본 연구는 폐산화철을 이용한 폐수 중금속 제거 가능성을 알아보고자 시도되었다. 실제 폐수와 폐산화철을 적용하기에 앞서 상업적으로 구입가능한 Mn-ferrite를 이용하여 실내 회분식 시험을 통한 흡착실험을 실시하여 pH, 접촉시간, 중금속 농도 및 온도 등과 같은 다양한 흡착 조절인자들을 이용하여 페라이트에 의한 Cd과 Pb의 흡착 및 제거특성을 알아보았다. 접촉시간을 1에서 360분까지 변화하여 흡착속도를 측정하였으며 일정온도에서 Cd와 Pb의 농도를 변화시켜 흡착등온선을 구하였다. 또한 온도(15∼35$^{\circ}$)와 pH(4∼10) 변화에 따른 흡착특성 변화를 고찰하였다. Cd과 Pb는 Freundlich 식에 잘 맞았으며 Cd에 비하여 Pb가 더 흡착이 잘 되었다. pH가 높을수록 Cd와 Pb가 더 잘 흡착되었으며 이는 pH증가에 따라 수소이온 농도가 감소하고 결과적으로 표면의 흡착가용 장소가 증가하기 때문인 것으로 생각된다. 같은 pH에서 원소의 농도가 증가할 때 흡착이 더 잘 일어났다. 온도 역시 Pb와 Cd의 흡착능에 영향을 미쳤으며 Pb의 경우 온도가 증가할수록 흡착정도가 높아지는 반면 Cd의 경우 덜 흡착이 되었다. Cd는 Pb에 비하여 더 온도에 영향을 받으며 이러한 Cd와 Pb의 흡착특성 차이는 Cd에 비하여 Pb가 더 hard한 특성 때문인 것으로 생각된다. 본 연구는 폐산화철을 이용하여 각종 폐수 중금속을 제거하는 공정에 사용될 수 있음을 시사한다.
참깨 부산물의 중금속 흡착제로서 가능성을 검토하기 위해 $600^{\circ}C$에서 1시간동안 열분해 한 참깨 부산물 biochar를 이용하여 중금속 오염폐수 중의 중금속 흡착특성을 조사하였다. Biochar의 중금속 제거효율은 Pb>Cu>Cd>Zn 순으로 Pb의 흡착효율이 가장 높게 나타났다. 참깨 부산물 biochar를 이용한 흡착실험 결과를 Freundlich와 Langmuir 등온흡 착식에 적용하여 각각의 중금속 인자를 산출한 결과 Langmuir와 Freundlich 등온흡착식 모두에서 Pb의 흡착능력이 Cu, Cd 및 Zn에 비해서 우수한 것으로 나타났다. Pb의 경우는 Langmuir 등온흡착식이 Freundlich 등온흡착식에 비해 더 적합하였으나 Cu, Cd 및 Zn의 경우 저농도에서 약간 차이는 있었으나 두 등온흡착식 모두 적합하였다. 전자현미경 (SEM)을 이용하여 중금속 흡착 전 후의 biochar 표면을 관찰한 결과 중금속 흡착 후에 각각의 중금속이 흡착되어 있는 것을 관찰 할 수 있었다. FT-IR 분석결과 중금속은 주로 방향족 C=O ring stretching ($1160cm^{-1}$$1384cm^{-1}$ 및 $1621cm^{-1}$)에서 흡착되는 것으로 관찰되었다. 이상의 결과를 미루어 볼 때 참깨 부산물로 제조한 biochar는 중금속 흡착제로서의 활용 가능성이 높을 것으로 판단된다.
자연점토지반에서의 중금속 흡착시 온도변화에 따른 영향은 지금까지 2차적인 것으로 간주되었다. 그러나 최근 몇몇 연구자들에 의하면 온도변화가 중금속 흡착 거동에 큰 영향을 미친다고 보고하였다. 따라서 본 연구에서는 자연점토 지반에 대한 중금속 아연(Zn) 흡착시 온도변화에 따른 흙의 각 구성성분별 흡착거동을 살펴보기 위해 혼합 흡착-연속추출법(combined absorption-sequential extraction analysis, CASA)을 사용하였다. 실험결과 중금속 아연의 농도가 저농도(50mg/L 미만)일 경우 자연지반에서의 분배양상은 주로 탄산염 형태로 존재하고, 또한 온도의 증가에 따라 탄산염 형태의 흡착량이 증가하는 것을 알 수 있다. 하지만 고농도(50mg/L 이상)의 경우 분배양상은 주로 이온교환형태로 존재한다는 것을 알 수 있다. 그러나 고농도에서의 이러한 분배형태는 온도의 증가에 따라 탄산염형태의 흡착량이 약 20%정도 증가하는 결과를 얻었다. 결론적으로 중금속 아연의 자연점토지반의 각 구성성분 별 흡착거동은 이온교환 형태를 제외하고 온도증가에 따라 증가하는 흡열반응(ΔH0>0)인 것으로 나타났고, 또한 고농도에서의 분배형태는 이온교환 형태에서 탄산염 형태로 변화되는 것을 알 수 있다. 그리고 이온교환 형태의 경우 온도변화에 따라 독립적인 거동을 보였다.
