원자력시설 및 동위원소 이용기관에서의 인체오염사고에 대비하여, 피부제염기준을 조사하였으며, 피부제염제의 개발을 위하여 실험용 쥐를 대상으로 Co-60 및 Cs-137에 대해 비눗물, EDTA 및 KAERI-CON의 제염효과를 비교하였으며, 가장 효율적인 제염방법을 제시하였다. 각 제염제의 제염실험결과 Co-60 보다 Cs-137에 대한 제염이 더 잘 이루어졌으며, 제염횟수의 증가에 따라 방사능잔류율도 급격히 낮아졌다. KAERI-CON은 Co-60의 경우 38-55%, Cs-137의 경우에는 44-50%까지 제염효율을 보임으로서 타 제염제보다 효과적임을 확인하였다.
가압경수로의 일차계통 제염을 위해 개발된 HYBRID 제염제의 재료부식 특성을 틈부식 시험방법을 사용하여 수행하였다. 기존 제염제의 부식특성과 비교하기 위하여 상용 제염제인 OA, CITROX 제염제의 부식특성도 함께 평가하였다. 시험재료는 가압경수로의 일차계통의 주 재료인 Alloy 600과 304 SS을 대상으로 시험하였다. 틈부식 시험은 가혹조건의 부식시험으로써 내식성이 강한 원전 구조재료의 건전성을 짧은 시간에 잘 확인할 수 있었다. 시험결과 OA와 CITROX 제염제에서는 crevice 시편 표면에 pitting과 IGA가 나타났으나 HYBRID 제염제에서는 국부부식이 전혀 발생되지 않았다. 무게감소 측정결과 HYBRID 제염조건에서는 $1.3{\times}10^{-3}{\mu}m/h$ 이하의 매우 낮은 부식속도를 나타내었다. 반면에, OA 제염제의 경우 Alloy 600은 $4.0{\times}10^{-2}{\mu}m/h$ 로 비교적 균일한 부식율을 나타내었으나, 304 SS의 경우 pH = 2.0 이하에서 급격한 가속부식을 나타내었다. HYBRID 제염제의 경우 일반부식에서뿐만 아니라 crevice 부식조건에서도 거의 부식이 일어나지 않아 PWR 계통제염 시 산화막 용해 후 제염제가 계통재료에 노출되어도 재료의 건전성이 입증되었다.
수지충전식 전해재생조내에서 바나듐-철-Picolinate 착화물이 함유된 모의 LOMI 제염폐액의 재생거동에 대한 공정변수의 영향을 조사하였다. 전기투석에 의해 양이온종이 제염 폐액으로부터 제거되는 재생 분리효율에 대한 전류밀도, 제염폐액 공급유량 및 재생조내 수지층두께 등 공정변수의 영향은 바나듐이온이 가장 크게 받는다. 공정변수의 영향을 총괄 파라미터인 공정변수비 $\alpha$로 정의하여 나타낼 때 재생 분리효율 95%이상을 얻기 위해서는 $\alpha$가 0.2 이하로 유지되어야 한다. LOMI 제염폐액의 재생시 전기투석 flux는 공정변수비, $\alpha$값이 증가함에 따라 철이온이 바나듐이온에 비해 더욱 커지는 경향을 보였다. 재생종료 후 발생되는 음극폐액내 철 및 코발트 등 방사성이온종은 음극액의 초기 수소이온 농도를 조절하면 침전제의 첨가 얼이 음극반응에 의해 음극액의 pH를 산성에서 알카리성으로 바꿀 수 있어, 수산화물 형태의 침전물 입자로 만들어 쉽게 제거할 수 있다. 재생시 바나듐이온은 대부분 $V^{III}$(Pic)$_2$$^{+}$ 착화물형태로 전기투석된다. 음극액으로 formate용액을 사용하면 철 및 코발트 등 방사성이온종을 제거한 음극액은 농축된 LOMI제염제로 회수하여 필요시 산화가를 조정한 후 재생된 착화제와 혼합하여 제염제로 재사용할 수 있어, 더욱 효과적으로 제염폐액을 재생하는 향상된 재생방법이다.다.
선행핵연료 주기관련 시설의 해체/복원 시 방사능으로 오염된 다량의 자갈폐기물이 발생할 수 있다. 하지만 현재 방사성 오염 자갈을 제염하기 위한 기초자료가 부족하므로, 본 연구에서는 토양세척법을 응용하여 방사능 오염 자갈을 제염하는데 필요한 기초실험을 수행하였다. 효율적인 제염을 위하여 제염제를 비교하여 선정하였는데, 우라늄으로 오염된 자갈의 제염제로는 증류수나 계면활성제보다 0.1 M의 질산을 사용하였을 때 제염이 잘 되었다. 또한, 제염효율을 높이고 제염시간을 단축하기 위하여 우라늄 오염 자갈을 파쇄/분쇄한 후 세척한 결과, 입자의 크기가 작으면 작을수록 제염효율이 높고 자체처분허용농도를 만족하는 것으로 나타났다.
