태양광 또는 풍력을 이용해 발생된 에너지를 효율적으로 저장과 사용을 위한 납 축전지의 성능을 향상 시키기 위해 전해액을 Semi-gel화 하여 납축전지에 적용하여 시험한 결과, 다음과 같은 결과를 얻었다. Semi-gel 전해액은 silica를 5wt.% 혼합한 전해액이 1시간 30분경과 시 gel화가 시작되었다. 이는 전해액이 격리판과 극판 활물질 내부까지 완전히 스며들기에 충분한 시간으로 가장 적정한 gel화 시간을 나타내었다. Semi-gel 전해액을 사용한 납축전지와 액상 전해액을 사용한 납축전지의 방전 성능을 비교한 결과, 저율방전 성능은 semi-gel전해액이, 고율방전 성능은 액상 전해액이 높은 성능을 나타내었다. 이는 gel 전해액의 경우 액상 전해액에 비해 반응속도가 느려 고율방전 성능이 낮은 것으로 나타내었다. 수명성능을 DOD 10%, DOD 100%로 시험한 결과, 5%-silica 전해액이 액상 전해액을 사용한 납축전지에 비해 우수한 수명 성능을 나타내었다. 이는 Semi-gel상 태의 전해액이 납축전지 내부 화학반응 시 발생하는 gas의 재결합 효율을 높여 전해액 감액량이 최소화로 한 결과로 수명성능에서 큰 차이를 나타내었다. 태양광, 풍력 등과 같은 에너지 저장 효율을 높이고, 수명성능을 향상시키기 위해 전해액에 5%-silica전해액을 사용하면 전해액의 감액량이 최소로 되어 DOD 100% 수명시험의 경우 4.8%, DOD 10% 수명시험의 경우 20%의 수명성능이 향상되었다.
다공질 실리콘(PSi)의 형성방법중에 가장 주된 방식인 전기화학법은 매우 범용화된 기술이다. 이러한 전기화학법을 이용한 PSi 제작방식에 있어 HF 가 함유된 전해액과 첨가되는 첨가제는 PSi 형성에 매우 중요한 역할을 한다. 전해액에 첨가되어지는 첨가재는 종류에 따라 전해질과 기판사이의 친수성 및 전해액의 표면장력을 작게 하는 역할을 하며, 그 밖의 기판 표면 상태변화의 원인으로서 양극산화 공정에 많은 변수로 작용한다. 본 논문에서는 기존의 에틸알콜을 함유한 HF 전해액과 새로운 용매를 함유한 HF 전해액에 대한 PSi의 형성을 광학 현미경 사진과 시간에 따른 전류 및 전압 특성 곡선으로 비교 분석하였으며, 기존 식각 용액을 사용했을 경우의 표면 식각현상과 형성구조의 불균일성 등을 해결할 수 있었다.
본 연구에서는 고전압용 전기화학 커패시터에 응용을 위한 유기 전해액 개발에 관한 연구를 실시하였다. 사용한 기준 전해액으로는 1M의 $SBPBF_4$염이 포함된 EC:DMC(1:1) 복합 전해액을 사용하였으며, 고전압 안정성을 위해 기준 전해액에 첨가제 GBL을 5 wt.% 첨가했다. 0-3.5 V 전압 범위에서 초기 250 사이클까지의 효율이 약 2.5배 향상된 것을 확인할 수 있었으며, 2000 사이클 이후에는 약 3배 이상의 커패시턴스 효율이 유지되는 것을 확인하였다. 고전압에서 GBL이 전해액 보다 먼저 분해를 일으켜 전해액이 분해되는 현상을 억제하며 안정성을 향상시키는 효과가 있는 것으로 판단된다. 또한 분해된 GBL이 전극 표면에 흡착하여 안정한 SEI 층을 형성해줌으로서, 전극 표면을 보호하여 전해질과의 부반응을 억제해주는 역할을 하는 것으로 판단된다.