폐기물 함유 세라믹 재료의 성형과정에서 일어나는 일차적인 중금속 안정화 과정을 알아보기 위하여 중금속(Cd, Cr, Zn) 표준용액의 농도(10-30 ppm)와 pH(pH 3-9)를 조절하여 적점토, 백토와 제올라이트에 대해 회분식 흡착실험을 행하였다. pH증가에 따라 모든 흡착원료에서 Cd와 Zn의 흡착률은 증가하였고 pH 5 이상에서는 완만한 증가를 보였다. Cr의 경우 pH증가에 따른 흡착률의 증가는 관찰할 수 없었고 오히려 적섬토와 백토를 혼합한 원료의 경우에는 pH 3에서의 흡착률에 비해 pH 5 이상에서는 50%의 흡착률 감소를 보였다 세 가지 중금속 Cd, Cr, Zn을 함께 혼합한 중금속 용액을 적점토에 대해 실험한 결과 흡착률은 Cd, Zn>Cr 순이었으나, Cu, Fe, Pb의 중금속이 추가적으로 첨가될 경우 Fe>Pb, Cu>Cr>Zn>Cd 순으로 흡착률이 변화하였다. 이는 공존 양이온의 종류가 흡착률을 좌우하며 주어진 조건에서 서로 경쟁적인 관계를 가지고 흡착하기 때문인 것으로 사료된다 한편, 공존음이온으로 Cl$^{-}$와 SO$_4$$^{2-}$ 를 1-20 ppm까지 첨가한 경우 공존 양이온의 경우와는 달리 중금속 흡착률에는 큰 영향을 주지 못하였다.
유류 및 중금속으로 오염된 토양에서 Pb 및 Cd에 내성을 갖는 미생물을 분리하여 미생물 내 중금속 흡착 특성을 조사하였다. 분리한 토착미생물의 Pb 및 Cd의 흡착특성과 흡착에 영향을 미치는 요인 중에 생장단계, 중금속 농도, 생물량, pH, 온도에 따른 영향을 비교하였다. 또한 흡착등온식을 적용하여 중금속의 흡착용량과 흡착강도를 알아보았다. 낮은 중금속 초기 농도와 높은 생물량에서 높은 중금속 제거 효율을 가지며 중금속 마다 다른 흡착 효율을 보여 주었다. 흡착 효율은 미생물 생장 말기, pH 5~9 조건에서 최적의 효율을 나타내었으나, 25~$35^{\circ}C$에서 온도 변화에 따른 영향은 미미하였다. 생물흡착 과정을 Langmuir 등온 흡착식에 적용하면, 이론적 최대 흡착량은 Pb와 Cd에 대해서 각각 62.11과 192.31 mg/g로 나타났고, $R^2$가 0.71과 0.98로 계산되었다. Cd는 세포 표면의 단일 층에 단분자 흡착에 의한 생물흡착이 진행되었으나, Pb는 미생물 대사 작용을 통한 세포 내로의 축적 작용과 미생물 내 음이온과의 반응에 의한 침전물 형성작용 둥을 통하여 생물흡착이 진행된 것으로 판단된다.
과일 및 한약재 폐기물을 이용하여 중금속 제거력을 조사하기 위하여 Cd, Pb 용액에서 사과껍질 모과 밤내피(밤 친껍질) 인삼, 키위껍질, 대추, 원두커피가루의 입자별, 농도별, 온도별 흡착정도를 조사한 결과는 다음과 같다 입자의 크기가 작아질수록 사과껍질을 제외한 모든폐기물에 있어서 중금속 흡착력은 증가되었고 중금속별 제거량은 Cd는 인삼폐기물이 3,506-4.659mg/g Pb은 밤 친 껍질이 9.189-9.582mg/g으로 다른 과일 및 한약재 폐기물보다 높았다 농도별 중금속 흡착력은 중금속의 농도가 높을수록 증가하였는데 Cd은 인삼 폐기물이 1,929-3.800mg/g. Pb은 밤 친 껍질이 0.930-9.3685mg/g으로 다른 과일 및 한약재 폐기물보다 높았다. 온도별 중금속 흡착량은 온도가 높아질수록 증가하여 껍질이 9.368-9.613mg/g으로 다른 과일 및 한약재 폐기물보다 증가하였다. 이상의 결과로부터 물에 함유된 중금속을 제거하는데 과일 및 한약재 폐기물을 이용할 수 있을것으로 생각된다.