국내 원자력발전소의 가동년수 경과에 따른 방사능 오염증가로 제염공정에 대한 관심은 점차 점증되어 가고 있다. 화학제염은 방사성폐기물의 생성과 방사선량율을 낮추는데 매우 중요하다. 이에 앞서, 원전 주요 계통 및 부품 등의 화학제염을 위해서는 대상 재질에 적합한 산화제 및 제염제를 우선 선정하여야 한다. 이를 위해서는 제염대상물 혹은 제염대상 계통에서 채취한 크러드에 대한 각종 분석을 실시하여 크러드의 화학조성 및 결정구조에 대한 정보를 확보해야 하나 실제적으로 방사능을 띤 계통으로부터 시료를 직접 채취할 수 있는 특별한 프로그램이 마련되어 있지 않는 한 극히 제한된 방사능을 띠고 있는 부식산화물의 자료만을 얻을 수 있다. 크러드의 조성은 모재의 성분과도 밀접한 관계가 있기 때문에 재장전 주기에 따라서도 차이가 많다. 따라서 가능한 한 제염대상을 선정한 다음 제염대상으로 채취한 크러드에 대한 각종 분석자료를 확보하거나 분석을 실시하여야 한다. 본 논문은 미확보 시료에 대한 대안으로 모의크러드를 다양한 방법으로 제조하는 기술에 대해 언급하였다. 금속 산화물과 금속 수화물이 12가지의 각기 다른 방법으로 실제 시료와 유사한 화학조성과 결정구조를 지닌 모의크러드의 합성에 사용되어졌다. CRUD#4(압력용기속의 금속산화물)와 CRUD#10(하이드라진 전 처리후 도가니속의 금속산화물)시료가 Type 1, 2에 대해 가장 양호하게 합성되어졌다. 이들 크러드 시료들은 특별한 장비를 사용하지 않고도 짧은 시간 내에 반응이 이루어지고 많은 량의 시료를 쉽게 합성할 수 있게 됨으로서 제염제와 제염공정을 개발하는데 매우 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
LOMI 제염제의 전기화학적 제조공정 중 전하운반체의 역할 및 V$^{3+}$ 이온의 침전현상을 방지하기 위하여 첨가되는 과량의 formic acid 는 제염제 제조시에는 중요한 역할을 하지만 제염 폐기물의 양을 증가시키는 요인이 되기도 한다. EPRI 공정에서는 formate : V 의 비율(FVR)이 10:1 인 조건에서 V$^{2+}$-formate 를 제조한 후 음이온 교환 수지를 이용하여 과량의 formate 를 제거하는 공정을 사용한다. 이러한 방법으로 줄일 수 있는 FVR의 한계가 약 2.5 : 1 이다. 본 연구에서는 제염제 중 formate 의 양을 더욱 줄일 수 있는 방법으로써 V$^{2+}$-formate 제조시 용액 중에 picolinic acid를 미리 첨가하는 영향을 조사하였다. V$^{2+}$ 이온의 농도가 0.1 M 일 때 FVR 를 1.5:1 까지도 줄일 수 있음을 확인하였다.
고리 1호기는 원전해체 계획에 따라 영구정지 이후 가능한 한 빠른 시일 내에 원자로냉각재계통의 화학제염을 수행할 계획으로, 계통제염 기술 확보를 위해 한수원에서는 2014년부터 '원전 해체설계를 위한 냉각재계통 및 기기제염 상용기술개발' 연구과제를 통해 화학제염기술을 개발하고 있다. 본 연구를 위해 Lab. 규모 계통제염 공정장치를 제작하였으며, 계통제염 대상의 주요재료인 STS304, 316, 410, Alloy600, SA508을 사용하여 화학제염 공정실험을 수행하였다. 화학제염 공정실험의 목적은 산화-환원공정의 최적시간, 최적제염제 및 공정횟수를 도출하기 위함이다. 화학제염 공정실험은 과망간산-옥살산 기반의 단위공정 및 연속공정 실험, 과망간산+질산-옥살산 기반의 연속공정 실험으로 나누어 수행하였다. 그 결과 단위공정실험을 통해 최적공정 시간인 산화공정 5시간, 환원공정 4시간을 도출하였으며, 연속공정실험을 통해 최적제염제와 공정횟수를 도출하였다. 최적제염제는 산화제의 경우 $200mg{\cdot}L^{-1}$ 과망간산 + $200mg{\cdot}L^{-1}$ 질산이고, 환원제는 $2000mg{\cdot}L^{-1}$ 옥살산이며, 공정횟수는 STS304와 SA508의 경우 2 cycle, Alloy600의 경우 3 cycle 이상 수행하는 것이 적절할 것으로 평가되었다.
실증규모의 수지충전식 전기투석 재생조를 사용하여 농축음극액내 바나듐의 전기화학적 환원 방법에 의한 재생거동을 조사하였다. 전기투석 분리재생 종료후 남아있는 개미산용액을 전해액으로 사용한 농축음극액내 전기투석된 철 및 코발트는 음극액의 pH를 약 4.3내외로 조절하면 전해환원에 의해 전착.제거된다. 또한 농축음극액내 바나듐은 +2가로 전해환원 되어 착화물을 이루고 있는 Vanadous picolinate 형태로 존재하기 때문에 음극액은 농축된 LOMI 제염제로 재생된다. 이 전해환원에 의한 농축음극액의 재생방법은 제염폐액의 전기투석 분리재생 후 피콜리네이트 착화제만을 재사용하는 기존의 재생개념보다 더욱 효과적으로 제염폐액을 재생시켜 재활용할 순 있는 방사성폐기물의 감용효율이 큰 향상된 제염폐액 재생공정이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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