투명 전도성 산화물 (TCO, Transparent Conductive Oxide) 박막을 태양전지에 적용하기 위해서는 우수한 전기 전도성 및 가시광 영역에서 높은 투과율을 가져야 한다. 대표적인 TCO 물질인 ITO (Indium tin oxide) 박막은 우수한 전기적, 광학적 특성을 가지고 있지만 $400^{\circ}C$ 이상의 고온에서는 전기저항이 급격히 증가하게 되어 실제 태양전지 패널에 적용했을 때 전기적 특성이 저하된다. 따라서 태양전지용 TCO 박막을 개발 시, 뛰어난 고온 안정성이 요구되고 있다. 본 연구에서는 고온 안정적 특성을 지니는 Ga3+를 도핑한 ZnO 계열 TCO인 GZO/ITO multi-layered 박막을 증착하였다. 또한 buffer layer의 두께 변화 및 구조 제어를 통한 최위층 박막의 전기적 특성 및 결정성을 조사하였으며 다층 박막의 계면 간 특성 및 굴절률 제어를 통한 광학적 물성을 연구하였다.
불순물이 첨가되는 이원계 및 다원계 투명전도성 산화막들은 불순물의 첨가량에 따라서 전기적 그리고 광학적 특성의 변화를 나타낸다. 조성비에 따른 특성 변화를 조사하기 위하여 산화아연 타겟과 산화갈륨 타겟을 이용하여 혼합 스퍼터링 방식을 이용하여 인듐, 갈륨 등이 소량 첨가된 산화아연막(IGZO)을 증착하였다. Triple Co-sputter의 인가 전력을 변화시켜 가면서 박막 구성 원소들의 성분비 변화에 따른 전기적 그리고 광학적 특성을 조사하였다. 증착된 박막들은 조성비에 따라 전기적 그리고 광학적 특성이 변화되는 것을 확인하였다. 실온에서 유리기판 위에 증착된 박막은 저항률이 $2^*10^{-3}\;{\Omega}-cm$의 전기적 특성을 보였고, 투과도가 400~800nm 파장 범위 내에서 80% 이상의 광학적 특성을 보였다.
투명전도 산화막 재료로 널리 사용되고 있는 ITO는 전기적 및 광학적 특성이 우수한 장점이 있으나, ITO의 주 재료인 인듐은 매장량이 적어서 가격이 고가인 단점이 있어 대체 재료의 개발이 시급한 상황이다. ITO 대체 TCO로 가장 유력한 후보인 Al doped ZnO(AZO)는 가시광을 투과하는 성질을 가지고 있고, 저온 공정이 가능하다는 장점뿐만 아니라 수소 분위기의 안정성 및 가격이 싸다는 장점이 있다. 본 연구에서는 양이온 금속원소(Al)과 음이온 할로겐 원소(F) 및 수소(H)를 co-doping한 ZnO 박막을 rf 마그네트론 스퍼터를 이용하여 증착한 뒤 도핑량과 진공중에서의 열처리에 따른 전기적 및 광학적 특성에 대해 고찰하였다. Al과 H를 co-doping한 ZnO의 박막의 경우 Al의 농도가 낮은 TCO박막이 전기적 특서에서 더 큰 향상을 보였으며, 동일한 F 함량에서는 H 함량이 늘어날수록 캐리어의 증가해 TCO박막의 전기적 특성이 향상되는 것으로 나타났다. 그러나 진공중의 열처리에 따른 F와 H의 거동은 반대로 나타났다. 이 연구를 통해서 $36.2cm^2$/Vs의 높은 홀 이동도와 $2.9{\times}10^{-4}{\Omega}cm$의 낮은 비저항을 가지는 ZnO계 박막의 제조가 가능하였다.
