduced to $47.162m^2/g$ after 24 months and therefore showed that despite the decrease in specific surface area as time passed, there was no significant influence on the performance. Having operated Mn-Cu metallic oxide catalyst systems for at least two years on a site where there was no inflow of toxins like sulfur compounds and acidic gases, we were able to confirm that elimination efficiency of at least 90% was maintained.
환경 오염에 대한 우려의 목소리가 높아지면서 Green chemistry 분야가 각광을 받고 있다. 이 분야에서는 환경에 영향을 적게 미치기 위한 방법의 일환으로 촉매를 연구하며, 그 촉매는 착화합물인 경우가 많다. 그러나 착화합물 내에서 리간드와 금속 이온간의 결합은 예측하기 어렵다. 이는 전형금속보다는 전이금속에서 더욱 심하며, 그 중 한 예로 전이금속에서는 여러 개의 금속 이온이 서로 직접적으로 결합한 채 리간드와 결합하는 착화합물이 발견되기도 한다. 다중 금속 착화합물(Multimetal Complex)로 부르는 이러한 구조는 특유의 복잡함 때문에 잘 알려져 있지 않음에도 불구하고 착화합물의 물리적, 화학적 성질에 직접적으로 영향을 주기에 촉매나 센서, 특히 이를 이용하여 구조체를 만드는 MOF(Metal-Organic Framework) 분야에서는 꼭 알고 있어야 하는 사항이다. 이 연구에서는 GAMESS로 density functional theory (B3LYP functional)를 이용한 양자계산을 수행하여 그 중 가장 간단한 구조인 Dimetal Complex, 그 중에서도 MOF 내에서 많이 발견되는 수차 형태(Paddle wheel) 착화합물에 대해서 다루었다. Cu를 기준으로 그와 비슷한 주기나 족에 있는 Ru, Ag, Zn 등의 금속으로 만든 Paddle wheel 구조의 에너지를 비교하여 Cu가 다른 금속에 비해 이 구조를 안정하게 형성할 수 있는 이유를 알아보았다. 더 나아가 이 구조가 MOF의 형성과 성질에 어떠한 연관성이 있는지 분석함으로써 어떠한 조건이 MOF의 성질을 극대화시킬 수 있는지도 알아보았다.
Catalytic combustion of benzene over various metal cation-exchanged zeolites has been investigated. Y(4.8)-type zeolite showed the highest activity among the used zeolites and Cu/Y(4.8) catalyst also showed the highest activity among metal cation/ Y(4.8) zeolites. The catalytic activity increased according to the amount of adsorbed oxygen acquired from O2 TPD results. The catalytic activity also increased with an increase of Cu cation concentration on Cu/Y(4.8) catalysts. The conversion of benzene on the combustion reaction depended on not benzene concentration but the oxygen concentration. In addition, the introduction of water into reactants decreased the catalytic activity.
Intensive works have been carried out to develop more efficient solid catalysts for biodiesel production from various feedstocks including refined oils and waste fats. Among many catalysts, metal oxides and ion exchange resins are the most intensively studied ones. With regard to metal oxide catalysts, major research activities have focused on the identification of the active compounds and their immobilizing methods on the supports. As metal oxide catalysts have strong thermal stability, they may be used in simultaneous transesterification and esterification of waste fats. However, ion exchange resin catalysts were mainly applied in the esterification of the free fatty acids in waste fats because of their lower thermal stability. For both solid catalysts, further works are needed to make them to be used in commercial process. Especially fast deactivation of the solid catalyst would be the most challenging problem.
Sin, Ui-Cheol;Kim, Jin-Ju;Lee, Byeong-Ju;Jeong, Gu-Hwan
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2010.02a
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pp.67-67
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2010
탄소나노튜브(CNT)는 우수한 기계적, 화학적, 전기적 특성으로 인해 다양한 분야에서 차세대 응용재료로서 각광을 받고 있다. 다양한 CNT의 합성방법 중 CNT 구조제어가 가장 용이한 방법으로는 열화학증기증착법(TCVD)와 플라즈마지원(PE) CVD법이 있으며, 대량합성을 위해서는 TCVD가 보다 일반적으로 이용되어지고 있다. 일반적으로 CNT를 합성하기 위해서는 전이금속의 촉매가 필요하며 촉매의 활성화 및 탄소를 포함하는 원료가스의 분해를 위하여 고온공정이 요구된다. 그러나 향후 산업적 응용을 고려한다면 저온합성법의 개발은 시급하게 해결해야 할 과제로 인식되고 있다. 또한 기판 위에 CNT를 합성하는 경우 촉매와 기판재료 사이의 합금화를 방지하기 위하여 산화막층을 삽입하게 되는데, 이는 CNT의 높은 전도성을 이용하고자 할 경우 저해요소로 작용하게 된다. 따라서 CNT를 완충층의 도움 없이 금속기판 위에 직접 성장시키는 기술 역시 향후 CNT응용에 있어서 중요한 과제라 할 수 있다. 상기와 같은 배경으로 본 연구에서는 금속기판 위 CNT의 저온성장을 목적으로 연구를 진행하였다. CNT 합성기판으로는 SUS316L 및 Inconel과 같은 촉매금속을 자체 함유한 금속기판을 선정하였고, 플라즈마 전처리를 통한 기판표면 제어를 통하여 CNT의 저온성장을 도모하였다. 직류전원의 아르곤 플라즈마를 이용하여 금속기판을 처리하였을 때 기판온도 및 플라즈마 파워가 증가함에 따라 기판의 표면조도가 증가하는 것을 AFM분석을 통해 확인할 수 있었다. 아세틸렌 가스를 원료가스로 이용한 TCVD합성에 있어서는 플라즈마 처리한 기판이 무처리 기판보다 동일 합성온도에서 더 두꺼운 CNT박막을 형성하였고, 합성온도는 $400^{\circ}C$ 부근까지 내릴 수 있었다. 이는 플라즈마 처리로 증가된 기판의 표면조도가 저온에서 CNT의 핵생성에 유리하게 작용했음을 추측하게 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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