제강분진(Electric arc furnace dust)은 제강공정에서 발생하는 분진폐기물로서 중금속을 다량 포함하고 있어 관리가 매우 중요하다. 제강분진은 아연, 철 등의 유가금속을 다량 함유하고 있기 때문에 최근 이를 재활용하는 연구가 활발하게 진행 중이며, 본 연구에서는 전처리 과정 없이 제강분진을 청색 계열의 세라믹 안료의 코발트를 대체할 수 있는 원료로 사용하였다. 또한 합성된 청색 세라믹 안료를 잉크젯 프린팅용 세라믹 잉크로 개발하기 위해 미립화 과정에서의 입도 분포, 결정 구조 및 발색 특성 변화에 대해 고찰하였다. 제강분진이 첨가된 $Co_{0.75}Zn(EAFD)_{0.25}Al_2O_4$ 세라믹 안료는 우수한 청색 발색 특성을 보이며, 어트리션 밀링(Attrition Milling)을 이용한 미립화 공정을 통하여 단정(monomodal) 분포의 입도를 확보할 수 있었다. 3시간 밀링 후 $Co_{0.75}Zn(EAFD)_{0.25}Al_2O_4$ 세라믹 안료의 평균 입도는 $0.271{\mu}m$로 제강분진이 첨가되지 않은 $CoAl_2O_4$ 세라믹 안료의 5시간 밀링 후의 평균 입도인 $0.303{\mu}m$보다 더욱 작은 것을 확인하였다. 특히, $Co_{0.75}Zn(EAFD)_{0.25}Al_2O_4$ 세라믹 안료는 미립화 공정 중 발색 변화(${\Delta}E{^*}_{ab}$) 값이 5.67로 $CoAl_2O_4$ 보다 작아서 더 우수한 발색 특성을 보이는 것으로 확인되었다. 이러한 결과는 분진폐기물인 제강분진을 어떠한 전처리 과정 없이 고가의 코발트를 대체하여 청색 계열의 세라믹 안료의 원료로 사용할 수 있다는 것을 보여주고 있다.
중금속 이온의 용출거동은 콜로이드/계면 성질에 의존하는데, 이를 알아보기 위해 ICP와 SEM 분석을 하였다. 전기로 제강분진에 포함된 중금속은 '양쪽성 금속'으로 pH 10에서 중금속이 가장 적게 용출되는 것을 알 수 있었고 pH 8보다 pH 12에서 중금속 이온이 상당량 용출되어 나왔다. 그리고 전기로 제강분진에 점토를 첨가함으로써 중금속 이온의 용출이 감소하는 것을 알 수 있었다. 특히 pH 12의 경우에 pH 8에 비해서 중금속 이온의 용출이 큰 폭으로 감소하였으며 콜로이드계면 성질 관찰 결과, 점토의 경우 pH 12에서 점토에서 녹아나온 Si 수화물이 점토 입자표면을 둘러싸고 있음을 관찰할 수 있었다. 전기로 제강분진과 점토의 혼합 슬러리에서 pH 8의 경우보다 pH 12에서 중금속 이온의 농도가 크게 감소한 것은 PSHP의 형성에 의한 것으로 사료된다.
본 연구에서는 제강분진으로부터 습식제련을 이용하여 아연을 선택적으로 회수하고 황산아연을 제조하고자 하였다. 제강분진의 성상분석을 통해 기존의 제강분진과 다르게 철의 함유량이 9.9%로 상대적으로 낮고 망간이 19%로 다량 함유되어 있었으며 이에 알맞은 습식제련 공정을 설계하였다. 침출공정에서는 고액비, 온도, 황산 농도별 실험을 통해 1.6M 황산, 20% 고액비, 60℃, 1시간동안 침출하여 85%의 아연, 망간을 용해시키고 철은 침출되지 않았다. 망간으로부터 아연을 선택적으로 회수하기 위해 D2EPHA를 사용한 용매추출 공정을 선택하였고 0.8M D2EHPA, 32% 비누화도, O/A 비 2, 향류 3단 추출을 통해 에서 99% 아연을 추출하였으며, 공동 추출된 망간은 pH 1.5로 조정한 황산 수용액으로 전량 세정하였다. 최종적으로 1.5M 황산을 이용하여 O/A 비 4, 향류 4단 탈거를 통해 아연을 농축 탈거하였다. 탈거액에는 40g/L의 아연이 함유되어 있었으며 이를 감압증류하여 99.9%의 황산아연 1수화물을 획득하였다.