리튬이온전지의 다공성 전극내에서 전해액 주입 후 발생하는 함침현상에 관하여 격자 볼츠만법을 이용하여 수치해석적으로 연구하였다. 다공성 전극은 전극 제조 중 압연공정을 거치므로 압축된 전극의 공극률과 두께변화가 발생하여 전해액 함침성에 영향을 미치게 된다. 본 연구에서는 2 차원 격자 볼츠만법을 통하여 압축률에 따른 전해액 분포와 포화도 변화를 제시하였다. 압축된 전극에서의 전해액 침투경로의 변화는 기공의 두께방향 크기 감소에 기인하며, 따라서 전극의 함침성이 크게 감소하였음을 확인하였다.
유기 전해액 성능에 따라 고에너지 밀도, 장수명, 안전성의 특징에 영향을 미치므로 전해액 첨가제에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 국내외적으로 각각 7.7%, 6.2%의 연평균 성장률을 가질 것으로 예상되고 있다. 전해액을 포함한 관련 소재는 일본을 중심으로 성장해 왔으나, 최근 국내 이차전지 산업 발전에 따라 원천 기술 확보를 통한 주요 소재 국산화 대체가 시급하다. 이에 따라, 파낙스이텍, 솔브레인, 천보 등을 중심으로 국내 기업의 전해칠 첨가제 개발이 활발히 진행 중이다.
표준 전해액에 2중량%의 VC(vinylene carbonate)와 FEC(fluoroethylene carbonate)를 각각 첨가한 전해액으로부터 흑연 음극 표면에 SEI(solid electrolyte interphase) 층을 형성시키고, SEI 특성에 따른 흑연 음극의 저온($-30^{\circ}C$) 충방전 특성을 조사하였다. 흑연의 충 방전 용량은 FEC를 첨가한 전해액, 표준 전해액, 그리고 VC를 첨가한 전해액의 순서로 감소하였고, 충 방시 발생하는 과전압은 반대경향을 보이며 증가하였다. 이는 첨가제의 종류에 따라 생성된 SEI 층의 저항과 전하전달저항에 차이가 있음을 설명하는데, 이를 SEI 층의 화학 조성과 두께를 비교하여 확인하였다. 표준 전해액으로부터 생성된 SEI 층은 C-O 성분을 포함하는 고분자 형태의 화합물과 리튬 염의 환원분해로 생성된 $Li_xPF_yO_z$ 등으로 구성되었다. VC를 포함한 전해액으로부터 생성된 SEI 층은 C-O 화합물 비율이 높고 조밀하여 리튬 염의 분해가 억제되어 얇은 피막이 생성됨에도 불구하고 가장 큰 저항 값을 보였다. 반면에 FEC로부터 생성된 SEI 층은 C-O 성분의 비율이 VC를 첨가한 전해액의 경우보다는 작으면서도 리튬 염의 분해가 크지 않아서, 리튬 이온의 이동이 가장 용이한 피막을 형성하고 있어 가장 낮은 피막저항 및 전하전달 저항을 나타내었다. 결론적으로 FEC를 첨가제로 사용한 경우 생성된 SEI 층의 저항이 가장 작아서 흑연 음극의 저온특성이 가장 우수하였다.
리튬이차전지는 양극과 음극이 충전과 방전을 반복적으로 수행할 수 있는 구조를 가지고 있으며, 전극 내에서의 이온의 삽입 및 탈리가 용이하고 이들 과정이 진행되는 동안 전극의 구조가 안정하게 유지되어야 하는 전해질은 이온의 전달을 용이하게 하여야 한다. 전지에서 전극 내로 삽입되는 이온은 집전체를 통해 전극으로 들어온 전자와 전하중성을 이루어 전극 내에 전기 에너지를 저장하는 매개체가 된다. 리튬이차전지에서 전해액은 유기 전해액이 사용되고 있으며, 유기용매에 이온원으로서 용질인 리튬염을 용해시킨 것이지만 폭 넓은 환경조건하에서도 이온의 이동을 계속적으로 원활하게 하여 실용전지로서 충분한 역할을 하도록 만드는 중요한 재료이다. 본 논문에서는 전지에서 유기 전해액의 누액이 발생시 보호회로에 미치는 영향에 대해 소개하고자 한다.