GaN는 상온에서 3.4 eV의 넓은 밴드갭을 갖는 직접천이형 반도체로 우수한 전기적/광학적 특성 및 화학적 안정성으로 발광 다이오드 및 레이저 다이오드 등과 같은 광전소자 응용을 위한 소재로 많은 연구가 진행되어왔다. 특히, GaN 나노구조의 경우 낮은 결함밀도, 빠른 구동 및 고집적 특성 등을 가지기 때문에 효과적으로 소자의 광학적/전기적 특성을 향상시킬 수 있어 나노구조 성장을 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 최근에는 Metal organic vapor deposition (MOCVD), hot filament chemical vapor deposition (CVD), molecular beam epitaxy (MBE), hydride vapor phase epitaxy (HVPE) 등 다양한 방법을 통해 성장된 GaN 나노구조가 보고되고 있다. 하지만 고가 장비 사용 및 높은 공정 온도, 복잡한 공정과정이 요구되며 크기조절, 조성비, 도핑 등과 같은 해결되어야 할 문제가 여전히 남아있다. 본 연구에서는 나노구조를 형성하기 위하여 보다 간단한 방법인 전기화학증착법을 이용하여 GaN 나노구조를 ITO 및 FTO가 증착된 전도성 glass 기판 위에 성장하였고 성장 메커니즘 및 그 특성을 분석하였다. GaN 나노구조는 gallium nitrate와 ammonium nitrate가 혼합된 전해질 용액에 Pt mesh 구조 및 전도성 glass 기판을 1cm의 거리를 유지하도록 담가두고 일정한 전압을 인가하여 성장시켰다. Pt mesh 구조 및 전도성 glass 기판은 각각 상대전극 (counter electrode) 및 작업전극 (working electrode)으로 사용되었고 전해질 용액의 농도, 인가전압, 성장시간 등의 다양한 조건을 통하여 GaN 나노구조를 성장하고 분석하였다. 성장된 GaN 나노구조 및 형태는 field emission scanning electron microscopy (FE-SEM)를 이용하여 분석하였고, energy dispersive X-ray (EDX) 분석을 통하여 정량 및 정성적 분석을 수행하였다. 그리고 성장된 GaN 나노구조의 결정성을 조사하기 위해 X-ray diffraction (XRD)을 측정 및 분석하였다. 또한, photoluminescence (PL) 분석으로부터 GaN 나노구조의 광학적 특성을 분석하였다.
비정질 Si박막 태양전지의 후면 반사층을 위한 ZnO:Al TCO박막을 RF Magnetron Sputtering 방법으로 증착하였으며 이의 전기적, 광학적 특성 및 구조를 최적화하였다. Sputtering의 공정변수인 증착 RF 파워, 기판온도, 타겟-기판 거리, 증착압력을 변화시켜 ZnO:Al 단일막의 전기적, 광학적 특성을 최적화 하였고,이를 소면적 태양전지 셀 및 모듈에 적용하였다.그 중 증착 RF파워 및 압력이 단일막의 전기적,광학적 특성에 타겟-기판거리는 박막의 균일도에 큰 영향을 주었다. 압력에 따른 박막의 치밀도를 SE EMA방법으로 정량화하였고, 광학적, 전기적 특성과 연관하여 해석하였다. ZnO:Al 박막의 물성을 최적화하여 태양전지 셀에 적용한 결과 두께 80nm에서 가장 큰 Jsc의 증가를 보였고, 적용 전에 비해 약 18%의 광변환효율의 증가를 얻었다. 최적화된 태양전지 셀의 광변환효율은 9.9%, 모듈 효율은 7.4%였다.
ITO는 n- type 반도체 재료로 Sn의 첨가로 인한 매우 낮은 전기저항과 안정성때문에 널리 사용되고 있는 재료이며 비교적 높은 band gap(3.55Ev)를 가짐으로 인하여 가시광선 영역에서 높은 투과도를 가지는 특징이 있다. 단점으로는 박막 제조 시에 증착시간의 증가함에 따라 음이온 충격 및 온도 상공으로 인한 막의 표면손상이 발생하게 되고 이것은 전기저항이 증가하는 요인으로 작용하는 문제점이 있다. 본 연구에서는 3가지 조성의 ITO박막을 스퍼터 장치를 이용하여 증착하고 그에 따른 전기적, 구조적, 광학적 특성을 분석 하였다. 증착된 ITO성막의 표면분석을 위해 AFM (Atomic Force Microscope)으로 표면 거칠기값 분석, XRD (X-ray diffraction)을 이용 결정성장분석, SEM (Scanning Electron Microscope)으로 표면의 미세구조관찰, 4Point pobe로 면 저항분석, spectrophotometer로 박막의 투과율과 흡수율을 분석하였다. 조성변화와 공정변수에 따른 전기적, 구조적, 광학적 특성변화의 원인분석으로 고효율의 ITO 박막성장 가능성을 조사하였다.
본 연구에서는 RF/DC dual 마그네트론 스퍼터 시스템을 이용하여 Glass 기판 상에 유기태양전지용 Nb-doped $TiO_2$ (NTO)/Ag/NTO 다층 투명전극을 성막하고 이 다층 투명전극을 $200^{\circ}C{\sim}700^{\circ}C$ 온도 범위에서 급속 열처리 (Rapid Thermal Annealing ; RTA)를 통하여 전기적, 광학적, 구조적 및 표면의 특성 변화를 연구하였다. Hall effect measurement, UV-Vis spectrometer, FESEM 분석을 통하여 다층투명전극의 전기적, 광학적, 표면분석을 하였고 Synchrotron 분석을 통하여 온도에 따른 구조변화를 분석하였다. 상온에서 성막된 다층투명전극은 30nm 두께의 NTO 박막 사이에 얇은 9nm의 얇은 Ag 층을 삽입한 구조로써 10ohm/square 이하의 매우 낮은 면저항과 ${\sim}10^{-5}\;ohm-cm$ 의 비저항, Anti-reflection 효과에 의해 85% 이상의 높은 광투과성을 나타내었다. RTA 온도가 증가함에 따라 전기적, 광학적 특성은 약간 향상되었고 비정질 구조를 유지함을 알 수 있었다. 그러나 높은 온도범위에서는 비정질 구조에서 Anatase 상으로 결정구조가 변화함을 알 수 있었고 전기적, 광학적 특성이 감소됨을 알 수 있었다. NTO/Ag/NTO 다층 투명전극을 유기태양전의 Anode로 적용하여 특성을 비교한 결과 RTA 온도가 증가함에 따라 유기태양전지의 효율 또한 증가하였고 최적화된 온도 조건에서 2.49% 의 높은 효율을 얻을 수 있었다. 이를 통해 우수한 특성을 나타내는 NTO/Ag/NTO 다층투명전극이 기존의 디스플레이 및 태양전지 등의 투명전극 재료로 주로 사용되어 온 ITO (Indium Tin Oxide) 를 대체 할 수 있는 재료로써의 가능성을 제시하였다.