아연의 전세계 생산량은 약 1,300만 톤 정도이며, 철, 알루미늄, 구리에 이어서 네 번째로 많이 사용되는 금속이다. 아연을 리사이클링하여 2차지금을 생산하는 경우 광석으로부터 1차지금을 생산하는데 필요한 에너지의 약 75 %를 절약할 수 있으며, $CO_2$ 발생량은 약 40 %를 절감할 수 있다. 그러나 아연의 주 용도가 철강재의 도금용이기 때문에 아연의 리사이클링율은 약 25 % 수준으로 다른 금속보다 낮은 수준이다. 아연의 리사이클링 원료에는 제강분진, 황동 제조시에 발생하는 분진, 비철금속의 제조공정에서 발생하는 슬러지, 아연 잉곳의 재용해나 용융아연도금을 할때 생성되는 드로스, 폐건전지, 그리고 금속성 스크랩 등이 있다. 제강분진과 폐건전지가 가장 활발하게 리사이클링 되고 있다. 이러한 리사이클링 공정의 대부분은 건식제련법을 응용하고 있으나, 최근에는 건식과 습식의 복합처리에 관해서도 많은 관심이 주어져 있다.
전기로 제강분진 중에는 아연(Zn), 납(Pb)등과 같은 유가금속들이, 다양한 화합물(산화물 또는 염화물 등)의 형태로 다량 함유되어 있다. 전기로 제강분진 내에 함유되어 있는 이들 유용금속원소들을, 가장 효율적이며 안정적으로 회수할 수 있는 대표적인 방법으로서는 Rotary Kiln Process가 있다. Rotary Kiln Process는 전기로 제강분진에 환원제(Coke, 무연탄)와 석회석(염기도 제어용)을 첨가하여 성형한 후에 가열함으로서, 아연성분을 조산화아연(Crude Zinc Oxide : 60% Zn)의 형태로 회수하는 방법으로 오래전에 이미 상용화되었으며, 지금도 공정 및 설비의 단점을 개선하기 위한 연구개발을 지속적으로 수행하고 있다. 현재 국내에서도 전기로 제강분진을 재활용하여 조산화아연을 생산하는 다수의 상용화공장들이 가동되고 있다. 조산화아연 중에는, 아연성분 외에도 다양한 기타의 성분원소들(Pb, Cd, Sn, In, Fe, Cl, F 등)이 산화물, 염화물, 알칼리 화합물 등의 형태로 함께 혼재되어 있다. 그러므로 조산화아연을 건식 또는 습식아연제련용 원료로서 그대로 사용하게 되면 조산화아연에 함유된 이들 불순물 성분들이 미치는 악영향으로 인하여, 아연제련과정에서 많은 문제점들이 발생하므로. 따라서 이들 불순물 성분원소들을 가능하면 모두 제거하기 위한 건식 또는 습식정제공정이 추가로 필요하다. 따라서 본 연구에서는 조산화아연의 건식휘발 정제공정에서 발생되어 백필터에 포집된 아연(Zn) 및 납(Pb)을 함유한 2차분진(2nd Dust)으로부터 아연(Zn)과 납(Pb)을 효율적으로 분리하고, 더욱 부가가치를 높이기 위하여 Zn-cementation법으로 이들 성분원소들을 금속탄산염의 형태로 분리회수할 수 있는 공정기술에 대하여 기초적인 연구를 수행하였다.
본 연구는 폐기물로 발생되는 제강 슬래그와 제강분진을 수처리재로 활용하기 위한 기초실험으로 중금속 제거능을 조사하였다. 실험은 초기농도(5, 25, 50 mg/L), pH(3, 7, 11), 온도 (25, 37, $50^{\circ}C$)를 달리하여 회분식 실험을 시행하였으며 또한 EDTA 착물형성의 유무에 따른 제거능의 차이를 비교.분석하였다. 실험결과 pH 7과 pH 11에서는 흡착 기작 뿐만 아니라 폐기물 성분중 CaO의 수화.분해작용으로 인한 수산화물 침전이 유도되어 90%이상의 제거능을 보여 주었다. pH3에서는 20~30%의 제거율을 보여주고 있다. 제철산업에서 부산물로 발생하는 제강 슬래그와 제강 분진을 대상으로 이들이 폐기물 매립장의 점토차수재의 보조재료로 활용될 때 단순 침출수 이동 억제 기능외에 침출수내 중금속의 제거효과도 기대될 뿐 아니라 경제적/기술적 문제점이 없어 활용가치가 향상될것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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