석탄연소 폐기물 (Pulverised Fuel Ash: PFA)을 17년, 40년 매립 풍화받은 것 그리고 현재 발생하는 신선한 시료등으로 구분 영국내 2개 화력발전소로부터 각각 채취하여 주상용출시험 (Column leaching test)을 실시하였다. 용매는 증류수와 인공합성 침출수의 2가지를 이용하였다. 전자의 경우 풍화 시료의 용출행태를 주로 알아보고자 하였으며 후자의 경우 PFA시료와 용매간의 반응중에 발생하는 2차 물질형성이 폐수처리중 중금속제거에 활용가능성이 있는가를 알아보자고 함이었다. 신선한 시료로부터 매우 높은 함량의 원소방출이 관찰된다. 이는 Ca, Na, K, B, Cr, Li, Mo, Se, 그리고 $SO^{2-}_4$등을 포함한다. 이는 원소들의 분포위치에 관한 정보를 제공하며 이들원소의 입자 표면 수반을 시사한다. 풍화 받은 시료로부터 채취된 용액시료에서는 신선한 시료와는 달리 원소들의 급격한 초기방출은 관찰되지 않으며 비교적 일정함량을 보이며 매우 완만한 농도감소 현상을 보인다. 이는 17년과 40년이라는 매립기간중 표면의 용융성원소들의 방출을 의미하며 입자를 주로 구성하는 유리질물질에 수반되는 부분이 이들 시료에서의 원소방출에 중요한 역할을 하는 것으로 생각된다. 증류수를 이용한 실험결과를 여러가지 침출수배출기준, 음용수기준치 등과 비교시 PFA는 이들 기준에 초과하는 농도를 나타내는바 침출수배출시에는 희석 등의 처리가 필요할 것으로 생각되며 매립시 침출수가 지하수로 유입되지 않도록 하여야할 것으로 보인다. 인공 침출수가 PFA기둥을 통과하며 많은 중금속 - B, Fe, Zn, Hg, Ni, Li, Mo -등이 침출수로부터 제거되며 이 제거정도는 신선한 Drax > 풍화 Drax > 풍화 Meaford 시료의 순이다. 물분석시료를 지구화학 모델링 프로그램인 WATEQ4F를 이용하여 PFA 침출수내의 농도조정물질의 존재여부를 알아본 결과 Ca의 경우 $CaSO_4{\cdot}2H_2O$, Al의 경우 $Al(OH)_3$, Fe는 $Fe(OH)_3$ 등이 PFA침출수내에 각 해당원소의 농도를 제한하는 2차물질로 판단되었다.
경주 중 저준위처분장의 안전성평가에 필요한 기초자료를 제공하고, 지화학 모델링의 자료를 제공하기 위하여 처분부지의 암석, 광물에 대한 지구화학적 특성연구를 수행하였다. 이를 위하여 편광 현미경 관찰, X-선 회절분석, 주원소 및 미량원소 화학분석, 미세조직관찰을 위한 주사전자현미경(SEM) 분석, 안정동위원소분석이 수행되었다. 조사지역내에는 지역적으로 파쇄대가 발달하여 있으며 이 파쇄대를 따라 매우 다양한 변질양상을 관찰할 수 있다. 처분부지의 모암은 화강섬록암 및 섬록암으로서 지표지질조사시 이들의 관계는 점이적으로 변하는 데에 비해 화학적으로는 비교적 명확하게 구별되어 화강섬록암이 성록암에 비해 높은 $SiO_2$ 함량, 낮은 MgO, $Fe_2O_3$ 함량을 보여준다. 그러나 $SiO_2$의 증가에 따라 각 주원소들의 변화경향이 동일선상에 놓여 있어서 이들이 동일한 마그마 기원일 가능성을 지시한다. 처분부지내의 주원소들의 공간적 분포를 살펴보면, 섬록암 지역이 화강섬록암 지역에 비해 낮은 $SiO_2,\;Al_2O_3,\;Na_2O,\;K_2O$ 및 높은 CaO, $Fe_2O_3$ 분포를 보여주어 화강섬록암과 섬록암 지역의 차이가 명확하다. 이 중 CaO와 $Na_2O$의 분포 양상은 섬록암과 화강섬록암 지역 간의 차이가 더욱 분명하고 그 증감 경향이 거의 정확하게 상반되어 있어 주구성광물인 사장석의 조성변화가 처분부지 암석의 조성을 변화시키는 가장 큰 원인임을 알 수 있다. 시추코아에서 확인된 단열광물은 몬모릴로나이트, 제올라이트광물, 녹니석, 일라이트, 방해석, 황철석 등이다. 일반적으로 열수변질광물로 알려져 있는 황철석과 로먼타이트가 매우 광범위하게 분포하는 것으로 보아 조사지역 전반에 걸쳐 광범위한 광화작용 혹은 열수변질작용이 있었음을 지시한다. 단열대 내 황철석의 황 안정동위원소분석과 단열충전광물들의 산소 및 수소 안정동위원소 분석결과 역시 이들이 마그마 기원임을 지시한다. 따라서 처분부지 내 단열충전광물들은 단열대를 따르는 지하수와의 단순한 물-암석 반응 이외에 광범위한 마그마 기원의 열수작용에 의한 영향을 받은 것으로 판단된다.
사용 후 핵연료(SNF: spent nuclear fuel) 지하 처분장에서 발생된 가스는 처분장 내에서 자체로 이동성이 클 뿐 아니라, 처분장 내 방사성핵종 거동에도 영향을 줄 수 있다. 지하 처분장 방벽 내에서 가스-핵종 발생 및 거동 기작에 대한 연구와 가스 거동이 처분장의 안전성에 미치는 영향에 대한 연구가 처분장 건설 이전에 충분히 수행되어져야 함에도 불구하고, 처분장 다중 방벽내 가스-핵종 거동에 대한 연구는 국내는 물론 국외에서 조차 매우 초보적인 단계이다. 본 연구에서는 지하 SNF 처분장 내 가스 발생과 거동 특성과 관련된 국내외 선행연구 결과들을 고찰하여, 가스 발생/거동 기작을 처분장의 수리지질학적 진화과정에 따라 분류하여 설명하였다. 처분장 내 가스 발생을 크게 SNF의 핵분열에 의한 방사성 가스 생성, SNF 저장 용기의 부식에 의한 가스 발생, 지하수의 산화-환원 반응에 의한 가스 생성, 미생물 활동과 천연 방벽 내 지화학적 반응에 의한 가스 생성 등 총 5가지 유형으로 구분하여 정리하였다. 처분장 다중 방벽 내 가스 거동과 관련된 선행연구 자료들을 정리하여, 방벽 내 가스 거동 시나리오를 다공성 매체에서 일어나는 거동 형태에 따라, 총 4가지 형태(① visco-capillary 흐름을 포함하는 공극 내 자유상 가스 이동, ② 공극 수 내 용존상 기체로서 이류 및 확산 이동, ③ 체적팽창에 의한 거동(dilatant pathway), ④ 가압파쇄에 의한 인장 절리 흐름 등)로 구분하여 제시하였다. 본 연구를 통해 고찰한 SNF 처분장의 다중 방벽 시스템 내 가스 발생 기작과 거동 특성자료들은, 향 후 지하 SNF 처분장 내 가스-핵종 거동관련 다양한 실험 및 모델링 연구를 계획하고, 국내 건설할 처분장의 안전성을 가스 거동관점에서 평가하는데 유용하게 사용될 것으로 기대한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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