최근 전기차, 신재생에너지 등장 등으로 중대형 이차전지 시장이 확대되면서, 리튬 이온 배터리 안전성 이슈 관련 고안전성 전해액 소재에 대한 관심이 높아졌다. 다양한 고안전성 전해액 시스템 중, 상온 이온성 액체는 비발화성, 낮은 증기압 특성으로 많은 관심을 받고 있다. 뛰어난 물리적 특성에도 불구하고 리튬 이온 배터리의 전해액으로 사용되기 위해서는 전도도 및 전기화학 안전성, 전극 계면 거동이 전기화학 성능을 얻는데 만족되어야 한다. 많은 종류의 상온 이온성 액체들이 분자 구조 설계 및 양극/음극 전해액 사용, 전지 내 부품 안전성 확보 등의 다양한 접근 방법들로 연구가 진행되어 왔다. 향후 지속적인 전지 안전성의 이슈에 대한 중요성 증대로 상온 이온성 액체에 대한 연구 역시 더 활발해질 것으로 기대되며, 본 기고문에서는 다양한 상온 이온성 액체들이 전지 시스템에 적용된 연구동향에 대해서 정리하고 소개하고자 한다.
격자 볼츠만법을 이용하여 리튬이온전지의 전극 내 발생하는 전해액 함침 현상에 관하여 연구하였다. 최근 리튬이온전지는 용량 증가 및 에너지밀도 향상을 위하여 전극 설계시 활물질에 미세입자를 혼합하고 있어, 이로 인하여 전해액 함침성에 영향을 미치게 될 수 있다. 본 연구에서는 활물질 혼합율에 따른 전해액 분포와 포화도 변화를 알아보았다. 활물질 혼합비의 변화는 전극 내 전해액 함침 메커니즘에 영향을 주어, 전해액 함침속도와 함침도가 변화함을 확인하였다.
본 연구에서는 리튬 이차 전지의 가연성이 높은 액체 전해액의 대체 또는 개선을 위하여 이온성 액체 전해액으로 전극들에서의 거동을 관찰하였다. 이온성 액체인 1-ethyl-1-methyl piperidinium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide(PP12 TFSI)는 녹는점이 $85^{\circ}C$이므로 상온에서 고체상이다. PP12 TFSI를 단독으로 전해액에 사용할 수 없으므로 리튬 이온 전지용 용매와 혼합하여 사용한다. PP12 TFSI를 50 wt.% 이상 사용하면 난연성이 아주 좋은 반면에 점도가 높아서 전해액 함침이 어렵다. 이온성 액체의 비율을 44 wt.%(이온성 액체:용매=1:1.25 wt.%)로 맞추고, 혼합한 용매는 EC/DEC(1/1 vol.%)이며, $LiPF_6$의 농도가 1.5 M이 되도록 전해액을 준비하여 연구하였다. 준비한 전해액은 자가소화시간 25초의 준수한 난연성을 가지고 있으며, 여러 종류의 전극에서도 우수한 수명 성능을 보여주었다. 적용된 전극은 $LiNi_{0.5}Mn_{1.5}O_4(LNMO)$, $LiFePO_4(LFP)$, $Li_4Ti_5O_{12}(LTO)$, artificial graphite이며, 특히 음극으로 사용된 artificial graphite에서의 전해액 분해를 방지하기 위한 첨가제의 거동도 관찰하였다. 여전히 전극으로의 함침의 문제가 다소 관찰이 되었으며 이런 문제가 개선될 수 있는 최적화된 혼합 이온성 액체 전해액이 개발된다면 이온성 액체의 난연성 특성은 더욱 활용성이 높아질 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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