폐수중 중금속 이온을 제거하기 위한 방법으로 키토산 비드에 의한 금속 이온의 고정층 흡착 특성을 조사하였다. 게껍질로부터 키틴을 추출하고 이를 탈아세틸화 반응시켜 키토산을 제조하였다. 키토산은 비드로 만들어 중금속 흡착제로 사용하였다. 키토산 비드에 대한 $Cu^{2+}$, $Co^{2+}$, $Ni^{2+}$ 이온의 단성분 평형 흡착 실험 결과로부터 Freundlich와 Langmuir 흡착등온식을 결정하였다. 흡착등온식에 의하면 키토산 비드에 대한 중금속 이온의 흡착 세기는 $Cu^{2+}$>$Co^{2+}$>$Ni^{2+}$의 순서로 나타났다. 키토산 비드에 대한 중금속 이온의 단성분 또는 다성분계 고정층 흡착 실험으로부터 흡착 파과곡선을 구하였다. 단성분 흡착등온식으로 다성분 흡착 평형을 예측할 수 있는 IAS (ideal adsorbed solution) 이론을 적용하여 LDFA (linear driving force approximation)에 의한 고정층 흡착 모델식을 수치해 기법으로 모사하여 실험결과와 비교하였다. LDFA에 의한 모델식을 적용한 결과 키토산 비드에 대한 중금속 이온의 단성분 및 다성분계 고정층 흡착거동을 잘 모사할 수 있었다.
폐기물 함유 세라믹 재료의 성형과정에서 일차적인 중금속의 안정화를 알아보기 위하여 중금속(Cd, Cr, Cu, Fe, Pb, Zn) 표준용액의 농도를 각각 5, 10, 15, 20ppm으로 조절하여 점토, 백토와 제올라이트에 대해 회분식 흡착실험을 행하였다. 중금속 표준용액의 농도가 증가할수록 모든 시료에서 중금속 흡착률은 감소하는 경향을 보였다. 점토와 백토는 Cr을 제외한 모든 중금속에서 평균 80% 이상의 흡착률을 보였고, Fe와 Pb에서는 99% 이상의 우수한 흡착률을 보였다 점토와 백토를 혼합한 경우, Cr에 대한 흡착률이 점토와 백토에 비해 우수하였으나 Zn에 대한 흡착률은 상대적으로 작았다. Cr, Zn은 다른 중금속에 비해 낮은 중금속 흡착률을 보이는데, 이것은 낮은 pH에서 용액 내 수소이온과 이온교환경쟁을 벌이기 때문인 것으로 사료된다.
중금속으로 오염된 폐수를 처리하기 위하여 다양한 처리 방법들이 제시되고 있으나, 최근에는 미생물을 이용한 중금속 처리 방법에 대한 관심이 높아지고 있다. 따라서 중금속으로 오염된 토양에서 중금속에 대하여 강한 내성과 우수한 생물흡착능력을 동시에 가지고 있는 미생물 CPB를 분리하여 중금속에 대한 내성, 흡착 능력 및 흡착의 최적조건을 조사하였다. 중금속에 대한 내성은 전체적으로 $400mg{\ell}^{-1}$ 이상의 농도에서도 높은 내성을 보였으며, 생장 저해도는 단일 중금속 보다 중금속이 복합으로 존재 할 경우 더 크게 나타났다. 중금속 흡착 능력은 Pb>Cd>Cu>Zn의 순으로 흡착 능력이 나타났다. 외형적 흡착형태는 중금속의 종류에 따라 세포 표면 및 세포 막 부근에 electron dense particles들이 형성되었으며, 이는 EDS 분석을 통하여 중금속 화합물인 것으로 확인되었다. 중금속을 흡착하는데 있어 전반적인 최적 pH는 $5{\sim}7$범위였고, 최적 온도는 $25{\sim}35^{\circ}C$이다.
본 연구에서는 벤토나이트를 이용하여 수용액상에서 혼합 중금속의 흡착 특성을 평가하였다. 벤토나이트는 SEM과 FT-IR에 의해 물리 화학적 성상을 분석하였고, 중금속 흡착 특성은 Freundlich 및 Langmuir 방정식을 이용하여 해석하였다. 평형흡착 실험결과는 Langmuir 모델에 잘 부합되었으며, $Pb^{2+}$ > $Cu^{2+}$ > $Cd^{2+}$ > $$Zn^{2+}{\sim_=}Ni^{2+}$$순으로 평형 흡착량이 높았다. 용액의 pH가 6에서 10으로 증가함에 따라 흡착량은 증가하는 경향을 나타내었다. SEM과 FT-IR에 의한 벤토나이트의 표면 관찰결과에서 주 관능기는 Si-O 및 Si-O-Al 로 나타났다. 이러한 결과로부터 중금속 흡착 메카니즘은 표면흡착과 이온교환뿐만 아니라 표면 침전이다. 본 연구 결과를 통해 벤토나이트는 수용액 내 중금속을 효율적으로 제거할 수 있는 흡착제로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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