액정디스플레이, 유기발광소자 및 태양전지에서 전도성 투명전극으로 indium-tin-oxide (ITO)가 일반적으로 많이 사용되고 있지만 인듐의 희소성과 유독성으로 인하여 ITO를 대체할 수 있는 물질에 대한 많은 연구가 현재 진행되고 있다. ITO 전극을 대체할 수 있는 물질 중에서 Al 도핑된 ZnO (AZO) 박막은 높은 전도성과 광학적 투과성 때문에 다양한 광전소자의 전극과 윈도우 물질로 많은 응용 가능성을 보여주고 있다. 본 연구에서는 여러 가지 스퍼터링 증착 조건에서 증착된 AZO 박막의 전기적특성과 광학적 특성을 조사하였다. 기준시료의 AZO 박막 증착 조건은 ZnO-2 wt.% $Al_2O_3$세라믹 타겟을 사용하였고 $250^{\circ}C$의 기판 온도에서 100 W 전력으로 5 mTorr의 진공 분위기에서 증착되었다. 최적의 AZO 박막 조건을 얻기 위해 증착 온도와 증착 챔버의 압력을 변화하면서 AZO 박막의 전기적 특성 변화와 광학적 특성 변화를 조사하였다. 4-포인트 프로브 측정과 홀 효과측정으로 각기 다른 조건에서 증착한 AZO 박막의 비저항과 전하농도 값을 비교 분석하였고 UV 스펙트로미터 측정을 통해서 AZO 박막의 투과율을 조사하였다. 스퍼터링 방법으로 증착된 AZO 박막은 높은 전도성과 광학적 투과성을 가지기 때문에 액정디스플레이, 유기발광소자 및 태양전지의 투명전극으로 사용할 수 있음을 알 수 있었다.
투명전도 산화막(Transparent conducing oxide: TCO)은 태양 전지, 터치패널, 가스 센서 등 여러 분야에 적용할 수 있는 물질로서 전기 전도성과 광 투과성을 동시에 가진다. 높은 전기 전도성과 광 투과성을 가지는 Sb:$In_2O_3$(ITO)는 투명전도 산화막 재료로써 가장 일반적으로 사용되고 있으나 인듐의 매장량 한계로 인해 가격이 높다는 단점이 있다. 본 연구에서는 ITO 대체 TCO 물질인 Al doped ZnO(AZO)를 rf magnetron sputter를 이용하여 최적의 수소 도핑량을 찾아 ITO의 전기적 광학적 성질과 비교하였다. AZO 박막은(ZnO:Al2O3 2wt.%)타겟을 이용하여 heater 온도 250도에서 슬라이드 글래스 및 코닝 글래스에 증착시켰고 비교군인 ITO박막은 (In2O3:$SnO_2$ 10wt.%)타겟을 이용하여 수소 도핑 없이 350도로 증착시켰다. AZO 및 ITO 박막의 전기적 특성은 hall measurement를 이용하여 측정하였고, UV-VIS spectrophotometer로 광학적 특성을 측정하였다. 수소 도핑량이 증가함에 따라 AZO 박막의 캐리어 농도가 증가하여 전기적 특성이 향상되었고, 가시광 영역에서 높은 평균 투과도를 유지 하였다. AZO 박막과 ITO 박막의 전기적 및 광학적 특성을 비교한 결과, 최적 수소 도핑량을 가진 AZO 박막은 ITO 박막에 준하는 특성을 보였다.
청녹색 발광을 하는 분산형 전계 발광 소자의 제작, 전기적 및 광학적 특성에 관하여 검토하였다. 전기적 및 광학적 특성에서 전류와 휘도는 전압과 주파수에 따라 증가하였으며, 휘도는 20㎑, 150V의 구동 조건에서 840㏅/㎡를 보였다. 그리고 그 결과를 등가회로화에 의해서 설명하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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